背景介绍
自从饭岛澄男教授发现碳纳米管(CNT)以来,单壁碳纳米管(SWCNT)在过去的20年里一直吸引着大量的研究兴趣[1]。它们的分子结构可以用石墨烯卷成一维(1-D)无缝圆柱体来描述。独特的准一维结构和芳香单层[2,3]表面提供了优异的电学性能(高载流能力,~109Acm-2) [4,5],热导率(~3500Wm-1K-1) [6],和机械性能(杨氏模量,~1-2TPa) [7]。这些特性使SWCNT成为各种应用的理想候选者,包括传感器[8]、能量存储设备[9]、场发射设备[10]、和药物输送剂[11]。对于使用SWCNT 作为主要组件的设备,开发制造工艺非常重要:i)在所需的位置、方向和尺寸上可控地组装SWCNT;ii)将它们集成到功能强大的设备中;iii) 设计它们的分子结构以进一步增强它们的物理性能。
本文介绍了一种先进的自组装方法,用于在各种基板上制造可调节的微纳米级SWCNT网络[12-14]。其次,作者展示了这些有组织的架构的集成,以应用于通过创建高度可控的SWCNT和硅基异质结来实现光电器件。这代表了一种新型的基于光电二极管的逻辑器件,它可以由光和电两种输入控制,具有高电压可切换光电流响应性(>1 A/W),光电压响应性(>105 V/W),以及良好的电和光开关比(电:>105和光:>104)[15]。第三,作者还通过用2,2,6,6-四甲基哌啶-官能化证明了这些SWCNT 网络用于高性能硫化氢(H2S)检测1-oxyl(TEMPO)[16]。最后,介绍了SWCNT网络的结构转化到连续的多壁碳纳米管,然后到石墨/多层石墨烯纳米带结构,使用一种新开发的电压控制方法,称为“纳米管聚变”,这不仅证明了工程碳纳米管的sp2结构新方法,而且大大提高了其电和热输运性能[17]。
单壁碳纳米管组装
作者使用模板导向流体组件的方法来制备高度组织和对齐的SWCNTs薄膜,它采用了光刻图案模板辅助浸渍涂层[12–14],[18]。SWCNTs在预先设计的光刻胶通道之间直接组装在亲水性表面上,形成微和纳米尺度的高起源SWCNTs侧网络。等离子体处理可以提高流体组装的质量,增加悬浮键和表面亲水氢氧根官能团的数量。图1显示了模板引导射流组装方法的详细程序。图1A-C显示了SiO2基板经过等离子体处理,然后用光刻胶旋涂,并通过光刻技术(分别用于微纳米级图案的光刻和电子束光刻)进行图案化。图1D展示了使用浸涂机将预先图案化的基板首先垂直浸入SWCNT去离子(DI)水溶液中,然后以恒定的拉速度逐渐从溶液中提起的过程。图1E和1C显示了在去除光刻胶后,在SiO2衬底上的微/纳米级沟槽和SWCNT网络之间形成的SWCNT网络图案。图1G-J显示了SiO2/Si衬底上的厘米级、毫米级、微米级和纳米级组装的SWCNT网络。
图1 模板辅助流体SWCNT组装示意图和SWCNT网络的SEM图像 A)通过等离子蚀刻对SiO2衬底进行表面处理;B-C)光刻胶涂层和模板图案化;D-E)通过浸涂形成SWCNT条带并组装具有光刻胶图案的SWCNT条带;F)去除光刻胶后高度组织的SWCNT条带;G-H)3英寸上组装的SWCNT条带的照片图像,100μm宽组装的SWCNT网络的晶圆和显微图像;I-J)4 μm宽和200 nm宽组装的SWCNT网络的SEM图像[14,18]。
基于光电应用的SWCNTS和Si异质结
SWCNT具有独特的纳米结构、高迁移率、高电流密度、高效电化学表面积等优点,是各种化学传感器积极研究的对象[8]。由于原始的基于CNT的化学传感器仅利用其固有的为了克服其在选择性和灵敏度方面的局限性,用共价或非共价材料对SWCNT进行功能化已被用于进一步提高基于SWCNT的化学传感器的灵敏度。需要注意的是,因为其一维纳米结构,SWCNT对湿度和周围温度等环境变化非常敏感。
在这篇文章中,作者提出了一种高度组织SWCNT网络的模板引导流体组装方法。使用光刻图案化模板辅助浸涂,使用光刻图案模板辅助浸涂方法,SWCNTs直接组装在预先设计的微纳米级光刻胶通道之间,形成密集排列的、具有不同几何形状的SWCNTs侧网络,其特征尺寸从150纳米到数百微米尺度不等。这些高度组织的微纳米级SWCNT网络结构可以集成到各种传感器件架构中。模板导向流体装配技术的室温和晶圆级缩放兼容性提供了在大范围内可复制的可能性。在这方面,本文展示了一种高性能光电探测器和一种新型逻辑器件,基于SWCNT和硅的可扩展异质结,其输出电流可以完全由光和电输入控制。我们还介绍了一种基于SWCNT的化学传感器,该传感器可以通过使用TEMPO作为催化剂功能化的SWCNT网络上发生的氧化还原反应有效地检测H2S气体。
最后,作者使用受控的交流电压脉冲证明了在大面积SWCNT网络上精确控制和明确定义的同素异形转变和分子结的形成。使用这种新开发的电学工艺,小直径SWCNT可以选择性地转化为其他同素异形sp2纳米结构,例如多壁碳纳米管、多层石墨烯纳米带和具有sp3键的结构。
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