Picarro G2401——西南欧大气CO的连续地基测量

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2023/08/24 10:06

Picarro G2401——西南欧大气CO的连续地基测量

江苏海兰达尔 2023-08-04 10:54 发表于江苏

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2023.119962

研究背景

一氧化碳（CO）在对流层化学中起着重要作用，而对流层化学又对人类健康和环境都有影响。CO是由OH自由基驱动的光化学反应的重要部分，能与甲烷、甲醛、臭氧和二氧化碳产生联系。同时，它还可以作为OH自由基的主要汇，影响甲烷和非甲烷挥发性有机物（NMVOCs）。此外，CO能通过臭氧和二氧化碳的形成，以及通过增加甲烷的大气寿命，间接增强温室效应。

CO在对流层化学、空气质量和气候变化中发挥着重要作用，在过去十年间，针对这些主题都开展了具体的工作。这项研究旨在调查受西南欧区域气候变化影响的一个地区在不同气候条件下CO的浓度水平、时间变化和行为模式。此外，利用CO卫星观测数据，调查了过去二十年的浓度以及与排放相关的趋势。

现场测量

观测点EI Arenosillo天文台（37.1 N，-6.7 W）位于欧洲西南部的伊比利亚半岛，距离大西洋海岸线（加的斯湾）仅1km，坐落于一个受保护的自然公园内。同时，EI Arenosillo是欧洲碳综合观测系统（ICOS）网络的一个2级大气观测站。

观测点位置示意图及周边主要的CO源区

CO浓度的地基测量使用Picarro G2401高精度温室气体分析仪，对于CO的测量精度＜1ppb，测量的工作范围为0-5ppm，流速为约0.2L min^-1，测量间隔＜5s。根据ICOS的规范，Picarro仪器每月进行校准，使用3个标准气瓶，分别为63,210和400ppb，相对不确定为±12%。Picarro仪器安装在一个温度（~20℃）和湿度可控的实验室内，观测的时间分辨率为1s，然后平均到1、10和60min。这项工作中使用了小时值，观测时间为2019年9月到2022年9月。

为了调查潜在的CO趋势，研究中使用了AQUA卫星上搭载的AIRS（大气红外探测仪）测量数据。每日数据经网格化处理（1°×1°），最终获取了2002年9月至2022年9月的大气CO卫星测量数据。

测量结果及分析（部分）

CO的平均季节性浓度范围从夏季的97±14ppb到冬季的127±21ppb之间，这和其它偏远和背景环境的浓度相近，明显低于城市和工业区的浓度值。CO的月变化表明，在最冷月份（1月和12月）出现了峰值（135±20ppb和120±15ppb）。这是因为较高的CO能被OH自由基化学氧化去除，具有更强的热垂直稳定性。事实上，OH自由基的浓度在12月和1月也正处于最低水平。

CO和OH自由基浓度的月变化

对不同季节的CO浓度日变化进行了分析（如下图），发现了在夜间有三种不同的变化模式。在冬季，6:00前CO浓度都在不断下降，直至127±23ppb。在最冷的月份，季节夜间逆温有利于CO的去除机制。夜间唯一能影响CO浓度的非人为持续过程是土壤沉积，这与土壤微生物的氧化作用有关。温带环境中土壤对CO的吸收被认为是夜间去除CO的主要机制。在秋季和春季，CO浓度保持相对稳定在112-118ppb，这可能是由于土壤对CO的去除能通过内陆CO的传输得到补偿。与冬季测量的结果相比，夏季的夜间CO浓度有明显的升高，这一结果可能与来自内陆地区的气流出现以及夜间的微风状况有关，它们可以从工业和城市地区输送CO。

清晨观察到的CO的增加可能与夜间储存在残留上层的老化CO的垂直向下传输有关，由于该地区是一个周围几乎没有交通道路源的自然环境，因此与清晨交通相关的本地污染的影响可以不考虑。另一方面，春、夏、秋季节中午左右出现的峰值可能与水平传输有关。在这些温暖的月份，中尺度过程发展的频率超过30%，大约在中午时分，海风开始兴起，夜间从内陆传输到加的斯湾的CO老化，开始返回内陆。

CO的季节性日变化

结论与总结

在这项工作中，研究人员利用三年时间（2019-2022），调查了西南欧EI Arenosillo天文台记录的CO，探索了大气CO的浓度水平、时间变化和模式。CO浓度月变化显著，冬季高，夏季低，不同季节呈现出不同的夜间变化模式，日间CO最高值出现在7:00~9:00，最低值在17:00~18:00，与每个季节的日最高光化学活性峰值一致。

气候变化正在改变天气模式，并调节微风和天气气流等过程。在研究区域，如果微风更频繁或内陆气流的发生增加，CO的浓度水平就会增加。另一方面，在全球范围内，气候变化导致了更频繁、更强烈的火灾的发生；在野火羽流的影响下，能观察到更为极端的CO峰值。同样，这些过程也与全球变暖有关，这可能会抵消人们为CO减排所做出的巨大努力。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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