载波包络相位锁定装置

近日，空天信息创新研究院广州园区王天武研究团队关于太赫兹（THz）载波包络移相器的研发成果，发表于《先进光学材料》（Advanced Optical Materials）。其研究论文题为《基于超材料的柔性太赫兹载波包络移相器（Flexible THz Carrier-Envelope Phase Shifter Based on Metamaterials）》。作为太赫兹扫描隧道显微镜系统的核心部件，该载波包络移相器由不同的人工微结构阵列组成（图1）。研究团队首次利用“超材料”在亚波长厚度和不改变THz电场极化的情况下实现了对宽带THz载波包络相位（CEP）的消色差可控相移，其CEP的相移高达2。与传统的THz载波包络移相器相比，该移相器具有超薄、柔性、低插损、易于安装和操作等优点。超短脉冲的CEP决定了脉冲的瞬时电场强度，它在许多非线性物理过程中起着重要作用。例如，近年来，将亚皮秒THz脉冲耦合到纳米尖端以调制隧道结的偏压而开发的THz扫描隧道显微镜（THz-STM）已经在超快时间尺度上实现了原子级分辨率。通过简单高效的途径控制THz脉冲的CEP来实现对隧道结中近场THz时间波形的主动控制对推进电子的超快纳米尺度操纵是必不可少的。由多个THz偏振元件组成的复杂装置已用于控制THz脉冲的CEP，但由于菲涅耳反射损耗，其插入损耗很大。此外，天然材料在太赫兹波段具有弱的色散响应和小的双折射系数，因此不容易被设计用于具有宽频率成分的太赫兹脉冲的CEP控制。超材料作为一种由亚波长结构衍生而来的具有特殊光学特性的人工材料，与自然材料相比，它对电磁波的色散响应和双折射系数都可进行人为的定制。尽管超材料技术发展迅速，但由于近单周期THz脉冲的宽带特性，它对THz脉冲的 CEP控制仍然具有挑战性。基于此，研究团队提出了基于超材料的柔性THz载波包络移相器来控制THz CEP的方法，并对该移相器的性能进行了模拟和实验表征。研究者利用特定的金属分裂环谐振器的几何相位和共振相位来控制THz脉冲的CEP，并利用正交定向光栅来提高传输效率。当入射的THz脉冲依次被载波包络移相器中不同的微结构阵列调制时，通过THz时域光谱系统（THz-TDS）清晰地观察到了THz脉冲的时间波形在不同CEP值下的变化，与模拟结果十分吻合（图2a, b）。此外，通过实验验证了该移相器在广角入射和大的形变下具有良好的鲁棒性（图2c, d），并且通过适当缩放模型的结构参数。该设计方案也可以应用于其他波段。以上研究工作得到国家自然科学基金、广州市和广州市开发区项目的支持。研究合作单位包括北京凝聚态物理研究所、松山湖材料实验室以及中国科学院大学。点击此处查看论文图1. (a)移相器的单元结构示意图，(b)整体和局部光学照片图2. (a, b) 模拟和实验获得的不同CEP值对应的THz时间波形变化，(c, d) 广角入射和样品弯曲形变对器件性能的影响

▲图 | 太赫兹扫描隧道显微镜系统（来源：资料图）太赫兹，是介于远红外和微波之间的电磁波，具有光子能量低、穿透性好等特点，在高速无线通信、光谱学、无损伤成像检测和学科交叉等领域具备广泛应用前景，被誉为“改变未来世界的十大技术”之一。简单来看，太赫兹扫描隧道显微镜系统就是一个超快摄影机，只不过它要观察和拍摄的对象是分子和原子世界，并且拍摄的帧率在亚皮秒量级。对于非线性太赫兹科学来说，控制太赫兹脉冲的“载波包络相位”，即激光脉冲的载波与包络之间的关系至关重要，特别是用于超快太赫兹扫描隧道显微镜时。太赫兹载波包络相位移相器的设计和实现，在利用太赫兹脉冲控制分子定向、高次谐波生成、阈上电离、太赫兹波前整形等领域，均具备潜在应用价值。（来源：Advanced Optical Materials）1. 为调控太赫兹的载波包络相位提供新方案据介绍，王天武在中科院空天信息研究院（广州园区）-广东大湾区空天信息研究院担任主任和研究员等职务，研究方向为太赫兹技术。目前，其主要负责大湾区研究院的太赫兹科研队伍建设。该研究要解决的问题在于，常规探测手段只能得到静态的原子形貌图像，无法观察物质受到激发，例如经过激光辐照后的动态弛豫过程图像，即无法观察到激子的形成、俄歇复合、载流子谷间散射等过程，而这些机理的研究，对于凝聚态物理学包括产业化应用都非常重要。原因在于，这些动力学过程发生的时间尺度，往往都在皮秒量级，即万亿分之一秒的时间，任何普通调控手段均无法达到这一时间量级。利用飞秒脉冲激光技术，能显著提高扫描隧道显微镜（Scanning Tunneling Microscope，STM）这一扫描探针显微术工具的时间分辨率。但是，目前仍受到多种因素的限制，比如样品和针尖制备困难、针尖的电容耦合效应、脉冲光引起的热膨胀效应等。太赫兹的脉冲宽度位于亚皮秒尺度，其电场分量可被看作一个在很宽范围内、连续可调的交流电流源。因此，将太赫兹电场脉冲与 STM 结合，利用其瞬态电场，即可作用于扫描针尖和样品之间的空隙，从而产生隧穿电流进行扫描成像，能同时实现原子级空间分辨率和亚皮秒时间分辨率。如前所述，太赫兹扫描隧道显微镜系统好比一个超快摄影机。但是，太赫兹电场脉冲和 STM 的实际结合过程，却并非那么简单，中间要攻克诸多难题。其中一个最基础的重要难题，在于太赫兹源的相位调控技术。太赫兹扫描隧道显微镜系统是利用太赫兹激发针尖尖端和样品之间的空隙，来产生隧穿电流并进行采样。不同相位太赫兹源的电场方向不一样，这样一来所激发的隧穿电流的方向亦不相同。根据不同样品施加不同相位的太赫兹源，可以更好地匹配样品，进而发挥系统性能优势，借此得到高质量光谱。因此，通过简单高效的途径，就能控制太赫兹脉冲的载波包络相位，借此实现对于隧道结中近场太赫兹时间波形的主动控制，同时这也是发展超快原子级分辨技术的必备阶段。通常，超短脉冲的载波包络相位，必须通过反馈技术来稳定。除少数例子外，比如用双色场激光等离子体产生的太赫兹辐射源，大多数商业化设备产生的太赫兹脉冲的载波包络相位都是锁定的，例如人们常用的光整流技术生成的太赫兹脉冲。多个太赫兹偏振元件组成的复杂装置，可用于控制太赫兹脉冲的载波包络相位。然而，鉴于菲涅耳反射带来的损耗，致使其插入损耗很大，故无法被广泛应用。另外，在太赫兹波段，大部分天然材料的色散响应较弱、双折射系数较小，很难被设计成相应的载波包络相位控制器件，因此无法用于具有宽频率成分的太赫兹脉冲。与天然材料相比，超材料是一种由亚波长结构衍生而来的、具有特殊光学特性的人工材料，其对电磁波的色散响应和双折射系数，均可进行人为定制。虽然超材料技术发展迅猛。但是，由于近单周期太赫兹脉冲的宽带特性，利用超材料对太赫兹脉冲的载波包络相位进行控制，仍是一件难事。为解决这一难题，王天武用超材料制备出一款芯片——即柔性太赫兹载波包络移相器，专门用于控制太赫兹脉冲的载波包络相位。该芯片由不同结构的超材料阵列组成，可在亚波长厚度和不改变太赫兹电场极化的情况下，实现对太赫兹载波包络相位的消色差可控相移，其对太赫兹脉冲的载波包络相位的相移调制深度高达 2π。相比传统的太赫兹载波包络相位移相器，该移相器具有超薄、柔性、低插损、易于安装和操作等优点，有望成为太赫兹扫描隧道显微镜系统的核心部件。近日，相关论文以《基于超材料的柔性太赫兹载波环移相器》（Flexible THz Carrier-Envelope Phase Shifter Based on Metamaterials）为题发表在 Advanced Optical Materials 上，李彤和全保刚分别担任第一和第二作者，王天武和空天信息创新研究院方广有研究员担任共同通讯作者。▲图 | 相关论文（来源：Advanced Optical Materials）审稿人认为：“此研究非常有趣、简明扼要，研究团队完成了一套完备的工作体系。该芯片的设计和实现，为调控太赫兹的载波包络相位提供了新的解决方案。”2. 建立国际领先的太赫兹科学实验平台据介绍，王天武所在的研究院，围绕制约人类利用太赫兹频谱资源的主要科学问题和技术瓶颈，致力于形成一批引领国际的原创性理论方法和太赫兹核心器件技术，以建立国际领先的太赫兹科学实验平台。他说：“太赫兹扫描隧道显微镜是我们院的一大特色，该设备摒弃了此前施加电压的方式，以太赫兹为激发源，去激发探针尖端和样品之间的间隙，从而产生隧穿电流并进行成像。相关技术在国内属于首创，在国际上也处于领先水平。”在诸多要克服的困难中，太赫兹载波包络相位的调制便是其中之一。入射太赫兹的相位大小对激发的隧穿电流的幅值、相位等信息影响甚大，是提高设备时间和空间分辨率必须要解决的重要问题之一。由于设备腔体比较长，并且腔体内部为高真空环境，与外界空气是隔绝的。传统的太赫兹相位改变方式比较难以实现，因此需要研发新型的相位调制器件。而该课题立项的初衷，正是希望找到一种结构简单、但是对太赫兹载波包络相位调制效率高的方法和装置，以便更好地服务于太赫兹扫描隧道显微镜系统。在文献调研的初始阶段，该团队商定使用超材料来制作太赫兹相位调制器。具体来说，其利用特定的金属分裂环谐振器的几何相位、以及共振相位，来控制太赫兹脉冲的载波包络相位值。之所以选择金属分裂环谐振器作为基本相控单元，是因为在一定条件下，它对太赫兹具有宽谱响应。当任意方向的线偏振波与谐振器耦合时，入射电场分量可映射到平行于谐振器对称轴和垂直于谐振器对称轴，借此可以激发谐振器的对称本征模和反对称本征模。此时，通过改变金属分裂环谐振器的几何相位和共振相位，散射场的某一偏振分量的电场相位会相应延迟，大小可以轻松覆盖 0-2π。但是，由于存在电偶极子的双向辐射，导致金属分裂环谐振器存在明显的反射和偏振损耗。为此，课题组引入了一对正交的定向光栅，利用多光束干涉的方式解决了谐振器插入损耗大的问题。随之而来的另一难题是，由于正交光栅的存在，导致入射波和透射波之间的电场偏振始终是垂直的，在太赫兹扫描隧道显微镜系统的工作中，这是不被允许的。好在样品均是由互易材料制成的，于是这一问题很快迎刃而解。随后，该团队采用常规紫外光刻、电子束沉积以及聚酰亚胺薄膜上的剥离技术，制备出相关样品，并利用太赫兹时域光谱系统，对所制备的样品性能进行表征。当入射的太赫兹脉冲，依次被样品中不同的微结构阵列调制时，研究人员通过太赫兹时域光谱测量，清晰观察到了太赫兹脉冲的时间波形的变化，且与仿真结果十分吻合。此外，课题组还在广角入射和大样品形变时，验证了该样品的鲁棒性。总而言之，该成果为宽带太赫兹载波包络相位的控制，提供了一种新型解决方案，并在不改变太赫兹电场极化的情况下，利用“超材料”在亚波长厚度的尺度上，实现了针对宽带太赫兹载波包络相位的消色差可控相移。关于这一部分成果的相关论文，也已发表在《先进光学材料》期刊。（来源：Advanced Optical Materials）据介绍，此次芯片能把太赫兹的相位最高移动至 2π 大小，并且具有大的光入射角度和良好的柔韧性等优点，在太赫兹扫描隧道显微镜系统，以及其他相关领域有较高的应用价值。但是，该芯片目前仍存在一个缺点，即无法做到太赫兹载波包络相位的连续调制。这是由于，采用的金属分裂环谐振器是单次加工制成的，所能调制的几何相位和共振相位已经确定，无法再被人为改变。因此，使用过程中只能通过加工特定结构的芯片，来实现所需相位的调制。未来，该团队打算将当下比较热门的二维材料、相变材料、液晶材料等材料集成到芯片中，这些材料的优势在于光学性能可被人为改变。同时，其还将综合电、光、热等手段，实现金属分裂环谐振器几何和共振相位的主动控制，从而实现对太赫兹脉冲的连续载波包络相位调制。此外，课题组也会继续优化微加工工艺和原料制备流程，进一步提升芯片的综合性能指标，比如器件的低插入损耗、高工作带宽等，同时也将降低制造成本，以便后续的产业化推广。

原子内部电子动力学行为的演化是物理、化学、生物以及材料等学科研究中最基本的过程。精密测量电子的动力学特性，实现对其物理性质的理解，进而控制原子内电子的动力学行为是人们追求的重要科学目标之一。具有阿秒(10-18秒)时间分辨的高次谐波由于光子能量高(10eV~keV量级)、脉宽短(亚飞秒~几十阿秒)等特点，使得它在物理、化学和生物等领域有着广泛的应用。通过其与物质的相互作用，人们不仅可以研究原子、分子和固体中的超快动力学过程，而且还可以对纳米尺度的物质进行时间分辨的衍射成像。此外高次谐波也是自由电子激光装置、具有时间分辨的极短波长角电子能谱仪等科学装置中理想的种子脉冲及光源。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)光物理重点实验室魏志义研究员领导的研究组近年一直致力于阿秒激光高次谐波产生的研究，他们不仅观察到了高次谐波光谱中的复杂结构【Opt. Express 19, 17408 (2011)】，并且首次在国内测量到了单个阿秒激光脉冲 【Chin. Phys. Lett., 30(9), 093201 (2013), Opt. Express 21, 17498 (2013)】。 　　高次谐波的产生是一种超快超强激光场驱动下的极端非线性现象，可以看作是电子波包和母核的碰撞过程。在强激光场作用下，物质中基态电子波包被电离出母核到自由态后先得到加速，随着激光场的反向振荡，电子波包被拉回和母核碰撞，从而释放出高次谐波。根据自由态的电子在激光场中运动的时间，电子的运动可分为长轨道和短轨道，由于长短轨道的相位匹配条件不一样，在以往的实验中不能同时获得长短轨道产生的高次谐波。最近，该研究组的博士研究生叶蓬在滕浩副研究员、贺新奎副研究员及魏志义研究员的指导下，利用他们自己组建的阿秒激光装置，实现了电子波包在自由态的各条量子轨道上的直接定位，获得了全量子轨道分辨的高次谐波谱，研究结果发表在近期出版的《物理评论快报》【Phy Rev Lett, 113, 073601 (2014)】上。他们的研究结果表明，使用短于2个光振荡周期的驱动激光脉冲，通过调节驱动激光的空间相位分布和原子偶极相位的空间分布，可以令不同量子轨道产生的高次谐波在光谱中完全分开。图1为他们获得的长短轨道对应的高次谐波随驱动激光场载波包络相位CEP的调节变化而变化的实验结果，其中A、B、C对应驱动激光场的不同半周期激发出的高次谐波辐射分布角，所对应的长短轨道随发散角而分开，这样就形成了一个高次谐波谱到量子轨道的全映射图，通过该图也可以找到不同轨道对应的高次谐波光谱。这样通过改变驱动激光的CEP，就实现了利用激光场对长短轨道的控制。图2为长短轨道高次谐波谱的理论模拟与实验结果对比图。 　　由于驱动激光的时空分布、电子波包的时空演化和物质内部的结构信息通过碰撞过程被传递到高次谐波中，高次谐波的光谱也直接映射了电子的量子轨道信息，因此该研究结果对于深入了解高次谐波光谱所反映的物理图像，促进其在阿秒物理、原子分子物理和凝聚态物理等学科中的应用都有着重要意义。 　　该工作得到国家重大研究计划(量子调控)项目、自然科学基金项目和中科院科研装备项目的支持。 　　论文信息：P. Ye, X.-K. He, H. Teng*, M.-J. Zhan, S.-Y. Zhong, W. Zhang, L.-F. Wang, and Z.-Y. Wei*. Full Quantum Trajectories Resolved High-Order Harmonic Generation. Phys. Rev. Lett. 113, 073601 (2014). 图1. 全量子轨道分辨高次谐波空间分布随不同载波包络相位变化的关系　　 图2. 理论模拟与实验测量结果比较图，(a)理论模拟，(b)实验测量