放射性失踪物中辐射检测方案(液体闪烁谱仪)

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国际放射医学核医学杂志 2015年5月第39卷第3期Int J Radiat Med Nucl Med， May 2015， Vol.39， No.3273 ·技术交流· 超低本底液体闪烁谱仪的高性能化追求 荻原清 加藤结花 吉村共之 松原昌平 超低本底液体闪烁谱仪作为测量低能β射线核素和某些α射线核素的首选方法，己经成为低水平放射性测量实验室的必备设备。 日立阿洛卡(ALOKA)医疗株式会社在1960年以测量自然界存在的H为目的，与当时的放射线医学综合研究所共同开展了低本底液体闪烁谱仪的研究，1971年推出了世界首台使用 100 ml 样品瓶的超低本底液体闪烁谱仪 LSC-LB1。经过不断地降低本底和高性能化迫求，于2010年推出了 ALOKA的第七代液闪谱仪 LSC-LB7(图1)。LSC-LB7的主要技术参数如下：测量对象：α射线、β射线；能量范围：α射线为4~8MeV， β射线为0~2MeV；探测效率：H：≥65%、l4C：≥95%；本底：<1.2cpm(20ml)、<3.5 cpm(100ml)；分辨率：0.05keV/ch；多道分析器：4096道，通过切换倍率的高分解能能谱分析方式；测量下限：0.4 Bq/L (100 ml测量瓶，30，以1000 min 测量算出)；稳定性：计数变化小于 0.2%/24h；优值因子(figure of merit，FM)：H： >285000，FM=[(ExV)2/B](其中，效率E=25%，体积V=40 ml，本底 B=3.5 cpm)。 图1第七代液体闪烁谱仪 LSC-LB7 低本底、低探测限和大容量样品瓶等优势使LSC-LB7 成为辐射环境领域低水平环境生物样品的首选设备。 ( DOI： 1 0 .3 7 60/ cma. j. iss n . 1673 - 4114.2015.03. 0 19 ) ( 作者单位：181-862 2 东 京 ，日本 日 立阿洛卡 医 疗株式会社 测量 系统技术部 ) ( 通信作者：松原昌平( E ma il ： c hou5138@aloka . co.jp) ) 致力于降低仪器本底 1.1 应对宇宙射线(来自装置外部的射线) LSC 探测器的基本结构如图2所示，屏蔽材料使用铅、黄铜(铜与锌的合金)及铜，通过并用屏蔽材料，采用屏蔽探测器的反符合计数方法可以实现低本底化。 由于作为屏蔽材料使用的铅含有210Pb，因此，挑选使用了 210Pb 含量低的“老铅”。为了除去因p.或外部的y射线激发的 Pb-KoX射线，内部屏蔽使用了黄铜及铜。 另外，为了去除未被铅彻底吸收的射线，如图2所示配备了屏蔽探测器，以便遮盖住包括了光电倍增管(photomultiplier tube， PMT)在内的探测器。对屏蔽探测器采用了便于形状设计的塑料闪烁液。来自屏蔽探测器的信号与高速符合计数器的输出信号一起被反符合计数。与屏蔽探测器的信号符合计数的高速符合计数器信号是不作为来自被测量样品的放射线计数的，从而实现了降低仪器本底的目的(图3)。 1.2 应对天然放射性物质 对 LSC 的本底产生影响的天然放射性物质及其应对措施，一般认为有如下几种：①作为屏蔽材料的铅中含有的 210Pb。应对措施：挑选、使用210Pb 含量低的老铅。②PMT的光电面上存在的 图2 LSC 探测器(LSC-LB2)结构图图中，PMT为光电倍增管 图3 LSC 探测器反符合计数方式图中，总计数 COIN：用光电倍增管检测到的总信号；反符合计数 GUARD： 用2个小光电倍增管检测到的信号；有效计数ANTI COIN：总计数减去反符合计数所得到的计数。 “K。应对措施：采用了4K含量很低的PMT，作为专用。③样品容器玻璃样品瓶中含有少量“K。应对措施：硼硅玻璃中的“K含量较少，本底可减少到1/3左右。LSC-LB7 使用硼硅玻璃的低钾玻璃样品瓶，也采用了4K含量极少、对于放射性样品及闪烁液呈化学惰性及光能吸收少的聚四氟乙烯样品瓶。④大气中存在在天然氡(”Rn)，探测器中存在的??Rn 浓度变动有可能影响 LSC 的本底。应对措施：为了去除Rn的影响，在探测器上配备了导入氮气的机构，作为选项。 1.3 应对偶发同时计数 因放射线致闪烁液的发光通过符合计数器测出，产生同时计数。去除由 PMT产生的暗电流(暗噪音)可以解决。 将符合计数器的 PMT输出脉冲宽度(分解时间)作为r，将各个 PMT的暗噪音作为 niyn2， 偶发符合计数(Nch)则用 Nch=2Tnin2来表示。如果暗噪音增加则偶发性符合计数的概率增大，疑似计数增加。 LSC-LB7 是将符合计数器的分解时间设计成最佳，采用暗噪音低的 PMT， 甚至通过冷却 PMT 来抑制偶发的符合计数。 1.4 应对交调失真 交调失真的原因被认为是因宇宙射线或 PMT的材质中的天然放射性物质造成的契伦科夫效应及因PMT内残余气体造成的放电。LSC-LB7 中采用了交调失真较少的PMT。 前述本底来源和应对办法简示于表1。 表1 本底来源和应对办法 本底来源 降低本底的应对办法 宇宙射线 使用铅、铜制作屏蔽物，屏蔽探测器 天然放射性物质 选定样品容器、铅、PMT导入到氮气探测器 偶发同时计数 选定 PMT、冷却 其他(交调失真等)选定PMT、探测器的结构等 ( 注 ： 表 中 ， PMT为光电倍增管 。 ) 2 致力于设计和结构的不断更新 通用型液体闪烁谱仪的基本结构如图3所示，在对着样品容器的侧面配备了2支PMT，用符合计数回路消除 PMT 的杂音。由脉冲加法器累加从PMT输出的放射线信号，被累加的信号由多道分析器辨别波高。 图3通用型液体闪烁谱仪的基本结构图图中，PMT为光电倍增管；MCA为多道分析器。 从 LSC-LB1 发展到 LSC-LB7 的仪器的主要设计和结构的改进简示于表2。其中， LSC-LB7 的主要设计优势包括：①配置了3支PMT；②反符合屏蔽探测器；③厚重的铅屏蔽体。 表2从LSC-LB1 发展到 LSC-LB7 的仪器的主要设计和结构的改进 时间 型号 PMT 其他改进措施 1971年 LSC-LB1 2PTM式 外放射源 137Cs 置于探测器下 部，制作了淬灭补正曲线 1986年 LSC-LB2 2PTM式 外放射源自动结构，装置了 2×1000谱道的多道系统， 充实了操作和检测功能 1990年 LSC-LB3 3PTM式，高装置了4000谱道的分道系统 性能探测器 1996年LSC-LB5 3PTM式，高 缩小了探测器的体积 性能探测器 2010年 LSC-LB7 3PTM式，高 i 对探测器和检测系统作了较 性能探测器 多的改进 注：表中，PMT为光电倍增管。 3 致力于仪器高性能化 一般低水平放射能测量的性能指标用 FM 表示。如果将E 作为计数效率、将B作为本底计数率的话，那么用E/B 表示 FM 的较多。另外，液体闪烁仪的 FM 与样品体积Ⅴ相关，也可以用(ExV)/B表示，即： 为获得较大的 FM值，需要加大E及V，而缩小B。为缩小B的努力，已在“致力于降低仪器本底”一节中叙述，下面将叙述加大V(样品瓶大容量化)及加大E(提高计数效率)的努力。 3.1 大容量样品瓶的开发 液体闪烁谱仪通常使用容量为20 ml 的样品瓶。60年代，为测量自然界中存在的极微量的H而开发LSC-LB1时，采用了直径为5 cm、最大容量为100 ml 的样品容器。容器的材质使用了聚四氟乙烯。目前市场上的 LSC-LB7 还可以使用更大容量(145ml)、样品容器内侧镀了聚四氟乙烯的塑料样品瓶(图4)。 图4液体闪烁谱仪通常使用的样品容器 3.2 高效率计数的实现 由于大气层核试验的减少，环境样品中源于核试验的H浓度也呈现出逐渐减少的趋势，因此，1986年开发 LSC-LB2时，面临着提高计数率和提高性能的压力。 为提高 FM 值，首先应着眼于提高计数率。将用于探测器的 PMT从2根结构(以下称为2PMT式)改为3根结构(以下称为3PMT式)，开发出了高性能的探测器(图5)。低本底技术沿用了反符合计数方式，屏蔽材料采用了铅及铜。这样做的结果是LSC-LB3的3H的计数效率比 LSC-LB2提高了约2倍，并将本底控制在与 LSC-LB2 相同的水平。 关于 2PMT式与 3PMT式的探测器，其探测下 限的比较结果如图6所示，显示了 3PMT式探测器的优越性。 4 LSC-LB7 的高FM值和低探测下限 4.1 FM值的提高 经过前述努力， LSC-LB7 的 FM值不断提高，示于表3。 4.2 最低探测下限 在低水平放射性测量领域，最低探测下限是对 图5 LSC-LB 3PMT式探测器的结构图图中， PMT为光电 倍增管 CI 图6 2PMT式与 3PMT式探测器的探测下限的比较图中， PMT为光电倍增管 表3 LSC-LB1发展到 LSC-LB7 仪器 FM 值的提高 时间 型号 PMT FM 1971年 LSC-LB1 2PTM式 FM(H)=(12×40)/3=76800，含水率40%的样品，3H本底为3 cpm、计数效率为12% 1986年 LSC-LB2 2PTM式 同LB1 1990年 LSC-LB3 3PTM式，高性能探测器 FM(H)=(25x40)/4=250 000，含水率40%的样品， H本底为4cpm、计数效率为25% 1996年 LSC-LB5 3PTM式，高性能探测器 同LB3 2010年 LSC-LB7 3PTM式，高性能探测器 FM(H)=(25x40)/3.5=285 714，含水率40%的样品，3H本底为3.5cpm、计数效率为25% 测量仪器的另一重要衡量指标。最低探测下限可用下述公式表示： 其中，A：探测下限(Bq/L)； E：样品的计数效率(%)；V：样品的体积(ml)；K：标准偏差的幅度(通常使用K=3)； Ts：样品的测量时间(s)；T：本底的测量时间(s)；N：本底计数率(cps)。 LSC-LB7 的最低探测限：<0.35 Bq/L；样品容量：40ml；本底计数率：3.5cpm；本底和样品测量时间：1440 min；标准偏差(o)：3o(可信度99.5%)。 5 LSC-LB7 的其他优势 超低本底液体闪烁谱仪在测量过程中可能出现假计数和仪器自身的动态变化，需要注意和及时处理。 5.1 疑似计数的摒除 样品容器中发生的静电是假计数的另一来源，特别是使用聚四氟乙烯样品瓶时需要特别注意静电引发的假计数。在导入样品之前，通过除静电器的离子吹拂，可以中和并除掉样品容器表面的静电。 在为了去除”?Rn 的影响而向探测器导入氮气等情况下，若预测到湿度将会处于极低状态时，向样品容器表面喷洒防静电喷雾剂也十分有效。另外，根据测量结果，通过无条件抛弃最初几次重复测量的结果则可以获得更加可靠的测量数据。 5.2 确保仪器运行中的性能稳定 为确认仪器在运行中保持了正常的性能，LSC-LB7上配备了装置性能评价功能，通过检查确认样品的计数值是否发生变动则能够评价之前获得的测量值的可靠性。 根据不同状况，不仅需要确认计数值及因外部放射源造成的淬灭指标(外标准道比)的变动，还需要确认β射线能谱。 6 小结 LSC-LB7 作为超低本底水平液体闪烁谱仪，因其高FM值和低探测下限的高性能技术指标受到了业界青睐，其大容量样品瓶的优势更受到环境样品测量者的欢迎。 LSC-LB7已广泛应用于水、大气、土壤、动植物等环境样品中?H的测量，也广泛用于4C测量年代、测量地下水及大气中的22Rn 跟踪实验等。 LSC-LB7不仅在日本应用广泛，包括被应用于因大地震造成的福岛核电站事故的影响研究、社会.1上要求的对设施内相关辐射水平的测量、以尿液为对象的生物鉴定的测量等， LSV-LB7在中国也有了大批客户。 ( (收稿日期：20 1 4-08-26) ) 低本底液闪计数器也称低本底液体闪烁计数仪或低本底液体闪烁分析系统，配备铅屏蔽装置，有效降低环境本底计数，从而实现对极低放射性活度样品的测量。LSC-LB7型低本底液闪计数器由日本ALOKA公司生产，性能优越，可靠性高，特别适合对环境中大气、土壤和生物样品中的3H、14C分析。LSC-LB7型低本底液体闪烁分析系统的主机由三光电倍增管、符合电路、多道脉冲幅度分析器、测量暗室、机械传动系统、样品测量瓶、显示器组成，可完成计数功能。外设计算机和打印机为可选组件，能完成谱分析及相关的操作。LSC-LB7型液体闪烁分析系统具备核素识别，效率调整，化学淬灭校正，化学发光修正，样品两相分离报警提示，测量样品瓶静电自动消除，附带α、β能谱显示，仪器品质因数分析、同质样品快速测量等多种实用功能。