Picarro G2401-m | 高分辨率垂直观测探索甲烷季节性变化

Picarro G2401-m | 高分辨率垂直观测探索甲烷季节性变化

江苏海兰达尔
 2024年09月14日 15:32 江苏

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原文链接:https://doi.org/10.1029/2024JD041308








引言



大气中的甲烷是仅次于二氧化碳的第二大温室气体,其寿命约为12年,对辐射强迫有显著影响,全球变暖潜能是二氧化碳的25倍。东南亚被认为是甲烷的一个重要来源,主要是由于湿地、牲畜、废弃物管理以及其他人为活动。其中,印度由于各种人为和自然来源,是第四大甲烷排放国。然而,印度的大气甲烷观测主要侧重于地表监测站点,这些站点由基于卫星的仪器补充。印度上空唯一可用的飞机数据是作为CARIBIC项目的一部分在对流层上层进行的观测。CARIBIC测量报告了在亚洲夏季季风(ASM)期间,印度次大陆南部和812.5 km之间的对流层上层甲烷的增加。然而,从地表到对流层的甲烷垂直廓线却尚未有报道。









研究方法



温室气体观测和校准

使用Super King Beechcraft-B200飞机在印度次大陆进行温室气体和其他大气参数的观测,这是CAIPEEX实验的一部分。分别在2014年9月、2014年11月和2015年7月的不同季节进行了三次测量行动。测量中达到的最大海拔约为8 km,KHP行动在季风期间进行,期间从遥远的阿拉伯海采集了空气团,而VNS行动在季风后期进行,MHB行动则在冬季进行。
在飞行期间,使用Picarro G2401-m航空专用气体分析仪持续监测温室气体浓度。连接到分析仪的进气口与飞行方向反向,以避免任何直接的污染,并确保仪器持续进气。Picarro G2401-m分析仪专门针对飞机测量开发,并在以往的其他研究中应用过多次。由于高空大气的压力与地表非常不同,飞机分析仪配备了一个环境压力传感器,能够在快速变化的大气压下进行波长监测的压力校正。在飞行测量期间保持稳定的腔体压力至关重要,通过监测发现每次飞行的腔体压力在整个活动中都保持稳定(接近140 Torr)。
每次飞行测量获得的数据首先过滤掉由于在不同航段之间过渡而缺失或不真实的值。为了将测量结果校准到世界气象组织标度,在起飞前测量了三种二级工作标准气体,由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)提供,每种气体测量20分钟。在校准垂直探测期间监测了分析仪的压力稳定性观察到的腔体压力在所有高度上都保持在140 Torr左右。

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印度次大陆上空温室气体飞行观测路径

甲烷排放的计算

先前的研究已经表明,CO和CH4之间的排放比与它们的相对增强比相似,因此当其中一种气体已知时,可以用来估算另一种的人为排放实际上,这种方法被用来估算印度上空的CH4排放,使用的是EDGAR v4.0和全球火灾排放数据库GFED CO排放V5。在这里,研究人员使用作为本工作中详细描述的三次活动的一部分测量的飞机数据,以CO作为参考化合物估算CH4排放。考虑到这些观测是在比CARIBIC观测更低的高度进行的,它们更能代表区域通量,因此可以用来估算来自印度的排放。
在三次行动中,沿着各个飞行路径确定了CO排放,并使用每次飞行期间观测到的CO和CH4增强之间的回归分析斜率,计算了CH4排放。然后,这些计算出的CH4排放与沿飞行轨迹的EDGAR排放清单进行了比较,以识别额外的排放,这些排放将代表非化石燃料排放。








研究结果



飞行测量

在印度的不同地区和季节进行的飞行观测揭示了甲烷浓度的显著垂直变异性。在季风季节(7月),KHP地区的观测显示,由于季风期间从阿拉伯海吹来的富含甲烷的空气团的影响,地表甲烷浓度相对较低。然而,随着海拔的升高,甲烷浓度呈现上升趋势,并在4至5 km的高度区间达到峰值。这可能是由于季风期间强烈的对流活动导致地表排放的甲烷向自由对流层输送。
在季风后期(9月),VNS地区的观测显示,由于该地区人口密集和人为活动频繁,地表甲烷浓度显著高于KHP地区。此外,VNS地区的甲烷浓度在边界层内(低于2 km)达到峰值,然后随着海拔的升高而降低。这表明在这一地区,人为排放是甲烷浓度升高的主要因素。

在冬季(11月),MHB地区的观测结果显示,尽管该地区靠近KHP,但由于季节的变化,甲烷浓度高于季风季节但低于季风后期。MHB地区的甲烷浓度同样在边界层内达到峰值,这可能与冬季期间大气稳定和垂直混合较弱有关。

模型比较

通过将观测数据与全球化学气候模型(CAM-Chem)的模拟结果进行比较,评估了模型在模拟印度上空甲烷分布方面的性能。模型能够较好地再现观测到的季节性变化趋势,但在某些高度和地区存在偏差。在季风季节的KHP地区,模型在所有高度上都略微低估了甲烷浓度,这可能表明模型在模拟季风期间的甲烷排放和输送方面存在不足。
在季风后期的VNS地区,模型在边界层内较好地模拟了甲烷浓度,但在自由对流层内低估了甲烷浓度。这可能意味着模型在模拟该地区的人为排放和/或大气化学过程方面存在偏差。

在冬季的MHB地区,模型在整个对流层内都略微低估了甲烷浓度,这可能与模型对冬季大气条件的模拟不准确有关。

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印度不同地区和季节的大气甲烷垂直廓线:观测值与模型模拟值的比较

使用CO估算CH4排放

通过分析观测到的CO和CH4的浓度比,我们估算了印度上空的甲烷排放。估算结果显示,在所有观测地区,甲烷排放量都高于EDGAR排放清单中的估计值,尤其是在季风季节。这表明现有的排放清单可能没有充分考虑印度次大陆的湿地和农业排放。
在KHP地区,估算的甲烷排放量是EDGAR清单的近三倍,这可能与季风期间湿地面积的增加和农业活动的增强有关。在VNS地区,估算的排放量也高于EDGAR清单,但差异较小,这可能反映了该地区人为排放的多样性和复杂性。

在MHB地区,估算的排放量与EDGAR清单较为接近,这可能与该地区较低的人为活动强度和不同的土地利用模式有关。

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三次行动期间观测到的CH4CO增强之间的相关性










结论



研究的观测和分析结果揭示了印度次大陆上空甲烷浓度的显著垂直和区域变异性,以及现有排放清单在估算区域甲烷排放方面的局限性。模型模拟结果与观测数据的比较表明,需要进一步改进模型对甲烷排放、化学过程和大气输送的模拟。此外,利用CO/CH4比率估算的甲烷排放强调了考虑所有排放源,特别是湿地和农业排放,对于准确估算区域甲烷排放的重要性。通过这些发现,我们可以更好地理解印度次大陆上空甲烷的分布和排放特征,为制定更有效的温室气体减排策略和改进气候模型提供科学依据。




编辑人:陆文涛

审核人:史恒霖










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