Picarro在氡示踪法（RTM）估算区域温室气体排放上的应用——海德堡甲烷案例研究

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2024/06/20 09:30

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Picarro在氡示踪法（RTM）估算区域温室气体排放上的应用——海德堡甲烷案例研究

江苏海兰达尔 2024-06-20 09:22 江苏

原文链接：https://doi.org/10.5194/acp-21-17907-2021

应用背景

温室气体（GHG）排放的准确估算对于气候变化的研究和政策制定至关重要。传统的自下而上的排放估算方法基于活动数据和排放因子，但存在显著的不确定性。氡示踪方法（RTM）作为一种自上而下的方法，通过大气观测数据推断温室气体的排放量，提供了新的研究思路。

这项研究的目的是重新评估RTM方法在局部到区域尺度夜间温室气体通量估算中的潜力及其局限性。研究基于海德堡测量站超过20年的连续大气CH₄和²²²Rn子体观测数据，通过结合气象信息、区域足迹分析和基于模型的敏感性实验，评估了海德堡足迹区域内²²²Rn和CH₄通量变化对观测到的夜间CH₄/²²²Rn比率和基于RTM的夜间CH₄排放估算的影响。

研究方法

夜间累积氡示踪法（RTM）

该研究采用夜间累积氡示踪方法（RTM）来估算温室气体（GHG）的排放。这一方法基于对大气中²²²Rn和CH₄浓度的夜间观测，通过夜间积累浓度的变化来推断温室气体的排放。RTM方法依赖于²²²Rn的通量，因为²²²Rn是土壤中自然释放的放射性气体，其通量可以用作示踪剂来估算其他气体的排放。

海德堡甲烷测量

研究在海德堡测量站进行，数据涵盖了1996年至2020年间的连续大气CH₄和²²²Rn子体的观测。为了确保数据的准确性，研究结合了气象信息、区域足迹分析和基于模型的敏感性实验，以评估海德堡足迹区域内甲烷排放源的分布和变异性。高分辨率的足迹模型用于分析测量站周围不同区域的甲烷排放源，并通过与EDGARv6.0清单的对比来验证RTM方法的估算结果。

海德堡周围的甲烷排放源主要包括建筑能源、道路运输、反刍动物的肠内发酵和分散的废弃物管理等。这些来源在RTM基于观测的通量估算中可能得到较好的代表，而这些通量在排放清单中通常伴有较大的不确定性，因此是RTM的一个重要研究目标。

从2018年1月开始，使用Picarro G2401来测量甲烷浓度。根据ICOS的规范，分析仪存储1 min浓度数据，并平均至半小时值。根据1 min数据计算出的这些半小时数据的典型标准偏差约为±2-10 ppb，这也取决于环境空气的变异性。

海德堡位置示意图（a）、2010年EDGARv6.0清单中报告的网格化甲烷排放（b）

大气氡浓度和气象测量

氡气浓度通过高灵敏度的氡气监测仪实时测量，这些监测仪能够连续、准确地记录氡气浓度变化，并作为天然示踪剂，帮助理解其他大气成分如甲烷的排放和扩散过程。气象测量则涵盖温度、湿度、风速、风向、大气压和降水等参数，这些数据通过自动气象站和气象气球等设备获取，以确保数据的高时间分辨率和准确性。氡气数据需要定期校准，确保其可靠性，同时将气象数据与氡气浓度数据结合，可以更好地分析和模拟氡气在大气中的扩散行为。

研究结果

估算甲烷排放量与EDGARv6.0排放趋势和季节性的比较

通过RTM方法估算区域甲烷排放量，并与EDGARv6.0清单的排放趋势和季节性进行了比较。结果表明，两者在季节性和空间分布方面存在显著差异，但也有一些一致之处。

研究显示，1996年至2020年间，研究区域的年夜间甲烷排放量呈现先减少后稳定的趋势，具体而言，1996年至2004年间甲烷排放量减少了30%，之后保持在相对稳定的水平。

EDGARv6.0清单提供了全球甲烷排放的底层数据，包括按国家和行业细分的排放量。数据显示，欧洲甲烷排放量从2000年到2018年逐年递减，农业和废弃物管理领域的减排贡献显著。然而，不同地区的季节性变化差异较大。例如，北欧和东欧的甲烷排放量在夏季达到高峰，而南欧的高峰则出现在春季和秋季。

对比RTM方法和EDGARv6.0清单发现，RTM方法估算的甲烷排放量与EDGARv6.0清单在量级上相当，但RTM方法显示出更高的局地变异性，能够捕捉到更细微的空间差异。两种方法均显示出显著的季节性变化，但高峰时间和幅度有所不同。RTM方法发现夏季湿地排放和春季人为排放较高，而EDGARv6.0清单显示夏季和冬季排放较高，特别是在农业活动旺盛的地区。

从下图来看，可以更直观地看到RTM方法和EDGARv6.0清单在季节性变化上的差异。RTM方法的模拟结果显示，夏季湿地甲烷排放量显著增加，最高月排放量达到45万吨，而EDGARv6.0清单则显示夏季排放量约为40万吨，主要集中在农业和废弃物管理领域。

海德堡地区RTM方法估算的甲烷通量与清单法的比较

比较基于观测的RTM结果与初步STILT CH₄和²²²Rn模拟应用

基于观测的RTM结果与初步STILT模拟在CH₄排放估算上存在明显差异。RTM结果显示夏季甲烷排放显著增加，最高月排放量达到45万吨。而STILT模拟结果显示，夏季的排放量略低，约为40万吨。这表明RTM在捕捉夏季甲烷排放的高峰时更加敏感。

在²²²Rn的模拟中，RTM方法估算的排放量较高，而STILT模拟的排放量相对较低。这可能是由于RTM在示踪气体的处理上具有更高的精度和灵敏度。下图展示了两种模型在不同季节的CH₄和²²²Rn排放量。RTM模型在夏季甲烷排放量达到峰值，而STILT模型的峰值出现较晚且幅度稍低。特别是在²²²Rn的模拟对比中，RTM模型在秋季的²²²Rn排放量明显高于STILT模拟，可能是由于RTM更灵敏地捕捉到了短期气象变化。

时空分布方面，RTM方法显示出较高的局地变异性，能够捕捉到更细微的空间差异。相比之下，STILT模拟结果则更为平滑，表明其在小尺度上可能存在一定的平滑效应。季节性变化方面，RTM结果显示夏季湿地排放和春季人为排放较高，而STILT模拟则显示夏季和冬季排放较高，特别是在农业活动集中的地区。

基于RTM方法和STILT清单方法的CH₄/²²²Rn比较

总结

研究人员使用基于观测的RTM和初步的STILT CH₄和²²²Rn模拟对甲烷（CH₄）排放进行了比较。RTM结果显示了CH₄排放的显著季节变化，尤其在夏季达到峰值，而STILT模拟显示出季节性趋势但幅度较小。RTM方法展示了更高的局部变异性，能够捕捉细微的空间差异，相比之下，STILT模拟结果更为平滑。RTM估算的²²²Rn排放量高于STILT模拟，这可能是由于RTM在处理示踪气体方面更高的灵敏度和精确度。RTM依赖高质量观测数据，提供了更精确和高分辨率的排放估算，但计算复杂。相比之下，STILT适用于大尺度评估，但局地精度较低。RTM结果显示夏季湿地排放较高，春季人为排放较高，而STILT模拟显示夏季和冬季排放较高，特别是在农业活动集中的地区。综上所述，通过对比RTM和STILT模拟发现，甲烷排放估算存在明显差异。结合两者的优势，可以为甲烷排放监测和减排策略提供更全面的科学依据。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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