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释光测年分析中年剂量测量方法

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年剂量测量方法很多, 但是归纳起来有三种, 元素含量分析、厚源α 粒子计数法和热释光剂量测定法。 其中,:厚源α 粒子计数法是测量年剂量最常用的方法, 其优点是样品用量少(1 g 左右), 仪器简单, 成本低, 使用方便, 测量速度快, 普通陶瓷类样品连续测量24 小时即可. 还有一个优点是可以从测量得到的α 计数率直接得到年剂量。

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年剂量测量方法 年剂量测量方法很多,但是归纳起来有三种,元素含量分析、厚源αa米粒子计数法和热释光剂量测定法. 这里主要介绍前两种方法: 1元素含量分析:元素含量分析.通过各种分析手段,获得器物和其埋藏地周围土壤中232Th,238U(包括235U), 40K 和87Rb 的含量.如中子活化分析、裂变径迹分析以及各种仪器分析.仪器分析中常用的有Y能谱分析、原子吸收光谱、X 荧光分析仪、火焰光度计等.然后把含量换算成年剂量.这类方法用得很普遍,许多物理和化学实验室都有这些仪器.现代分析仪器的精确度和准确度已经达到非常高的水平,所以采用含量分析,可以得到准确的结果.缺点是这些方法都假定放射系处于长期平衡状态.事实上不少陶瓷原料中有年轻的沉积物,其平衡状态并未建立,有些原来已经平衡的样品后来遭到破坏,都会给年剂量测定带来一定的误差.另外,有些含量分析设备昂贵,还有一些分析如中子活化必须送到有反应堆或者中子源的部门进行,这些都会给年代测定工作带来困难.因为成分分析在物理和化学实室中已经普遍使用,不属于热释光测定年代中特有方法,所以不再赘述。 2厚源α粒子计数法:厚源a粒子子数法是测量年剂量最常用的方法,其优点是样品用量少(1g左右),仪器简单,成本低,使用方便,测量速度快,普通陶瓷类样品连续测量24小时即可.还有一个优点是可以从测量得到的a计数率直接得到年剂量.当一个a粒子从样品发射到 ZnS 闪烁屏时, ZnS 产生一个闪烁,由光电倍增管光阴极接收放大后,在阳极输出-个脉冲.因为脉冲数与α粒子数成正比,所以用率表记录得到的脉冲数也是α粒子数.从a粒子计数率(包括“总a计数率”和“快对”或者“慢对”计数率)可以计算出这个样品的a,B和y剂量率。 图9Aitken描述的厚源α粒子计数的理想模型1151 图9是 Aitken 提出的ZnS 屏上厚样品a计数的理想模型[15].样品和ZnS 的厚度都比样品发射的α粒子的射程R大,假定瞬时发射的a粒子都具有相同的初始能量,而且许多路线都是斜的.从图9可以看到,在靠近ZnS 屏的发射核,大约有一半的a粒子产生闪烁(如图9中的A点).离开ZnS 的核,产生的闪烁少得多(如图9中的B点).超过射程的核,没有一个a粒米子能够达到 ZnS 屏(如图9中的C点).由此可见,在厚度为R的样品层内发射的a粒子,平均有1/4 达到 ZnS 屏.Aitken 从理论上推导了这个结果[15].如果在厚样品中取一个小体积元d4xdh(见图10),那么从这个体积元发射的a粒子是一个圆锥形立体角.圆锥体的母线R 与重心线h的夹角为0,则从这个体积元发射的a粒子的立体角为2本(1-cos0).实际上R和h是α粒子的射程, h 也是体积元到闪烁屏的样品厚度.那么来自体积元的α粒子在4m立体角内达到屏的几率就为: 图10Aitken 描述的在闪烁屏上一个厚样品的α计数1151 如果用 Cα表示单位时间和单位质量样品发射的α粒子数目,即放射性比度(Bq/kg),用p表示样品密度,则自面积为dA 的圆柱体样品发射的α粒子达到屏的计数率率&dA可以用下列积分计算. 因为屏的直径远大于α粒子的射程,故边界效应可以忽略.这样面积为A的整个样品达到屏的总o粒子计数率α& 应为: 事实上,在每个平衡的放射系中,都含有n个α粒子发射体.用C表示单位质量母核放射性比度,R表示各放射系成员发射的α粒子的平均射程,((12)式可以写成: 根据U系和Th系的a粒子数目以及它们的平均射程和陶瓷器样品的密度,钍系α粒子计数率a&Th 和铀系α粒子计数率α&U 以及它们之和的总α粒子计数率a&为: 式中, CTh 和 CU 分别为钍系和铀系的放射性比度(Bq/kg),0.85和0.82分别为α粒子计数仪对钍系和铀系的电子甄别阈因子. cpks 为每千秒计数.当样品和闪烁屏的直径为42mm 时,从(14)式可以得到Th 系和U系的α计数率a&Th和a&U,即: a &Th= 0.123CTh (cpks),.(a &u=0.132Cu(cpks). (15) 根据样品母核放射性比度和a粒子数目以及所带的能量总和,得到Th 系和U系的a,β,y年剂量与母核放射性比度 CTh 和CU 的关系.将(15)式分别代入它们的关系式,则三个年剂量Da,DB和Dy分别为: D=1.562d(mGy/a), (16) D=0.072d(mGy/a), (17) D,=0.085d(mGy/a), (18) 上述公式推导见 Aitken 的 Thermoluminescence Dating[15]或者文献[64]. 从(16)~(18)式可以看到,只要测得一个样品的总ai计数率a&,就可以得到样品的a,β和y年剂量,这是非常方便的。 但这是在样品中Th 系和U系的放射性相同的条件下得到的结果,如果 Th/U 比不同,就会产生比较大的误差.在极端情况下,即一个陶瓷样品中只有 Th或者只有U, 那么(16)式得到的α年剂量Da的误差只有5%,换算成有效a年剂量时,误差上限在1%~2%,影响不大,这是因为只有钍的样品的a效率与只有铀的样品的α效率相比,仅高约8%.但是β和γ的情况不同.在β剂量中,单位放射性比度的铀链剂量比钍链高,如果样品实际上没有铀,那么根据(17)式得到的β年剂量将比真实β年剂量高20%;反之,如果样品中没有钍,得到的β年剂量比真值低20%。Y年剂量对钍/铀比的依赖性与β相同,即在两种极端情况中,从(18)式得到的结果都与真实剂量率相差20%,但是高低正好相反.在丫辐射中,没有钍高20%,没有铀低20%.因为β剂量是陶瓷器内部放射性物质提供的,而丫剂量是器物的环境提供的,器物内部和外部不大可能有相同的钍铀比,所以这一高一低不 能相互抵偿。 3.一些复杂的因素和存在的问题 古陶瓷热释光测定年代研究从20世纪60年代开始,经过近50年的发展, 已经在年代测定和真伪鉴别上取得了很大的成功,成为古陶瓷科学鉴定一个重要的手段,但是年代测定的精确度和准确度尚不理想,这是因为古剂量和年剂量测量中存在着许多复杂因素和尚未 解决的问题,主要有自然热释光的热稳定性、热释光的异常衰退、等效剂量的超线性修正、光衰退和光激发热释光、非辐射激发热释光、含水率对剂量率的衰减作用、放射系中的氡逃逸、Th/U比的变化和地下水的化学作用,还有α热释光相对效率等。

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