Picarro G2508——高精度、高频测量表层海水中的甲烷和氧化亚氮

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2023/09/15 15:40

Picarro G2508——高精度、高频测量表层海水中的甲烷和氧化亚氮

江苏海兰达尔 2023-09-15 14:21 发表于江苏

原文链接：doi:10.3389/fmars.2023.1197727

研究背景

海洋在控制大气温室气体方面发挥着重要作用，在区域范围内，海洋可以作为温室气体的来源或汇。氧化亚氮（N₂O）浓度在大部分的海洋表面与大气密切平衡，来自公海和沿海水域的全球排放贡献了35~39%的自然源N₂O。同时海洋也是公认的甲烷的天然来源，全球公海和沿海水域占总自然源的7~12%，约占全球总排放量的4%。

由于目前离散和半连续测量技术的限制，以及在偏远海洋运行的困难，这些导致了对于氧化亚氮和甲烷这两种温室气体的海洋排放估计严重不足，因此亟需更好的用于长期测量温室气体空间分布的技术方法。

在这项研究中，我们搭建了一套以Picarro G2508温室气体分析仪为核心的测量系统，通过与定制的平衡单元连接，使得船舶能在航行中连续测量海水中的N₂O和CH₄，并同时进行大气测量。并将该方法与气相色谱法（GC）测定的离散样品进行了比较。

测量系统

海水从大约5米深的船舶航行系统不断地泵送，记录进气温度，并与平衡点的进气温度进行比较，以解释当水通过船只时温度的变化。设定了气相采样程序，允许每个平衡器和海洋空气按顺序进行采样，每个平衡器采样60分钟，然后切换到下一个平衡器，也采样60分钟。这个循环在切换到海洋空气之前会进行4次，这使得有时间充分冲洗分析仪，并确保一个稳定的基线。测量中用到了三种不同浓度的N₂O和CH₄标准气体作为参考标准，在每天的开始和结束进行校准，每次大约45分钟。

该系统与船舶的导航和航行数据日志同步，每10s获取一次位置和辅助数据（日期、时间、海水温度、盐度）。这些数据被记录为分钟数据，并进行整合和处理，每个平衡器循环的前30分钟被删除，以确保水相和气相的完全平衡。

整套平衡器和分析系统的原理图

结果与讨论

通过与已建立的GC方法的比较，评价了CRDS N₂O/CH₄分析系统在现场的性能。根据离散样品的测量显示，N₂O和CH₄的饱和度分别为102.62%和117.56%，这反映了N₂O和大气的平衡，而海洋提供了CH₄的来源。

测量船在大西洋进行的两次航测的航线

对两次航行测量中CRDS测量后30分钟内收集的离散样品与在线测量值进行相关性和回归分析可以发现，两种分析方法对N₂O和CH₄的测量具有显著的线性一致性。CRDS的检测限远低于300ppb/1ppm N₂O/CH₄的测量标准，同时仪器的响应在所使用的标准范围之间也是线性的。

GC（离散）与CRDS（在线连续）系统测量的N₂O和CH₄时间序列

在两次航测中，N₂O和CH₄的饱和度通常接近大气平衡，其浓度在很大程度上由海水温度决定。这表明，物理过程在很大程度上决定和调节大西洋表层海水释放的气体浓度。甲烷数据显示GC和CRDS之间有一些小的差异，在南大西洋地区，那里的浓度较高，有更大的变异性。这种变化没有系统性的趋势，这表明这些可以归因于收集的样本的变异性。

CRDS与GC测量N₂O和CH₄浓度的相关性

尽管CRDS系统在测量频率方面的优势很明显，但同时在分析精度方面也有很大的优势。GC分析的离散样品涉及额外的处理和测量程序，与使用CRDS进行的高频自主测量的程序相比，分析中的不确定性更大，这也导致了数据的变异性。

总结

CRDS在线测量系统可用于提供高精度，高准确度的N₂O和CH₄测量数据集，并有潜力提供比以往研究中可提供的更大的地表水时空覆盖。由于CRDS方法提供了接近连续的测量，能反映溶解气体分布的特征和梯度，这是离散采样和GC法分析做不到的。CRDS测量在热带、温带和极地水域被证明是稳定的，与传统技术相比，能同时提供更好的空间和时间分辨率，将其应用于沿海和公海的研究，有助于提高人们对海洋温室气体的理解。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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