新型扫描隧道显微镜助力材料超快动力学研究

扫描隧道显微镜 (STM) 基于量子隧穿效应能够以亚埃的纵向精度和真实原子分辨率对样品表面成像。无论是金属还是半导体，甚至到衬底上沉积的有机分子材料，均可直接可视化测量。然而，STM 的时间分辨率仅限于亚毫秒范围，不利于材料超快动力学的研究。 

为了克服上述障碍，日本筑波大学的研究人员开发了一种新型 STM 系统，它采用基于激光的泵浦探针方法将时间分辨率从皮秒提高到数十飞秒（ACS Photonics，doi：10.1021/acsphotonics.2c00995）。该系统可以将极短时间尺度内发生的物理现象可视化，例如相变期间原子的重排或电子的快速激发。

中红外电场驱动的扫描隧道显微镜系统示意图

光泵浦探针法一般经常被用于一些超快现象测试。泵浦激光脉冲首先激发样品，然后经过一段时间延迟后，探测激光脉冲撞击样品并测量其透射率或反射率。测量的时间分辨率仅受激光脉冲持续时间的限制。研究人员将这种方法与电场驱动的 STM 相结合，后者使用载波包络相位控制的光源产生近场，从而在 STM 尖端和样品之间施加瞬时电场，从而捕捉到非平衡状态下的超快动力学现象。团队强调，他们的新型STM显微镜可广泛应用于包括太阳能电池或纳米级电子设备在内的各种各样的材料研究。

该研究的主要负责人Hidemi Shigekawa 表示，在凝聚态物质中，动力学通常不是空间均匀的，而是受到原子缺陷等局部结构的强烈影响，这些结构可以在很短的时间内发生变化。在实验中，他们将经过一个近红外 (NIR) 波长范围和 8.1 fs 脉冲宽度的啁啾脉冲放大器后的光束分离，其中一束光束被转换为中红外 (MIR)。 NIR 光束通过一个光学延迟级，并与 MIR 光束以同轴排列，用于泵浦探针测量。它们被聚焦在容纳样品的超高真空室中的 STM 尖端顶点上。

为了验证系统性能，研究人员使用 NIR 脉冲光作为激发，MIR 光作为探针进行了时间分辨 STM 测量。碲化钼作为被观察的样品，这是一种过渡金属二硫化物，它具有重要的非平衡动力学。实验结果显示，MIR 电场驱动显微镜（具有高于 30 fs 的增强时间分辨率）在 0 到 1 ps 的时间范围内成功可视化了样品中的光诱导超快非平衡动力学。观察结果与载波动力学相关的能带结构的变化一致。STM 系统还解析了具有原子分辨率的快照图像，可以跟随激发的影响。

正如团队主要成员Yusuke Arashida 在新闻稿提到的那样，“虽然我们新型STM的放大倍数不以为奇，但却是在时间分辨率上的一重大进步”。