有机半导体可见光催化产氢、二氧化碳还原及肿瘤治疗研究
有机半导体可以通过调控前驱体分子生色基团和助色基团的结构，实现光催化剂的宽光谱响应、消光系数高以及能带结构可调控。在可见光辐照下可以分解水产氢和产氧以及实现CO2的还原。 通过氢键自组装而成的PDINH全有机超分子结构，具有优异的可见光降解苯酚与光解水产氧（无助催化剂）活性。在可见光辐照下，污染物降解性能达到了C3N4的16倍，其产氧性能达到34.6umolg-1h-1。PDINH超分子的强分子偶极和有序结构提升了内建电场，促进光生载流子的分离和迁移，是光催化高活性的本质。成功构筑高度结晶的尿素-苝酰亚胺聚合物光催化剂，其在无助催化剂条件下实现超高效的分解水产氧（3.2mmolg-1h-1），性能较常规PDI超分子光催化剂提高106.5倍。通过咪唑熔盐制备获得的PDI超分子，具有更高的结晶有序度，其产氧性能可以达到40.6 mmolg-1h-1,400nm处的量子效率达到10.4%。利用产氢活性的C3N4光催化剂与产氧性能的尿素-苝酰亚胺聚合物光催化剂耦合，实现化学计量比的全解水产氢产氧，STH达到0.3%。设计构筑基于四羧基苯基卟啉的自组装超分子光催化剂SA-TCPP，该超分子光催化剂实现了全光谱辐照下的双功能分解水产氢和产氧(40.8和36.1μmolg-1h-1)，并具有高效降解污染物活性，其性能达到了C3N4光催化剂的10倍以上。并发现共轭结构是调控产氢和产氧性能的关键因素，分子偶极是决定光催化活性的关键因素。当卟啉超分子与锌配位后，可以提升其还原电位从-0.36V到-1.01V，产氢能力提升85倍，达到3.5 mmolg-1h-1。 建立了基于有机超分子光催化快速杀灭癌细胞和实体瘤的新方法。具有生物安全性，无毒无害特性。并可以通过肿瘤细胞对纳米颗粒尺寸的选择性，实现自动靶向给药，对正常器官没有副作用。在红光（>650 nm）辐照下，被吞噬到肿瘤细胞内部的光催化剂产生强氧化性光生空穴，从内部快速杀灭癌细胞，可以在10分钟内消除直径10mm的肿瘤块，对肿瘤的治愈率达到了100%，大幅提高了小鼠的成活率。该有机光催化肿瘤治疗方法具有很好的应用前景。
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2022-06-20
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