植被在全球大气汞的循环以及汞在陆地食物链的传输“扮演”着重要角色。大气气态单质汞能被叶片同化进而进富集在叶片中。叶片中的汞主要有以下二种归趋:一方面,汞被叶片重新释放而进入大气。另一方面,汞被氧化固定在植物组织中并通过食物链进入动物或者人体内,或者随着凋落物进入土壤圈。因此,研究植物叶片中汞的化学形态对准确评估植被在全球大气汞循环中扮演的具体“角色”、汞在食物链传输引起的环境风险以及汞进入土壤圈后对土壤生态系统的干扰十分关键。
利用传统的基于同步辐射技术的X-射线近边吸收谱技术是研究环境介质中汞的化学形态的常用方法(Wang JX et al., 2012. ES&T, 5361-5368),但是该方法很难准确测定低汞含量样品中的汞的化学形态。同样,基于质谱和色谱联用技术比如ICP-MS-HPLC等对样品中汞含量及样品的基质都有比较高的要求(Krupp EM et al., 2009. Chem Comm, 4257-4259)。
地化所环境室冯新斌课题组与法国Universite? Grenoble Alpes地球科学研究中心Alain Manceau教授合作,在法国EcoX Equipex 项目(法国卓越基础科学装置计划)和中科院国际合作项目(QYZDJ-SSW-DQC005)支持下,率先在国际上利用高能量分辨率X-射线近边吸收谱技术分析了天然低汞(0.5 ppm)植物叶片中汞的化学形态。
研究结果发现,在植物叶片中大部分汞以Hg[(SR)2+N/O0-2]的化学形态存在,部分汞以纳米颗粒态汞(HgxSy)的形态存在(图1)。通过二阶M?ller-Plesset振动理论,利用计算机模拟了HgxSy的几何结构(图2)。本结果首次揭示了植物叶片可以将单质汞转化为惰性的纳米状硫化汞,这对深入了解叶片中汞的再挥发、毒性以及其进入土壤后的转化提供了基础理论知识,丰富了汞的生物地球循环理论。成果发表在环境科学领域期刊Environ. Sci. Technol.
Manceau A*., Wang JX., Rovezzi M., Glatzel P., Feng X*. Biogenesis of Mercury?Sulfur Nanoparticles in Plant Leaves from Atmospheric Gaseous Mercury. Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 3935-3948.
图1 不同植物叶片中汞的形态
图2 HgxSy的几何结构
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