方案摘要
方案下载应用领域 | 石油/化工 |
检测样本 | 催化剂 |
检测项目 | 理化分析 |
参考标准 | N/A |
N. Todoroki等人以高活性氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)为目标,设计了一种新型基于铂-镍合金纳米颗粒堆叠薄膜(nanoparticle-stacking thin film,NPSTF)结构的电催化剂。合成所得铂-镍NPSTF的质量活性比商用碳负载的铂催化剂要高十倍。铂-镍NPSTF显著的ORR活性增强被归因于1)由底层镍原子诱导的表面铂富集层的电子性质修饰;2)由铂-镍纳米颗粒堆叠而实现的活性表面区域的增加。
双电弧等离子体源共沉积制备新型高效铂镍催化剂
N. Todoroki[1]等人以高活性氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)为目标,设计了一种新型基于铂-镍合金纳米颗粒堆叠薄膜(nanoparticle-stacking thin film,NPSTF)结构的电催化剂。合成所得铂-镍NPSTF的质量活性比商用碳负载的铂催化剂要高十倍。铂-镍NPSTF显著的ORR活性增强被归因于:
1)由底层镍原子诱导的表面铂富集层的电子性质修饰;
2)由铂-镍纳米颗粒堆叠而实现的活性表面区域的增加。
为了制备铂-镍NPSTF,首先在HOPG衬底上采用Pt和Ni的APD共沉积制备Pt-Ni合金薄膜。APD共沉积系统的示意图如图1所示:系统包括两个电弧等离子体源和一个石英晶体微天平(quartz crystal microbalance,QCM)。铂镍合金的组分通过控制铂电极上的电弧电压和镍电极上的电弧电压来控制,具体在本工作中,铂电极的电弧电压设置为100 V,镍电极的电弧电压控制在150~180 V。根据X射线光电子能谱(XPS)测量的Pt(4f)和Ni(2p)芯能级能带强度,估算了Pt和Ni的沉积量以及所制备的Pt-Ni薄膜的合金成分,相应结果总结如下表所示。当镍电极的电弧电压分别为150 V和180 V时,共沉积工艺所获得的铂-镍合金薄膜中的铂与镍的原子比分别为Pt4Ni6和Pt2Ni8。
表1 APD制备所得铂镍合金薄膜的沉积质量(QCM)与合金组分(XPS)
电弧电压 (V) | 沉积质量 (μg/cm2-HOPG) | 合金成分 | ||
铂 | 镍 | 铂+镍 | ||
铂 100,镍 150 | 0.18 | 0.10 | 0.28 | Pt4Ni6 |
铂 100,镍 180 | 0.18 | 0.19 | 0.37 | Pt2Ni8 |
随后通过电位循环对薄膜进行电化学脱合金。当铂基合金纳米颗粒在酸性电解液中进行电位循环预处理时,合金中的less-noble元素(M)会发生选择性溶解,从而形成铂富集的最外层表面层,此即所谓的Pt-skin结构(电化学脱合金过程)。根据已有文献报道,Pt-skin结构展示出了增强的ORR活性,这主要是归因于由Pt-M合金所诱导的电子(配体)效应以及应变效应。
图1 实验所用的电弧等离子体共沉积系统(含两个电弧等离子体源)
图2 (a)由APD共沉积获得的Pt2Ni8薄膜截面的HAADF-STEM图像;(b)脱合金后得到的Pt2Ni8薄膜截面图像;(c)脱合金后获得的Pt2Ni8纳米结构示意图
图3 脱合金处理后的Pt4Ni6、脱合金处理后的Pt2Ni8、商用Pt/C催化剂的铂质量活性对比
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