窦乐天团队Nature:钙钛矿超晶格新型聚集体兼具单分子/聚集体优势
分子间距是决定有机物质光电性能的关键因素。传统有机发光分子通常以聚集体形式存在或作为单个分子分散在外部基质中。近几十年来,这些分子在发光二极管、激光器和量子技术等多种应用中引起了广泛的研究兴趣。然而,对于这些分子在聚集和分散状态之间的行为特性仍存在认知空白。最新一期Nature 由普渡大学窦乐天团队提出了一种在二维混合钙钛矿超晶格中形成的新型分子聚集相,其分子间距接近平衡距离,並将其命名为类单分子聚集体(SMA)。通过构建二维超晶格,有机发射体被维持在相对接近的位置,惊讶的发现,它们在电子上仍然保持独立,从而实现了接近单分子的光致发光量子产率。此外,钙钛矿超晶格中的发射体呈现出强烈的定向排列和密集堆积,类似于聚集体,这导致了显着的定向发射、增强的辐射复合和高效的激光输出。大量研究集中于有机基团的引入如何提高无机层的发光效率、电荷传输能力和稳定性,这已在高性能钙钛矿电子和光电器件方面取得了重大突破。然而,利用无机子晶格来调控有机分子的分子间相互作用、分子排列和发射特性的研究仍然较为有限。自1990年代末以来,一些研究小组报道了有机半导体-钙钛矿超晶格的形成,并确认发射物种可以是有机染料。然而,可以纳入分层钙钛矿的有机分子发射体系范围相对有限,它们的PLQY通常较低(通常低于10%)。研究团队展示了一种新型分子聚集相_SMA,通过将2D无机子晶格与经过精心设计的有机染料相结合,在接近平衡状态下实现。在这种混合超晶格中,有机发射体的行为与单个分子非常相似,表现为相似的发射波长和寿命,以及接近1的PLQY。理论和实验研究强调了有机发射体骨架二面角在维持这种单分子行为中的关键作用。