基于太赫兹时域光谱的邮件检测

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基于太赫兹时域光谱的邮件检测摘要：太赫兹时域光谱突出的应用之一是对可见不透明物体覆盖的材料进行光谱研究。因此，太赫兹波非常适合于检查邮件的内容。我们报告了我们在这一光谱范围内的邮件检查工作，包括机器设计、光学布局、数据分析和实施。关键词：太赫兹时域光谱；邮件检查；光谱学；公共安全；模式识别；爆炸物1.简介关于安全方面，邮政配送服务的主要问题是，邮件通常被包裹在可见的不透明材料中，通常是纸或纸板。如果不使用基于X射线辐射的成像技术，搜索非法和危险内容物即使不是不可能，也是复杂的。即使在发现可疑物质的情况下，除非能够提取样本，否则使用常用技术进行识别至少会受到阻碍。因此，使用信件炸弹或含有致命物质的信件进行袭击仍然是政治和经济中暴露人员的一个问题。此外，利用邮政渠道将相对少量的毒品走私到无毒品机构，例如教养所，也是很常见的。由于所有到达此类设施的邮件通常都会被打开、检查和阅读——至少是随机的——因此仍然有一种可能的方法可以通过密封邮件处理毒品：来自辩护人或法庭的邮件。只有在存在初步怀疑的情况下，才允许打开和检查它们。有一些机构确实有基于X射线的扫描仪，但由于须有合格的辐射防护代表，因此操作这些扫描仪会带来额外的维护成本。与X射线相比，一种相对年轻的技术是太赫兹技术，也称为T射线，其光谱范围在0.1到10太赫兹之间。一般来说，电介质对太赫兹辐射或多或少是透明的，因为它们的光子能量太低，无法驱动材料的电子能量跃迁。因此，这些电介质的成像是可能的，提供了类似X射线的透视能力。同时，这种低光子能量是这种辐射对人类、动物和环境无害的原因。因此，与基于X射线的设备相比，不必考虑任何保护措施，因为辐射是非电离的。使用连续波（或窄带）太赫兹系统，已经开发出用于介质的成像设备，并成功应用于邮件扫描。然而，这些系统只允许发现可疑物质，而不允许识别这些物质。由于许多晶体物质，如炸药、化学品等，在太赫兹光谱范围内显示出特征吸收带，即所谓的指纹，因此可以使用太赫兹时域光谱（TDS）进行识别。这就是为什么太赫兹技术领域的几个小组正在与行业和公共当局的合作伙伴一起开发和研究邮件扫描系统的原因。图1显示了包含可疑对象的邮件信封的成像结果，以构建仅用于演示目的的实物模型。下图显示了时域轨迹的评估数据：峰值的传输（c）及其时间延迟（d）。图1.含有可疑成分的邮件信封的太赫兹成像示例（用于演示的实物模型）。这一测量提供了超过一百万个像素，但是用基于固态激光的太赫兹时域光谱（TDS）系统进行的，该系统用几个小时的总测量时间填充光学表。（a） 根据扫描区域的指示测量的闭合包络。（b） 信封的内容包括几层纸、一张射频识别（RFID）滑雪卡、各种电线和电子元件以及两袋物质。（c） 基于太赫兹透射图像的透射率。（d） 通过评估每个像素波形中峰值的时间延迟来检索假彩色图像。使用配备有XY扫描系统的基于钛宝石激光器的太赫兹TDS系统[14]对该样品进行光栅扫描，并在每个像素处获得100ps的完整波形。这样，通过使用快速傅立叶变换（FFT），可以在样本的每个点中获得光谱信息。这个例子提供了在几个小时内获得的超过一百万个光谱，这对于频繁检查邮件的日常使用是不可接受的。然而，这证明了太赫兹辐射在检查密封信封中的邮件方面的主要作用。图2显示了使用两种物质的众所周知的光谱对相同数据的另一个评估结果，这两种物质作为粉末袋插入模型中。图2.光谱成像示例。对于像素的颜色编码，使用了与两种物质（α-乳糖一水合物和水杨酸）的已知光谱（a）的相似性（Pearson相关系数的平方）以及透射性（灰色编码）。每个像素中的光谱信息使得能够识别包括在该样品（b）中的粉末袋。光谱被垂直移动以获得更好的可读性。通过使用每个像素的光谱和数据库光谱的Pearson相关系数r的平方进行相似性评估，能够对包络内的隐藏物质进行逐像素识别。该系数定义为分别具有样本测量光谱和数据库光谱的N个光谱振幅Ai和Bi中的i-th，而A和B是所考虑的覆盖N个元素的光谱宽度内的两个光谱的光谱振幅的平均值。这个例子证明，不仅可以使用太赫兹辐射的穿透能力，还可以使用指纹状光谱识别。应该指出的是，除了袋子与已知物质的高度相似性之外，样品的残留成分也存在高度不同性。这也是关于高可检测性的一个非常重要的点，其对应于低假阳性率。图3显示了一些爆炸物、毒品以及所谓模拟物的示例光谱。这些模拟物通常用于研究和工程目的，因为毒品和爆炸物的处理通常受到限制，当然是有害的。使用这种模拟物的进一步优点是其相对较低的成本以及其简单且可在全球范围内使用。可以看出，尽管太赫兹频率范围内特征的数量和清晰度是有限的——特别是与红外或中红外光谱指纹相比——但光谱指纹能够区分所示材料。图3.使用邮件检查系统中使用的太赫兹TDS系统获得的（a）毒品、（b）炸药、（c）模拟物质（模拟物）和（d）氨基苯甲酸异构体的光谱。虽然每种物质都表现出特征性的吸收特征，但特征的数量和幅度差异很大。所示的可卡因光谱是市场上两类可卡因的典型光谱。光谱被垂直移动以获得更好的可读性。我们的目标不是生成一个能够检查邮件分发中心内数千封邮件的邮件扫描系统，而是用于小型办公室和惩教设施的系统，在这些系统中，使用的辐射不会影响设备附近的人。我们须同时满足几个要求和挑战。由于办公室的空间限制，该系统一方面应尽可能紧凑，另一方面应完全集成。用户友好的图形用户界面和易于使用的直观软件非常重要，因为使用邮件扫描仪的操作员通常不是技术人员。须解决扫描面积和扫描速度之间的权衡问题，即至少可以在几分钟内检查一个DIN A4字母的信封——也就是说，DIN C4尺寸为324×229 mm2。2.系统设计使用新技术在非科学环境中应用，如机构的邮政部门，需要高度用户友好的系统设计。须启用该系统的测量和评估太赫兹光谱的任务，而用户不需要了解该光谱范围，也不需要了解所使用的算法。为此，建立了一个基于太赫兹TDS的邮件检查系统，用于常规办公室使用，无需实验室要求。2.1. 系统设置邮件扫描设备中实现的TDS系统由工作在1550 nm电信波长的飞秒光纤激光器驱动。具有100MHz重复频率的激光系统在分别照射太赫兹发射器和探测器天线的每个光纤输出端口处提供具有约80fs的持续时间和约0.3nJ的脉冲能量的光脉冲。光引导完全在保偏单模光纤中完成，但基于音圈的延迟线除外（波形采集频率高达40 Hz）。该系统仅在传输中工作，这就是为什么托盘的材料须在太赫兹范围内高度透明，同时机械稳定的原因。因此，我们使用了一种在金属框架内拉伸的特殊塑料箔。该框架安装在XY扫描仪上，以便将样本准确地放置在单像素太赫兹传感器上（另请参阅下一节）。该系统的内部设置让人想起三明治：在中心平面上，带有托盘的XY扫描仪固定在两块面包板状金属片之间，距离约为80毫米。太赫兹发射器和探测器单元分别位于相对的两侧。因此，探测器单元是倒置的，这不会影响其性能。光纤耦合光电导开关（PCS）用于太赫兹的产生和检测，而太赫兹光束引导是通过平面镀金反射镜和抛物面反射镜实现的，用于分别在测量点和PCS处进行准直和重新聚焦。早期的示例性版本如图4所示，接受放置在自动扫描仪上的DIN C5信封（229×162 mm2）。图4.基于太赫兹TDS的邮件检查系统。自动XY扫描仪接受待检查的信封。2.2. 侧面交换机制实现具有固定光束路径的样本扫描系统，所需的占地面积至少是样本大小的四倍，以达到带有光束的样本的极限（角）。除了这个最小尺寸之外，还需要用于光束引导光学器件和外围设备的额外空间。特别是当将DIN C5的样本量增加一倍至DIN C4时，保持紧凑的系统设计仍然适合办公环境是一项挑战。这种紧凑的系统设计将系统占地面积限制在600×600 mm2，这与图4所示的设计相对应。显然，当用一个固定的光束路径（焦点）实现扫描原理时，DIN C4的四倍面积不适合系统。因此，我们在样本的两个可能的测量位置内实现了太赫兹光束的切换，这降低了对系统占地面积的需求。图5显示了这种所谓的侧交换机制的示意图。根据须扫描DIN C4包络的哪一侧（图5中用两种颜色绘制），棱镜反射器会自动平行移动，切换到光束路径。该转换在大约1秒内完成。图6显示了该机构早期原型状态的照片。图5.侧面交换机构示意图。（a，b）分别到达样品左侧的光束路径配置的俯视图和透视图。（c，d）分别到达样品右侧的光束路径配置的俯视图和透视图。图6.侧面交换机构。两个45°平面镜（形成棱镜状反射器）位于伺服驱动的线性平台上，以减少系统占地面积的方式扫描DIN C4包络。指示了太赫兹光束路径的切换，以实现两个可能的测量位置（分别为a和b）。2.3. 闭环干燥空气吹扫几十米以上爆炸物的远距离探测仍然是一个挑战的主要原因之一是环境空气中的水蒸气对信号的吸收。在相对较小的邮件检查系统中，整个光束路径长度要低得多，因此水蒸气的影响较小。尽管如此，在主要吸水线处可以观察到动态范围的显著下降。图7显示了在40%相对湿度（rh）的环境中，水蒸气对80 cm长光束路径动态范围的影响的模拟（黑色曲线）。完整的光谱检测窗口因尖锐的吸收线而变得非常粗糙——在一些单一频率下，例如约1.4 THz或1.86 THz，太赫兹信号的动态范围完全丢失。由于通常情况下，与狭窄的水线相比，毒品和爆炸物等固态材料具有相对较宽的吸收带（见图3），这对系统本身的功能并不重要。图7.使用HITRAN数据库模拟80厘米与8厘米太赫兹光束路径中水蒸气的影响。通过清除系统中90%的太赫兹光束路径，可以显著提高光谱质量。然而，潮湿空气中的光束路径越短，吸水对检测光谱的影响就越低，整个系统性能就越高。因此，除了样品在太赫兹焦点（约8厘米）内移动的夹层结构的内部之外，几乎80厘米的完整太赫兹光束路径被透明外壳覆盖。如图8所示。外壳由聚碳酸酯制成，因为其储水能力低于聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）。潮湿区域（样品区域）的太赫兹窗口由两个薄聚四氟乙烯（PTFE）箔实现。尽管上光束路径和下光束路径的外壳或多或少是密封的，但是可以检测到轻微的泄漏。因此，通过串联布置光束路径的外壳、填充沸石的空气过滤器和小型空气循环泵来实现闭环设置。图8.根据图5所示设置的空气干燥回路示意图。包含用于空气干燥的沸石储存器的闭环封闭了太赫兹束路径的大部分。湿度调节泵用于使空气循环并确保湿空气与沸石颗粒的相互作用。由于覆盖的体积尽可能小，泵系统能够在大约10分钟内将闭环设置中的相对湿度从环境条件降低到3%相对湿度以下。只有在长时间关闭后给系统通电时才需要此程序。为了确保干燥稳定的测量条件，即使系统内的湿度水平低于3%rh，泵也会在低功率模式下永久运行。因此，只有10%的太赫兹光束路径留在潮湿的空气中。图7显示了系统动态范围内净化（红色曲线）和未净化（黑色曲线）条件之间的差异。结果，吸水率的影响要低得多，这也提高了检测光谱的质量和整体系统性能。2.4. 评估方法对于鉴定已知物质的光谱评估，可以想到过多的方法。在受限识别问题的情况下，预期光谱完全被数据库覆盖，不受未知影响，主成分分析是合适的。主成分分析方法通过坐标变换将光谱的维数降低到较低的维数，同时考虑光谱分量，这些分量包含描述所有预期光谱的重要信息。然后，根据在该新坐标系中被评估的光谱的位置，根据所考虑的已知光谱的位置对其进行分类。该决定可以由合适的分类器做出，这些分类器例如基于k近邻算法（k-NN）、线性判别分析（LDA）或支持向量机（SVM）。由于大多数分类器都不是无参数的，因此在这一点上，通过分析参数对决策的影响来评估灵敏度和特异性。受试者-操作者特性曲线（ROC）用于设计尽可能好的真阳性率，同时限制假阳性率。在非限制性识别问题的情况下，其中还必须考虑未知光谱，这种PCA可能不是最适合的。由于未知光谱可能携带与预期光谱不同的新的、重要的信息——描述差异——主成分分析可能会放弃这种显著的差异（因为它的转换仅基于已知的、预期的光谱），并导致错误分类。在纸质信封的情况下，须考虑多次反射，这可能导致整个光谱的消光变化。这可能导致不利的假阳性检测以及假阴性结果。如图所示，在下文中，这可以通过利用反射特性来克服。2.5. 多重反射的抑制考虑到现实的邮件检查场景，须考虑纸张上的多次反射。邮件信封和内容物主要是各种厚度、密度和分布的纸张。因此，可以不考虑常数，而是考虑交替贡献。克服这个问题的一种尝试是改变入射角，并根据入射角来评估样品的响应。由于材料的固有响应（吸收）与入射角无关，因此多次反射的贡献不是：它们基于与入射角相关的反射率和干涉，而干涉本身取决于光路长度，随入射角而变化。因此，可以区分隐藏物质的恒定贡献和多次反射的变化贡献。由于外壳通常由相同的材料（纸或纸板）制成，因此可以假设其折射率或多或少是确定的。考虑到不同入射角下偏振相关的反射率，一个更优雅的解决方案可以应用于多次反射的问题：布鲁斯特角的入射角外壳材料的折射率为n并且假设在空气环境中进行测量（nair＝1），这将是所有邮件扫描系统的情况。假设平均折射率为n~1.5，则入射角须选择为约56°。在图9中可以看到垂直入射和布鲁斯特角下嵌入纸堆中的物质的比较，其中垂直入射的光谱发生了垂直偏移，以获得更好的可读性。结果表明，在正入射时，多次反射会导致额外的光谱特征，覆盖PABA的光谱特征。当使用布鲁斯特角入射时，这种情况会得到显著抑制，因为物理上防止了多次反射，物质的光谱特征不受影响。图9.封闭在8张纸（a）和16张纸（b）中的PABA样品在法向入射（红色曲线）和布鲁斯特角入射（黑色曲线）下获得的光谱的比较。由于多次反射的抑制，光谱质量大大增强。用过的纸是标准的办公纸，每平方米80克。光谱被垂直移动以获得更好的可读性。为了研究入射角变化对检测性能的影响，在两个入射角下对阴性样本（不含物质的纸堆和邮件）进行了大量测量，并与阳性测量（含物质）进行了比较。根据检测算法的相关阈值（检测的清晰度），可以找到真阳性率和假阳性率。他们相距越远越好。图10显示了这些测量的结果，并展示了在布鲁斯特角进行测量的好处。在0.2的相关阈值下，在我们的示例性测量中，PABA和α-乳糖mh.的假阳性率分别被抑制了约14和10倍。在实践中，须为每种物质设置一定的相关性阈值。根据可接受的假阳性率，可以获得真阳性率，反之亦然。当应用Brewster配置时，得到的真阳性率会提高到所需的可接受假阳性率。图10.与两种模拟物PABA（a）和α-乳糖一水合物（mh.）（b）的正常入射相比，在布鲁斯特角使用太赫兹辐射入射时，假阳性率（FP）的提高。TP：真阳性率。3.样本扫描策略和可视化在调查邮件和搜索特定内容时，扫描策略在很大程度上取决于数据采集的速度。由于TDS系统大多是单点测量，这是实现邮件检查系统时的一个重要主题，尤其是当它们应该主要自动化工作时。传统的TDS系统（基于机械延迟线）每秒获取多达几十个光谱。因此，对整个样本区域的扫描往往过于耗时，因此须实施替代策略。我们的方法基于这样一个事实，即我们假设感兴趣的区域具有大于太赫兹焦斑大小的物质。如果在测量点中，检测到我们数据库中的光谱，则在要扫描的点列表中设置其附近。如果新的点也被评估为阳性，则继续进行，直到物质的区域被完全覆盖。如果每个频谱的数据采集速度较慢，则此过程非常有用。在图11中可以看到四个重要时刻的屏幕截图。图11.结果相关搜索策略的过程。（a） 首先，对样品表面上的随机点进行检查。（b） 在阳性结果（右上角的红色点）的情况下，新点（第一代）被定义为在附近进行测量。（c，d）这在随后的几代中重复（例如，左下），直到含有物质的区域被测量点覆盖（右下）。首先，对确定的感兴趣区域中的随机点进行测量，并评估可疑光谱，这些光谱表明禁用物质。这些点在样品的光学图像上的图形用户界面中被标记为白点，该图像是在样品抽屉拉入时拍摄的。一旦通过将测量点的光谱（在过滤和预处理之后）与数据库的光谱进行比较来识别测量点，则将其标记为红色（阳性检测），并将该点的周围定义为要调查的（红色点周围的白色斑点），而不是样本上的其他随机点。这导致该检测区域的扩展，直到隐藏的物质区域被测量点覆盖。之后，继续进行类似随机的调查。在这个可视化示例中，阴性结果（未检测）用绿色标记。此外，由于局部不均匀性会导致奇异的假阳性检测，因此可以对周围环境进行一致性检查。根据周围环境的结果，对第一次检测进行修正。当然，这可以取决于阈值，这样之后就不会覆盖太好的相关性。该过程有助于判断检测边缘或检测边缘以上的结果。一个例子如图12所示，其中可疑点（用黄色标记）在其周围进行调查，然后进行修正，因为周围被确定为阴性结果。图12.结果相关搜索策略和可疑处理程序。首先，对样品表面上的随机点进行检查（a）。如果出现可疑（不明确为阳性），则对周围环境进行扫描（b，c）。如果周围的测量点的结果为阴性，则宣布可疑对象为阴性（d）。在这种情况下，与图11相反，使用了快速扫描系统。因此，结果是点的线而不是单个测量点。实现的可视化可能性的两个示例如图13所示：（a）显示了已描述的红绿灯格式（绿-黄-红）分类的扩展，并插入了橙色可视化。根据测量点光谱与数据库的一个光谱的相似性，使用这种错误的颜色编码。图13b显示了一个辨别可视化示例，该示例使用不同物质的黑色到彩色指示。这样，不仅可以可视化真正的阳性，还可以可视化特定物质的分类，为用户提供更多关于调查样本内容的信息。图13.可视化可能性的两个例子。（a） 检测指示从绿色（未识别数据库中的物质）到黄色/橙色（不确定结果）再到红色（数据库中物质的阳性识别）。（b） 根据测量点识别的特定物质，使用颜色代码，从而能够区分物质。从黑色（无检测）到深色（低相似度）再到彩色（强相似度）。4.结论太赫兹时域光谱为无损检测邮件提供了独特的可能性，目的是识别毒品和爆炸物。由于用于邮件的典型外壳具有介电性质，因此对太赫兹波或多或少是透明的，因此这种应用非常适合电磁频谱的这一部分。此外，相关毒品和爆炸物显示出特定的吸收特征，这使得可以使用太赫兹光谱进行识别。然而，从实验室演示的过渡需要在适用性和可用性方面取得进展。我们已经成功地证明，我们开发的基于太赫兹时域光谱的邮件扫描系统能够可靠地识别邮件中隐藏的可疑物质。在一些工程改进的帮助下，如侧交换机制，该系统完全满足了在小型办公室使用的需求，例如在惩教设施中。特别是由邮件纸张的多次反射引起的人工吸收带可以被强烈抑制，这导致我们的评估算法的假阳性率显著下降。此外，已经90%的太赫兹光束路径的干空气吹扫导致整体系统性能的显著提高。所提供的不同样本扫描策略以及各种可视化选项是使不可见的东西可见的有用功能。最后但同样重要的是，直观的图形用户界面帮助没有技术背景的操作员轻松使用该系统可靠地检查日常邮件。