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精细结构脂质组分析

化学衍生可以有效提高在复杂混合物中对目标分子高准确性、高灵敏性的定量及定性分析。我组致力于发展和筛选一系列针对生物大分子的自由基反应，以期实现毫秒到秒级的快速衍生，从而提高质谱的分析通量及分析能力。利用Paternò-Büchi（PB）反应和质谱联用，我们发展了针对极性和非极性多类别脂质双键位置异构体的分析，筛选并优化了对应的PB 反应试剂。这一双键衍生法可和脂质组学的常规流程包括鸟枪法 (shotgun lipidomics) 、液相色谱分析-质谱（LC-MS）、直接分析法和单细胞分析连用，从而提高脂质精细结构分析能力。另外，我们发展了基于碳酸氢根复合物的串联质谱，通过诱导自由基碎裂实现了磷脂酰胆碱(Phosphatidylcholines, PC)中sn-位置异构体的鉴定与定量, 以及鞘磷脂链组成（鞘氨醇骨架/脂肪酸酸链）的鉴定。通过疾病和健康样品的脂质组对照分析，揭示了多个磷脂的C=C位置异构体和PC sn-异构体比例变化显著。这些结果进一步证明了生物分子精细结构分析的重要性，并为发现新的脂质分子靶标提供了新思路。

941 2020-12-14

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