Picarro G5310/G2401-m | 机载AirCore采样测量估算氧化亚氮和甲烷排放量

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2023/11/06 16:16

Picarro G5310/G2401-m | 机载AirCore采样测量估算氧化亚氮和甲烷排放量

江苏海兰达尔 2023-11-02 13:52 发表于江苏

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c04932

背景介绍

在超过100年的时间框架内，氧化亚氮（N₂O）和甲烷（CH₄）的全球变暖潜能值（GWP）分别为CO₂的273倍和30倍。目前N₂O的排放会对气候产生长期影响，因为N₂O可以在大气中持续存在109年，并且是整个21世纪主要的臭氧消耗物质。与N₂O相比，CH₄的大气寿命相对较短，为11.8年，但在20年的时间框架内，CH₄的GWP增加到83，考虑到当下减排的紧迫性，这是一个更相关的时间框架。准确量化N₂O和CH₄的排放对于制定有效的缓解政策至关重要。然而，由于这两种温室气体（GHG）的高时空变异性，使这项工作变得极具挑战性。

飞机作为大气观测中广泛使用的一个移动平台，能够从本地到区域尺度上估计GHG排放。在这项研究中，研究人员开发了一种轻型、自动力的创新大气采样系统，能够在飞行中对周围空气进行连续采样，随后对收集的空气样本进行分析，从而得到飞行轨迹上大气痕量气体的摩尔分数。

测量方法

在飞行过程中，使用新型的主动AirCore采样系统收集空气样本，并用于后续的N₂O、CH₄、CO₂和CO的高精度连续浓度测量。

N₂O和CH₄的测量分别使用Picarro G5310（N₂O/CO/H₂O分析仪）和G2401-m（CO₂/CH₄/CO/H₂O分析仪），从而也提供了CO₂和CO的测量。两台Picarro分析仪如图串联，通过第二台分析仪的入口比例阀来获得临界流量。由于G5310和G2401-m的腔室压力分别保持在100 Torr和40 Torr，且G5310的出口比例阀完全打开，因此通过G2401-m的入口比例阀的流量临界且恒定。分析流量可以用G2401-m的入口阀手动调整，并在分析之间设置为不同的值，调节范围为47.5~66.7 sccm。G5310的入口阀和G2401-m的出口阀使用分析仪软件进行控制，以保持恒定的空腔压力。在样品分析之前，使用参考气体通入分析仪（绕过AirCore）进行约20分钟的冲洗。

AirCore系统采样和分析流程图

在这种设置下，对于所有飞行测量，G5310对N₂O和CO的测量精度分别能达到＜0.12ppb和＜0.2ppb（1σ，0.5 Hz测量频率）；而G2401-m对于CO₂、CH₄和CO的测量精度则分别能达到300ppb,1ppb和7ppb以下（1σ，0.25 Hz测量频率）。

在2020,2021和2022年，SkyArrow飞机搭载AirCore系统共进行了13次飞行测量。这些飞行通常持续约2.5小时，平均飞行速度约为40 m/s，并且是在荷兰格罗宁根市，乌德勒支市和鹿特丹市周边的城市地区进行的。对于所有飞行，均有1500-2000 m的垂直廓线测量以确定行星边界层（PBL）高度。同时，环境气象参数，如空气温度和压力，相对湿度，风速风向等均通过部署在飞机上的传感器进行了1 Hz频率的测量。

结果与讨论

下图显示了三个不同城市地区对N₂O和CH₄的排放估计，以及它们的不确定性和基于排放清单的估算值。其中鹿特丹的N₂O排放量是格罗宁根和乌德勒支的几倍，格罗宁根和鹿特丹的CH₄排放估计是相似的，它们几乎是乌德勒支估计的两倍。

N₂O和CH₄的质量平衡通量与基于排放清单的估算值的比较

来自格罗宁根城市地区的排放量估计的相对不确定性是三个城市地区中最大的。格罗宁根和乌德勒支的流入通量和流出通量的相对不确定度分别为N₂O在33-78%，CH₄在28-63%。研究中估计的鹿特丹的N₂O质量平衡通量比基于清单的估算大几倍，而CH₄的通量则与清单估算没有显著差异，格罗宁根和乌德勒支的N₂O通量也是如此。

基于清单的估算是通过将飞行轨迹内所有地图网格值相加得出的，这表明农业是三个城市地区N₂O和CH₄的最大来源。这是因为在飞行轨迹和城市边界之间的土地主要为农业用途。考虑到每个城市边界内已登记的排放，农业排放占总排放的比例减少，并且不再是最大的，除了格罗宁根市农业N₂O的排放，仍然是最大的。

与这项研究中的估算相比，鹿特丹清单中N₂O排放的确切原因尚不清楚。一种可能的解释是，污水处理厂（WWTP）的N₂O排放量在荷兰的清单中可能被低估了，导致鹿特丹的总排放量低于质量平衡的估算。近年来许多研究表明，WWTP可能会释放大量的N₂O，并且由于特定的工艺条件和温度，WWTP的排放不确定性很高。因此，需要基于实际现场测量的排放估算，以量化个别的WWTP排放。例如，使用移动测量或无人机测量，以改进排放因子并验证清单估算。

总之，研究表明，基于飞机的AirCore采样结合质量平衡方法可以用于估算城市N₂O和CH₄排放。鼓励不同季节的质量平衡飞行，以揭示城市N₂O和CH₄排放的时间变化。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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