离子液体中CO_2和2_吡啶乙醇在纳米TiO_2_CNT复合膜电极上的电催化还原

2009/12/10   下载量: 43

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本论文主要研究了室温离子液体1一甲基一3一乙基咪哇四氟硼酸盐(【EMI]BF4)中CO:和2一日比咙乙醇在nanoTIOZ/CNT复合膜电极上的电催化还原。具体工作如下: 1.采用溶胶一凝胶法在Ti表面修饰一层nanoTIOZ/CNT复合膜,并用x射线粉末衍射(xRD)、透射电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)进行了表征。 2.采用无溶剂合成法制备了【EMI]BF4,并用红外光谱和核磁共振氢谱进行了表征。 3.在[EMI]BF;中,运用循环伏安法和电解合成法研究了nanoTIOZ/CNT复合膜电极的氧化还原行为以及对2一叶匕陡乙醇还原的电催化活性。结果表明,nanoTIOZ/CNT复合膜电极阴极扫描时有两对氧化还原峰,分别对应于TIOZ/T1203氧化还原电对(厂!,:=一l.4Ov)的可逆电极过程和TIOZ/Ti(OH):电对(Erl/:=一l.92V)的准可逆电极过程;nanoTIOZ/CNT复合膜中的Ti(lv)/Ti(IIJ)氧化还原电对作为媒质间接电还原2一日比咙乙醇为2一呱陡乙醇,反应机理为电化学偶联随后化学催化反应(EC‘)机理。 4.在[EMIJBF4和[EMIJBF4:践O一1:1(体积比)的溶液中,采用循环伏安法研究了nanoTIOZ/CNT复合膜电极对CO:还原的电催化活性。结果表明,nanoTIOZ/CNT复合膜中的Ti(lV)/Ti(Ill)氧化还原电对作为媒质间接电还原CO:具有很高的活性。运用控电位电解法,研究了CO:在nanoTIOZ/CNT复合膜阴极上的电解固定,结果得到乳白色、无味、表面无光泽、柔软的颗粒状产物;通过燃烧实验法、紫外光谱(UV)、红外光谱(IR)、凝胶渗透色谱(GPC)和元素分析等手段对电解固定产物进行表征,经综合分析产物为重均相对分子质量Mw为351235,数均相对分子质量M。为188815,相对分子质量分布宽度指数D为1.860207,重均聚合度值为12544,数均聚合度值为6743的低密度聚乙烯。反应机理为多孔纳米电极电生自由基随后聚合反应。

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