水溶性有机物(WSOC)以气体和颗粒物的形式大量存在于大气中,在大气水反应和云凝结核(CCN)形成中发挥着重要的作用,对全球和区域气候变化有着重要影响。此外,某些WSOC是有毒的,它会影响人类健康。WSOC可从源中直接排放或从气态和颗粒有机质(OM)的光氧化中二次产生。目前,只进行了有限的测量来理解WSOC划分机制。结果表明,气体-颗粒物相划分取决于很多因素,例如气象参数、气体物质组成和凝结相性质。将气相WSOC(WSOCg)分配到气溶胶相(WSOCp)是大气二次有机气溶胶的主要形成路径。然而,WSOC划分过程的基本机制尚不清楚。
基于此,在本文中,来自华东师范大学、上海市环境科学研究院和上海市环境监测中心的研究团队于2019年冬季在长江三角洲河口湿地生态系统野外科学观测站(31°44′N,121°13′E)同时测量了气体和颗粒物,包括NH3(Picarro G2103),有机酸(草酸、甲酸和乙酸)、无机离子(阳离子:Na+,NH4+,K+,Ca2+和Mg2+;阴离子:SO42−,NO3−和Cl−)和WSOC。为了全面理解WSOCp形成机制,作者还测量了300-550 nm WSOCp的光学吸收,同时测量了PM2.5并调查了气体-气溶胶相划分的影响因素以全面理解中国大气,尤其是严重冬季雾霾区的有机气溶胶行为。
【结果】
研究区主要污染物的时间变化。
ALWC和pH对WSOCg划分的影响。
【结论】
在干旱期(相对湿度(RH)<80%),WSOCg主要划分为有机相,而湿润期(RH)>80%)为气溶胶液态水(ALW),表明该区域两种不同的二次有机气溶胶(SOA)形成过程。在干旱期,温度是WSOCg吸收的主要驱动力。而在湿润期,控制WSOCg吸收的因素为ALW含量和pH,两者都会通过NH4NO3形成和有机酸中和过程被NH3显著提高。此外,作者发现,在全国范围内,WSOCp与NH4NO3的相对丰度呈较强的线性相关,其空间分布与NH3一致,进一步表明NH3在WSOCp形成中的关键作用。由于WSOCp是SOA的主要组成部分,NH3通过增加ALW的形成和WSOCg的分配来促进SOA的产生,这表明控制NH3的排放对于缓解中国雾霾污染特别是SOA是必要的。
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