太赫兹显微镜揭秘石墨烯电子奇异行为！

【研究背景】

表面等离子极化子（SPPs）是与电磁场相耦合的电子密度的集体振荡模式，其在金属和半导体的电荷响应中扮演着重要角色。随着石墨烯作为一种理想的等离子体平台逐渐受到关注，研究者们发现其高可调性和相对低的电子损耗使其成为极具潜力的材料。然而，石墨烯在电荷中性点附近的电子表现出复杂的行为，形成了一种相关的狄拉克流体，这对传统的费米液体理论提出了挑战。特别是，当电子和空穴的密度接近时，这种相关性导致了量子临界散射率的出现、维德曼-弗朗茨定律的失效以及较大的磁阻效应等现象。

为了解决这些挑战，哥伦比亚大学D. N. Basov教授采用了先进的太赫兹扫描近场光学显微镜（THz-SNOM）技术，能够在亚皮秒时间尺度和小于50纳米的空间分辨率下可视化石墨烯中的SPP干涉图样。通过对SPP群速度和寿命的测量，他们发现电子动态在低载流子密度下显著偏离了传统费米液体理论的预测。这一发现不仅揭示了狄拉克流体中电子相互作用的复杂性，还为理解量子材料的电动力学提供了新的视角。总的来说，极化子干涉图样的时空成像方法为深入探讨量子材料的相互作用及其潜在应用开辟了新的途径。

【表征解读】

本文通过自建的低温太赫兹扫描近场光学显微镜（THz s-SNOM）进行纳米太赫兹时空测量，成功揭示了石墨烯中表面等离子极化子（SPP）波包的群速度和寿命。这一创新的测量手段使作者能够以50纳米×50飞秒的亚衍射和亚周期时空分辨率，深入探讨了量子材料的低能电动力学特性，尤其是在石墨烯的电荷中性点附近。通过对SPP波包的表征，作者发现这两个关键参数显著重整，验证了狄拉克流体中电子-空穴拖拽效应的存在。

针对石墨烯中出现的量子临界现象，本文运用了太赫兹频率范围内的表征技术，特别是时空映射方法，从而得到了SPP的群速度和寿命。通过这一方法，作者能够清晰地观察到电荷载流子的动力学行为，尤其是在电子和空穴的密度接近时，表现出的显著偏离传统费米液体理论的特征。这一发现不仅揭示了电子与空穴之间的相互作用如何影响其动态特性，还为理解石墨烯中量子流体行为提供了新的视角。

在此基础上，结合样品制造和表征手段的创新，作者采用了hBN-石墨烯-hBN异质结构，通过机械剥离与电子束光刻等技术，构建出高性能的石墨烯器件。这种新型器件具有优越的载流子迁移率，能够更好地展示电子与空穴之间的复杂相互作用。在测量过程中，通过控制背栅电压（Vbg），作者精确调节了石墨烯中的载流子密度，从而系统性地探讨了其对SPP特性的影响。

通过THz扫描近场光学显微镜的多次测量，作者得到了SPP波包的动态特性，进一步深入分析了这些特性与石墨烯的电性状态之间的关系。这些结果显示，在电荷中性点附近，SPP的群速度和寿命均受到显著重整，证实了电子和空穴在狄拉克流体中的相互作用对于光学特性的重要性。

【图文速递】

图 1. 可调电场石墨烯腔中的等离子体的纳米太赫兹成像。

图 2. 石墨烯带腔中等离子极化子的时空映射。

图 3. 费米液体区间内的表面等离子极化子弛豫速率的温度依赖性。

图 4. 狄拉克流体中由电子相互作用重整化的等离子极化子动态。

【科学启迪】

本文的研究为探索量子材料的低能电动力学提供了新的方法和视角。通过引入纳米太赫兹时空测量技术，研究人员成功地在石墨烯中测量了表面等离子极化子(SPP)波包的群速度和寿命。这一技术不仅具有亚衍射和亚周期的时空分辨率，还能显著揭示石墨烯在电荷中性点附近的电子和空穴之间的相互作用及其对材料电动力学的影响。研究发现，电子动力学显著偏离传统费米液体理论的预测，尤其在电子和空穴密度接近时更为明显。这一观察表明，狄拉克流体中的电子-空穴拖拽效应对材料性能的影响不可忽视。此外，该纳米太赫兹时空映射技术有望在更多量子材料中推广应用，为理解其低能集体模式提供更深入的见解。这一研究不仅推动了极化子控制和纳米光谱学的发展，还为未来在量子材料的探索中开辟了新的研究方向。

原文详情：Cancan Lou et al. ,Charge-transfer dipole low-frequency vibronic excitation at single-molecular scale.Sci. Adv.10,eado3470(2024).DOI:10.1126/sciadv.ado3470