大连化物所利用高灵敏瞬态吸收光谱揭示准二维钙钛矿载流子本征动力学方面取得新进展

近日，大连化物所分子反应动力学国家重点实验室任泽峰研究员和中国工程物理研究院赵一英研究员等合作，在揭示准二维钙钛矿载流子本征动力学方面取得新进展。

飞秒，是一种时间单位，等于10-15秒。飞秒激光是一种特殊类型的激光，其脉冲（像脉搏似的短暂起伏）持续时间非常短，达到了飞秒级别。我们知道，能量除以时间得到的是功率，所以即使一个很小的能量，除以一个极短的时间，也会得到一个非常巨大的瞬时功率。如果把这样具有巨大瞬时功率的光聚焦到小尺寸的材料上，材料就可以被精细的切割或加工，因此，飞秒激光可用于微型器件制造、纳米材料加工等方面；在医学领域，飞秒激光可以用于眼科手术，切割角膜组织。另外，科学家们还利用飞秒激光脉冲时间短、瞬时功率大等特点，研究物质在飞秒时间尺度上的动态过程，如同给照相机安装了一个超快的“拍照快门”，可以给分子、材料的变化过程 “拍电影”。总之，飞秒激光技术非常重要，具有广泛的应用前景。

飞秒瞬态吸收光谱（Transient Absorption Spectroscopy，TAS）是一种常用的主要研究半导体载流子动力学的手段。受限于常规的探测灵敏度，TAS一般只能探测较高载流子浓度下的动力学过程（文献中往往大于1017 cm-3）。然而，太阳能电池工作环境中的载流子浓度远低于该浓度（通常低于1015 cm-3）。因此，常规瞬态吸收光谱测得的动力学规律和真实情况下的载流子动力学规律可能相差甚远。

任泽峰团队前期发展了高灵敏度瞬态吸收光谱仪，灵敏度ΔOD达到10-7量级，比常规的TAS提高2个数量级。前期，团队利用该装置实现了3D钙钛矿本征载流子动力学的研究，该工作以(BA)2(MA)n−1PbnI3n+准二维钙钛矿薄膜为模型，阐述了准2D钙钛矿中本征载流子动力学过程。

二维钙钛矿由于其独特的稳定性和出色的光电性能而受到广泛关注。然而，围绕准二维钙钛矿中不同二维相之间的空间相分布和能带排列的争论给理解载流子动力学带来了复杂性，也阻碍了材料和器件的发展。本工作中，研究团队发现了2D和3D相之间载流子浓度依赖的电子和空穴转移动力学。在线性响应范围内的低载流子密度下，团队测量到了电子和空穴传输的三个超快过程，从数百fs到数ps、数十到数百ps、数百ps到数ns，可以归属于2D和3D相之间的横向外延（结构I）、部分外延（结构II）和无序界面异质结构（结构III）。此外，进一步通过考虑相分布、能带排列和载流子动力学，团队提出了旨在增强载流子传输的材料合成策略：（1）提高结构I和II的比例可以显著提高电子/空穴的转移速率；（2）增大3D相的晶粒尺寸可以提高准2D钙钛矿薄膜中电子转移速率；（3）增加2D相晶粒尺寸可以改善空穴从3D相到2D相的转移。该工作不仅为准2D钙钛矿的精确本征光物理学提供了深入的见解，而且也有望促进这些材料的实际应用的研发。

相关成果以“Unveiling the Intrinsic Photophysics in Quasi-2D Perovskites”为题，于近日发表在《美国化学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）上。

任泽峰，博士，研究员，博士生导师。2004年中国科学技术大学化学物理系毕业后，来所分子反应动力学国家重点实验室学习，师从杨学明院士。2009年博士毕业后，到德国马普学会Fritz Haber研究所做博士后，洪堡学者。2011年底被聘为北京大学量子材料科学中心研究员，博士生导师。2016年9月回到所里工作，任化学动力学研究中心B类组群1114组组长，研究员，分子反应动力学国家重点实验室副主任。研究方向：（1）利用表界面非线性光谱，研究工作条件下粉末催化剂表面反应分子的振动光谱，能源材料表界面的电子光谱；（2）发展超高灵敏超快光谱，包括瞬态吸收光谱，时间分辨受激拉曼光谱，时间分辨表面和频光谱，研究光催化、热催化的动力学过程和能源材料载流子动力学；（3）发展超快时间分辨光发射电子显微镜，时空分辨研究半导体、光催化等体系中的光生载流子动力学；（4）发展超快激光技术，研制全国产化超快激光。