基于脉冲电催化强化2eORR合成H2O2

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过氧化氢（H2O2）是一种广泛用于漂白消毒、化学合成、废水处理的绿色氧化剂，在能源和环境领域具有很高的应用前景。目前常采用绿色、低成本且对环境友好型的2电子氧气阴极电还原反应（2eORR）原位制备H2O2。但其存在动力学迟缓、H2O2产率较低等问题，其本质原因在于电极/溶液界面电子转移速率、电化学反应速率和产物扩散速率之间的时空不匹配性。脉冲电催化是一种可操作、高效的反应调控技术，可实现对电子传输的精准控制，改善质量传递，强化反应动力学并调节产物选择性，目前已被应用于析氢反应（HER）、CO2还原反应（CO2RR）、有机污染物阳极氧化反应及电沉积反应。为揭示脉冲电催化促进ORR产H2O2的机制，哈尔滨工业大学高继慧教授团队丁雅妮博士等人全面研究了脉冲参数对H2O2产量的影响，并通过实验和DFT计算揭示了脉冲电催化强化2eORR的机理。通过对法拉第过程和非法拉第过程进行解耦，首次揭示了脉冲电催化中非法拉第过程对于2eORR反应的重要作用，并探讨了脉冲电位（Ec）、脉冲宽度（tc）和占空比（D）对H2O2生成的影响。结果表明，脉冲宽度及占空比能够通过改变由双电层（EDL）充放电产生的非法拉第电流来影响H2O2的产生，整体呈现“倒三角形”趋势。DFT计算则证明了EDL电场强度的减小会导致碳基催化剂表面削弱对*OOH及*H的吸附，增强对*O2的吸附。最后从扩散过程、非法拉第过程和电催化剂的动态调控三个方面阐述了脉冲电催化促进2eORR产生H2O2的机理，为脉冲电催化后续的大规模应用提供了指导。二维材料 PdPS 线性二色性转换特性研究 中科院合肥研究院固体所纳米材料与器件技术研究部李亮研究员课题组利用二维材料 PdPS 作为研究线性二色性转换的平台，首次开展了多重线性二色性转换特性研究。对不同厚度的 PdPS 纳米片进行了偏振光吸收测试，发现随着纳米片的光吸收系数随着厚度的增加而增加。相比于 GeAs、 PdSez 和 BaTiSs的单一临界转换波长，第一次在实验上观察到了奇异的四重线性二色性转换行为，这一发现为二维材料的线性二色性特性研究拓宽了道路。二维 PdPS 作为一种新兴的二维材料，具有新颖的线性二色性转换特性，基于此特性有望在未来光电子器件方面开发新应用。 图 1. PdPS的结构示意图和不同波长照射下的偏振光吸收 在 200-230 nm、266-466 nm 和546-700 nm 波长范围内样品沿着0度方向的偏振光吸收系数大于90度，而在230-266 nm 和466-546 nm 波长范围内样品2沿着90度方向的偏振光吸收系数大于0度，临界转换波长分别为 230 nm、266 nm、466 nm和546nm(图2)。 图2. (a)偏振光吸收图。偏振光吸收的极坐标图：(b)220nm； (c) 250 nm； (d)405 nm； (e) 520nm；(f) 600 nm。 图4 PdPs 的拉曼光谱图，a)不同剥离层的 PdPs 拉曼光谱图， b)不同层的拉曼光谱图，c) 拉曼光谱用于分析 PdPS 光学性质，如图4a， b为不同层的拉曼光谱信息，随着层数增加，102cm²和 489cml的拉曼谱峰发生红移。峰位与温度的依赖性如图4c所示。 本文首次开展了多重线性二色性转换特性研究，研究了二维材料 PdPS纳米片的光吸收系数与厚度关系，在实验上观察到了奇异的四重线性二色性转换行为。二维 PdPS 具有新颖的线性二色性转换特性，基于此特性有望在未来光电子器件方面开发新应用。 文章信息 这一成果以“Abnormal linear dichroism transition in two-dimensional PdPS"为题发表在 Nanoscale 上。文章链接： DOI： 10.1039/d2nr03587a 本研究采用的是北京卓立汉光仪器有限公司 Finder 系列激光共聚焦显微拉曼光谱仪系统，如需了解该产品，欢迎咨询我司。 (附录产品链接) https：//www.zolix.com.cn/Product desc/1105_1562.html 免责说明 北京卓立汉光仪器有限公司公众号所发布内容(含图片)来源于原作者提供或原文授权转载。文章版权、数据及所述观点归原作者原出处所有，北京卓立汉光仪器有限公司发布及转载目的在于传递更多信息及用于网络分享。 如果您认为本文存在侵权之处，请与我们联系，，会第一一时间及时处理。我们力求数据严谨准确，如有任何疑问，敬请读者不吝赐教。我们也热忱欢迎您投稿并发表您的观点和见解。