基于海洋放射性核素时空演化体系的海洋核安全评估技术
基于海洋放射性核素时空演化体系的海洋核安全评估技术林武辉1,5，杜金秋2，拓飞3，曹少飞4，张翊邦5，祁第1，陈立奇1，余克服5（1. 集美大学港口与海岸工程学院 极地与海洋研究院，厦门 361021；2. 国家海洋环境监测中心，大连 116023； 3.中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所，北京 100088；4. 中国辐射防护研究院，太原 030006；5. 广西大学 海洋学院，南宁530004）摘要：本文指出全面构建海洋中放射性核素本底基线的时空演化体系是海洋核安全评估的基石，提出本底基线法、活度限值法和剂量限值法三种海洋核安全评估技术，并应用于福岛核事故后污染最严重的核心海区——港口区，定量剖析港口区的海洋核污染历史与现状，有利于评估过去12年以来日本福岛核电站修复进程中相关修复措施的有效性。之后，本文指出在利用海洋数字孪生技术的基础上，针对上述三种海洋核安全评估技术对应提出从寻找人类核活动历史的可靠“档案馆”、健全海洋放射性核素的基准/标准限值和探索长期低剂量生物辐射效应与风险三个角度展望未来海洋核安全评估技术需求与发展方向，以期为国内外新形势下我国海洋核安全评估与管理提供一定借鉴。核安全是核能发展与核技术利用的生命线。自1984年成立国家核安全局以来，我国已经形成法律、条例、部门规章、标准、导则等不同层次的核安全制度体系[1]，以保护人类和环境免受电离辐射危害。核安全和深海安全是总体国家安全观的有机组成，二十大报告中也明确指出“强化……核、太空、海洋等安全保障体系建设”。在加快建设海洋强国战略背景下，海洋核安全也应该是国家安全保障体系的重要环节。1. 新形势下的海洋核安全需求海洋占地球表面积约71%，占地球总水量约97%，是地球气候的重要调节器，也为人类生存和发展提供了重要的资源和生态服务功能[2]。然而，20世纪人类大气核试验产生69%的人工放射性核素137Cs（780 PBq）直接沉降进入海洋[3]，部分沉降进入陆地环境中的人工放射性核素通过河流仍在持续不断输入海洋[4, 5]；福岛核事故泄漏的放射性核素总量的80%最终进入太平洋[6]；过去60多年来，英国和法国的乏燃料后处理厂也一直向北大西洋和北冰洋排放137Cs、129I、236U等人工放射性核素[7-13]。日本在2023年8月24日已经启动福岛核污水排海计划，预计持续30年[14, 15]。海洋数值模拟显示，福岛核污水将通过海洋环流逐步迁移扩散至全球海域，未来也将进入我国海域[16, 17]。此外，在复杂的国际形势下，我国周边海域日益频繁的核动力航母和核潜艇活动也有可能增加海洋核污染风险。2023年修订通过的《中华人民共和国海洋环境保护法》中首次新增“加强海洋辐射环境监测”。因此，海洋核安全具有重要的研究意义和强烈的社会需求。2. 全面构建海洋中放射性核素本底基线的时空演化体系天然放射性核素（比如宇生放射性核素14C、原生放射性核素238U等）通过河流、大气沉降和地下水等自然过程，持续不断地进入海洋；核电站、乏燃料后处理厂、核医学等活动以及日本福岛核事故所产生的人工放射性核素也持续排入海洋[18]。当今海洋存在几十种天然和人工放射性核素，不同核素活度水平从104 Bq/m3到10-5 Bq/m3[19]，相差9个数量级。海洋中同一种放射性核素也存在一定的时空分布特征。比如，自20世纪60年代美苏停止大气核试验以来，我国海水中人工放射性核素90Sr随着时间总体呈现指数下降趋势[4]。空间上海洋中人工放射性核素存在“双峰型”纬向分布特征，即南北半球40°—60°的纬度带存在全球落下灰（Global fallout）活度高值[20]。由于切尔诺贝利核事故和英法乏燃料后处理厂运行的影响，北欧海域中90Sr、137Cs、129I、239+240Pu等人工放射性核素均显著高于其它海域[21-23]。海水中90Sr和137Cs的活度随深度增加，总体活度呈现下降趋势，而海水中239+240Pu却经常出现次表层峰值现象[24]。精准甄别海洋中人为新增放射性核素的种类与含量不仅是异常辐射信号判别与不同人类核活动溯源技术的前提，也是海洋核安全评估的核心。过去十多年来，作者和团队已经围绕海洋中多种介质（海水、沉积物、生物、悬浮颗粒物、大气等）的210Po[25]、210Pb[25]、234Th[26]、238U[27]、226Ra[27]、228Ra[28]、228Th[28]、232Th[27]、40K[27]、90Sr[4]、137Cs[29]、239,240Pu[29]、14C[29]、3H[15]等十多种天然和人工放射性核素，从放射性核素的源汇过程及其物理—海洋生物地球化学调控机制的角度长期开展海洋与核技术的多学科交叉研究，初步构建海洋放射性核素本底基线的时空演化体系。针对海洋中放射性核素的时空演化历史数据，国际上IAEA与日本筑波大学已经建立Marine Radioactivity Information System (MARIS)[30, 31]与Historical Artificial Radionuclides in the Marine Environment (HAM-Global 2021)[32-34]两个数据库。然而，MARIS和HAM数据库中我国辽阔海域放射性核素的历史资料数据却极度缺乏。我国海洋放射性核素监测工作始于20世纪60年代的大规模大气核爆。在20世纪60~90年代期间，卫生部门李树庆、中国科学院海洋研究所李培泉和原国家海洋局第三海洋研究所蔡福龙等人开展海洋中放射性核素研究[35-37]；唐森铭和商照荣重点对20世纪中后期我国海域放射性调查进行总结[38]。我国历次海洋污染基线调查积累了部分海洋放射性监测数据。滨海核电站建设和运行过程中也持续开展海洋放射性监测。虽然我国生态环境部门、自然资源部门、卫生系统、中国科学院与高校系统、地方政府部门和核电公司等不同机构基于业务管理和科研的需求已经积累一些海洋放射性监测的历史数据，但数据零散分布于多个不同管辖部门，不仅缺乏统一的全国性海洋放射性核素监测数据库，而且缺乏基于时空演化视角的系统分析，不利于数据挖掘、解译、利用和管理。总之，全面构建海洋放射性核素本底基线的时空演化体系则是海洋核安全评估的基石。中国近海放射性核素本底基线的时空演化体系构建将有助于科学评价我国滨海核电和其它滨海核设施的影响[4]。开阔大洋放射性核素本底基线的时空演化体系构建可以用于评价其它国家人类核活动（核电站事故、核试验、核材料的海洋倾倒、核潜艇与核动力航母活动等）的影响，并对我国海域的潜在影响进行预报与预警评估，也是我国维护国家安全和人民生命健康、深度参与全球海洋治理、构建海洋命运共同体的重要体现。因此，全面构建海洋中放射性核素本底基线的时空演化体系对于海洋核安全具有重要意义。3. 海洋核安全评估技术活度与剂量是定量表征放射性核素的独特物理量，不同于元素和同位素的常见表征方式。在海洋核安全评估中，活度浓度和剂量率是重要的定量参数，对应常见单位为Bq/m3（或者Bq/kg）和Gy/h（或者Sv/h）。为此，本文总结提出本底基线法、活度限值法和剂量限值法开展海洋核安全评估。3.1 本底基线法自20世纪中叶以来，人类在核能发展与核技术利用的进程中已经产生大量的人工放射性核素[20]。其释放进入地球环境中的长半衰期人工放射性核素（比如239,240Pu、137Cs等）甚至被视为定义“人类世”（继全新世后，人类活动作为重要地质营力所主导的地质新时代）的重要代用指标[20, 29]。全面构建海洋中放射性核素本底的时空演化体系，准确掌握海洋中人工放射性核素的历史本底基线水平，是进一步精准甄别人为新增放射性核素和开展海洋核安全评估的前提。短半衰期的人工放射性核素（比如131I、134Cs、106Ru、110mAg等）通常不存在于天然环境本底之中，其定性或者定量的异常检出可以直接指示短期内人为新增的海洋核污染源（比如核事故、核潜艇活动等）。中长半衰期的人工放射性核素（比如90Sr、137Cs、239,240Pu、129I等）则需要考虑人类核活动的历史排放而残留的本底基线的时空演化特征后，借鉴人为新增信号和本底噪声处理技术，开展人为新增海洋核污染源的定量甄别。此外，核素活度比值（比如134Cs/137Cs、90Sr/137Cs等）和原子比值（比如129I/127I、240Pu/239Pu等）也常作为核素特征指纹，指示判别不同人类核活动源项。3.2 活度限值法不同放射性核素存在不同程度的放射毒性，比如极毒组的239Pu、高毒组的90Sr、中毒组的137Cs、低毒组的3H等。在海洋核安全评估过程中，法律法规和标准规程等对海洋中不同毒性的放射性核素活度限值做出一些规定[39, 40]。比如，福岛核事故后日本政府规定海产品中134+137Cs的活度限值为100 Bq/kg[12]。我国的海水水质标准(GB3097-1997)和食品中放射性物质限制浓度标准(GB14882-94)分别规定了海水和海产品中部分放射性核素的活度限值。我国海洋沉积物尚没有相应放射性核素标准限值规定。鉴于部分地区经常采用海砂作为建筑材料，我们可以参考建筑材料放射性核素限量(GB6566-2010)的部分放射性核素的活度限值标准，评估海洋沉积物中的放射性核素。值得注意的是，国际上不同组织机构（国际原子能机构、世界卫生组织、国际粮农组织）和地区（中国、欧盟、美国、日本等）基于科学认识、国情现状和社会发展需求等综合因素，对相同介质中的同种放射性核素活度限值的规定经常存在一定差异[19, 40]。3.3 剂量限值法处于不稳定状态的放射性核素发生衰变并发射不同能量的α、β、γ粒子。活度可以衡量单位时间内放射性核素发射的粒子数，剂量则更精细刻画不同类型的粒子所产生的能量沉积和危害。比如，我国的电离辐射防护与辐射源安全基本标准(GB18871-2002)中规定公众的年有效剂量为1 mSv。针对海洋生物，欧盟开发的ERICA软件推荐10 μGy/h的剂量率限值作为筛选阈值（screening level）[41]。IAEA、ICRP、美国和加拿大等也推荐不同的剂量率限值（40~400 μGy/h）用以评估放射性核素对海洋生物的影响[42]。截至目前，我国法规标准尚未涉及放射性核素对海洋生物的剂量限值规定。4. 日本福岛核电站港口区的海洋核安全评估日本福岛核事故已经泄漏大量人工放射性核素进入海洋[6]，福岛核污染水也已经启动排入太平洋[14]。这些放射性核素可能通过海洋水文动力驱动下的“随波逐流”和海洋生物洄游驱动下的“搭乘便车”等过程进入我国海域[12]。作为福岛核污水排海的利益攸关方，我国公众和政府始终高度关注由此引发的海洋核安全问题。距离福岛第一核电站最近的港口区（图1a，1 km范围内）是日本福岛核事故后污染最严重的海域。港口区属于日本领海，其它国家都无法进行采样而获取相关数据。港口区的海洋核污染历史与现状不仅是世界了解福岛核事故后海洋核污染的重要窗口，而且直接反映日本福岛核电站修复进程与修复措施的有效性。本文聚焦福岛核事故后污染最严重的海区——港口区，系统汇总IAEA的MARIS数据库、日本东电公司（TEPCO）、日本经济产业省（METI）和日本原子能规制委员会（NRA）等多方的大量数据，全面构建福岛核事故前后海水中137Cs的历史活度曲线（图1b），利用本底基线法、活度限值法和剂量限值法，联合开展海洋核安全评估。本底基线法显示，福岛核事故后日本福岛附近海域的海水137Cs活度从1.3 Bq/m3骤升至1.9×1012 Bq/m3（图1b中红色箭头）。截至2023年9月的最新数据，港口区海水中137Cs活度为5.1×103 Bq/m3，仍然比2011~2015年期间我国海域的海水中137Cs平均活度（1.05 Bq/m3）高3个数量级。值得警惕的是，2016年以来福岛港口区海水中137Cs活度并没有显著下降趋势，甚至出现多次周期性异常升高事件。活度限值法显示，2016~2023年期间港口区海水中137Cs平均活度（6943 Bq/m3）高于我国海水水质标准(GB3097-1997)中海水137Cs活度限值（700 Bq/m3）。日本监测数据显示港口区的海洋鱼类通过生物富集吸收海水中高浓度的137Cs，进一步导致部分鱼类体内137Cs（1.8×104 Bq/kg）显著超过日本规定的限值标准（100 Bq/kg）[43]。本文基于港口区的海水中137Cs活度数据，利用欧盟开发的ERICA软件开展海洋鱼类的辐射剂量评估。福岛核事故后海水中137Cs峰值活度（1.9×1012 Bq/m3）可以导致游泳鱼类和底栖鱼类的辐射剂量率为2.9×107 μGy/h和3.1×109 μGy/h，均大大超出欧盟推荐的剂量率筛选阈值（10 μGy/h）。2016~2023年期间港口区海水中137Cs平均活度（6943 Bq/m3）对底栖鱼类产生的剂量率为11.2 μGy/h，也高于欧盟推荐的剂量率筛选阈值（10 μGy/h）。因此，三种海洋核安全评估技术获得的定量评估结果均显示，港口区的海洋核污染仍然较为严重。图1 中国海、日本福岛近海、福岛第一核电站港口区等海区的海水137Cs活度历史曲线。中国海和日本福岛核事故前的福岛近海数据来自MARIS数据库[44]，核事故后的福岛近海数据来自NRA[45]，核事故后的港口区数据来自TEPCO和METI[46, 47]Fig. 1 Historical 137Cs activity in seawater from the China seas, Fukushima offshore, and the port area nearby the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The data of the China seas and the Fukushima offshore before the Fukushima Nuclear Accident (FNA) was obtained from the MARIS database[44], the data of the Fukushima offshore after the FNA was provided by the NRA[45], and the data of the port area after the FNA was derived from TEPCO and METI[46, 47]5. 总结及展望新形势下的海洋核安全需求极为迫切。本文指出全面构建海洋中放射性核素本底基线的时空演化体系是海洋核安全研究的基石，提出本底基线法、活度限值法和剂量限值法的三种海洋核安全评估技术，并应用于福岛核事故后污染最严重的核心海区——港口区，定量剖析港口区的海洋核污染历史和现状。然而，面对海洋中核素种类众多、活度差异巨大、时空分布不均、迁移行为各异、生态影响复杂以及危害程度不一等现状难题，海洋核安全的科学评估仍然存在较大挑战性。基于本底基线法、活度限值法和剂量限值法三种海洋核安全评估技术，本文强调融合海洋数字孪生技术，尝试从以下三个角度展望海洋核安全评估技术未来的发展方向（图2）
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