表面拋光與鈍化提升钙钛矿叠层太阳能电池效率至28.49%

引言

在探寻高效率太阳能转换技术的道路上，全钙钛矿串联太阳能电池由于其突破单结晶太阳能电池效率限制的潜力而备受瞩目。然而，其效率提升却受限于锡-铅混合窄带隙钙钛矿薄膜中的表面缺陷所引发的非辐射复合损失。

华中科技大学刘宗豪和陈炜于《Nature Communications》(26 Aug.DOI 10.1038/ s41467-024-51703-0)提出了一种创新的表面重建策略，透过使用1,4-丁二胺作为化学抛光剂和乙二胺二碘化物作为表面钝化剂，有效消除了与锡相关的缺陷，并对抗有机阳离子和卤化物空位的缺陷。这一策略不仅提升了锡-铅混合钙钛矿薄膜的质量，还在钙钛矿/电子传输层界面处最小化了非辐射能量损失。结果显示，经此改良的锡-铅混合钙钛矿太阳能电池达到了22.65%和23.32%的能量转换效率，而全钙钛矿串联太阳能电池的认证能量转换效率更是一举达到了28.49%。

导读目录

1.    引言

2.    研究目的

3.    研究方法

4.    器件与表征

5.    结论

研究目的

1. 开发一种表面重建策略，以消除Sn–Pb混合钙钛矿薄膜中的Sn相关缺陷，并钝化有机阳离子和卤化物空位缺陷。

2. 利用化学抛光剂BDA（1,4-丁二胺）和表面钝化剂EDAI2（乙二胺二碘化物）来提高钙钛矿薄膜的表面质量。

3. 减少非辐射能量损失，特别是在钙钛矿/电子传输层界面处。

4. 提升Sn–Pb混合钙钛矿太阳能电池的能量转换效率

5. 实现两结全钙钛矿串联太阳能电池的高认证能量转换效率

6. 通过长时间的最大功率点跟踪（MPPT）测试，证明经过表面改造的太阳能电池具有良好的稳定性和耐用性。

研究方法

研究团队的研究重点是提升全钙钛矿串联太阳能电池（TSCs）的能量转换效率（PCE），特别是通过减少Sn–Pb混合钙钛矿薄膜表面的非辐射性载流子复合损失来实现这一目标。他们进行了一项表面重建策略，使用化学抛光剂1,4-丁二胺（BDA）和表面钝化剂乙基二胺二碘化物（EDAI2）来消除Sn相关的缺陷并钝化有机阳离子和卤化物空位缺陷。

研究团队进行的具体步骤包括：

1. 使用不同浓度的BDA/IPA溶液处理钙钛矿表面，以钝化表面并获得致密形态。
        

2. 通过形态分析来观察处理后的钙钛矿表面变化。

3. 使用密度泛函理论（DFT）计算来模拟BDA与Sn-rich表面的相互作用。
        

4. 进行电子定位函数（ELF）分析来可视化BDA如何通过Sn-N键合来钝化缺陷。

5. 使用光致衰减谱（TAS）方法来测量控制和BDA-EDAI2改性PSC的非辐射复合。

6. 通过残余应力分析来计算钙钛矿表面薄膜上的残余应力。

器件与表征

材料表征

• X射线绕射（XRD）分析： 使用X射线绕射仪进行，以研究晶体结构。

• 掠入射X射线绕射（GIXRD）： 使用X射线绕射仪进行，以研究材料的残留应力和组成均匀性。

• 紫外光电子能谱（UPS）测量： 使用紫外光电子能谱仪进行，搭配He放电灯（hv = 21.22 eV）作为激发源。

• 电子定位函数（ELF）分析： 通过在(010)钙钛矿晶格平面上的ELF图来展示化学键的强度和位置。

器件表征

• 光致衰减谱（TAS）： 用于测量控制和BDA-EDAI2改性PSC的非辐射复合。

• 光致发光量子产率（PLQY）测量： 使用荧光光谱仪进行。

• 电致发光量子效率（EQEEL）测量： 使用电致发光量子效率测量仪（Enlitech）进行。研究团队使用Enlitech的产品ELCT-3010（现REPS钙钛矿光伏Voc损耗分析系统）来进行电致发光量子效率（EQEEL）测量。这种测量是为了评估电致发光材料和器件的发光效率。

  
       
       
       图3说明：
       a. PCE：显示不同处理下的PCE分布，经过BDA和EDAI?处理的样品PCE提升显著。b. J-V曲线：展示了在主动区域为0.0871 cm2的器件在不同处理下的电流密度-电压特性。BDA和EDAI?处理后的样品显示出更好的电性能。c. EQE（外量子效率）图：显示不同波长下的EQE值。BDA-EDAI?处理后的样品在大多数波长下的EQE略高。d. 光强度依赖的开路电压（V_OC）：显示在不同光强度下的V_OC。经过BDA-EDAI?处理的样品在低光强下显示出更高的V_OC。e. EQEEL（电致发光量子效率）图：显示在不同电流密度下的EQEEL。BDA-EDAI?处理后的样品显示出更高的EQEEL，表明电性能和发光性能的提升。f. 电压损失机制图：展示了控制组和BDA-EDAI?处理后样品的电压损失途径。处理后的样品显示出更小的电压损失，表明界面和钙钛矿层的改善。

图片4c说明：
经过BDA-EDAI2修饰的全钙钛矿串联太阳能电池的电流密度-电压特性。图中显示了在正向和反向扫描下的性能数据，并且报告了这些器件在不同扫描方向下的功率转换效率（PCE），分别为28.80%（反向扫描）和28.76%（正向扫描）。这些数据表明，BDA-EDAI2修饰显著提升了器件的光电转换效率，是研究中重要的性能指针。

在进行测量时，研究团队会将样品放置在ELCT-3010仪器中，该仪器能够提供必要的电压和电流来激发样品发光，并精确地测量发光的强度。通过这种方式，研究人员可以计算出EQEEL值，从而了解器件将电能转化为光能的效率。Enlitech的ELCT-3010产品专门设计用于这种应用，能够提供准确和可靠的测量结果。

光焱科技Enlitech REPS实际装机示意照

• J-V曲线测量： 用来评估太阳能电池的性能参数，如开路电压（VOC）、短路电流密度（JSC）、填充因子（FF）和功率转换效率（PCE）。
       
       图4b说明：
       太阳能电池参数统计：比较了控制组和经过BDA-EDAI?处理后的串联器件的开路电压（V_OC）、短路电流密度（J_SC）、填充因子（FF）和功率转换效率（PCE）。处理后的样品在所有指标上均有提升。
       
       

外部量子效率（EQE）： 用来评估太阳能电池对不同波长光的转换效率。

图片4d：
EQE光谱：显示WBG和NBG子电池的EQE光谱，计算出J_SC分别为15.70 mA/cm2和15.32 mA/cm2。缺陷密度状态（tDOS）分析： 用来分析控制和BDA-EDAI2改性PSC的缺陷能级分布。

• 存储时间下的性能稳定性测试： 包括在不同条件下的封装设备和最大功率点跟踪（MPPT）下的设备性能。

结论

研究团队在这项研究中成功地展示了一种创新的表面重建策略，通过使用1,4-丁二胺（BDA）作为化学抛光剂，结合乙二胺二碘化物（EDAI2）作为表面钝化剂，显著提升了全钙钛矿串联太阳能电池的效率。我们的策略有效地消除了锡铅混合钙钛矿薄膜中的表面缺陷，并抑制了界面非辐射复合损失，从而实现了接近理想的功率转换效率。经过BDA-EDAI2修饰的器件不仅在小面积测试中达到了28.49%的认证效率，还在长时间的稳定性测试中保持了优异的性能。这一突破性进展不仅为提高钙钛矿太阳能电池的效率提供了新的思路，也为未来的光伏技术发展奠定了坚实的基础。我们相信，这一研究将激发更多关于表面工程和材料优化的探索，推动可再生能源技术的进一步革新。

文献参考自Nature Communications 26 Aug._DOI：10.1038/ s41467-024-51703-0

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