所罗门环是数学扭结理论中的一个重要拓扑结构,它由两个分量和四个交叉点组成。最近人们发现,这种拓扑结构可以通过化学和生物分子的自组织形成。本研究中来自北京理工大学和清华大学的学者首次在BiFeO3铁电纳米晶体中观察到了极化所罗门环,并且极化所罗门环和中心型四瓣畴之间的拓扑相变可以通过电场可逆调控。AFM-IR测量结果显示两种拓扑极性结构具有不同的太赫兹红外吸收行为,这一特征可以用于设计具有纳米级分辨率的红外显示器。相关成果以Polar Solomon rings in ferroelectric nanocrystals为题,发表在Nature Communications上。
在本项研究中,作者采用了几种先进的理论和实验方法,包括压电力显微镜,相场模拟分析和纳米红外技术来验证BiFeO3纳米晶的拓扑结构,电场可逆调控和红外吸收特性。
图1所示,采用压电力显微镜,作者在自组装BiFeO3纳米晶中观察到极化所罗门拓扑畴结构,该结构由两个三维涡旋环组成:R+ 4 ,R-3 ,R+ 2 ,R-1(蓝色环)和R- 4 ,R+ 3 ,R- 2,R+ 1(红色环);两个涡旋相互扭抱,在三维空间共有四个交点。
通过相场模拟分析(图2),作者表征了极化所罗门环的拓扑特性。通过计算纳米岛各层中畴结构的三维极化分布,验证了纳米岛极化所罗门环的存在,并通过计算极化缠绕数验证其拓扑特性。
进一步的测试表明,通过施加外部电场,BiFeO3铁电纳米晶体的畴可以在极化所罗门环和中心型四瓣畴之间可逆地转变(图3)。未施加偏压下,纳米晶的极化畴呈所罗门环结构;-4V偏压下,环形结构消失,出现中心型四瓣畴结构;施加2V翻转偏压后,中心型筹结构又转变为所罗门环结构;增加偏压至3V,所罗门环结构转变为中心收敛的筹结构;继续施加翻转偏压-2V后,又变回所罗门环结构。
通过AFM-IR探索了极化所罗门环结构与中心型四瓣畴结构不同的太赫兹红外光吸收性能(图4)。AFM-IR光谱显示两种筹结构在1100cm-1处存在出宽的吸收带,对应O-Fe-O键的倍频信号。向上和向下的四元域对该波段吸收更强,所罗门环吸收较弱。1100cm-1处的AFM-IR成像也证实了具有不同拓扑结构的BiFeO3纳米晶体的相对吸收强度的差异。铁电纳米晶筹结构对红外光的吸收取决于极化方向与红外光偏振方向的相对角度,以及畴壁的体积分数。所罗门环和中心型筹结构与红外光平行或反平行,吸收都较强。但所罗门环的畴壁的体积分数更大,畴壁对红外波段不活跃,因此,在所罗门环中观察到的光吸收最弱。
在进一步的实验中(图5),选择具有极化所罗门环的大面积BiFeO3纳米晶体阵列作为弱的红外光吸收基体,向纳米晶体交替施加电压以产生交替的中心型畴和所罗门环。高分辨率红外图像清楚的显示出交替的强吸收和弱吸收。证实了所罗门环和中心型畴之间的可逆相变。通过外加电场调控BiFeO3纳米晶阵列畴结构类型,在纳米红外吸收图像中显示出”BIT”字样。
本研究在实验和计算上证实了极化所罗门环的存在和电学调控,AFM-IR验证了两种筹结构不同的光吸收响应,这种具有不同光吸收特性的新型可控拓扑极化结构,可能为红外显示器的设计铺平道路。
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