Picarro G2401—欧洲西南部大西洋沿岸地区大气甲烷的短期趋势和时间变化

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2024/06/28 11:08

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Picarro G2401—欧洲西南部大西洋沿岸地区大气甲烷的短期趋势和时间变化

江苏海兰达尔 2024-06-28 09:32 江苏

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120665

引言

甲烷（CH₄）作为一种强效温室气体，对全球气候变化具有重大影响。全球甲烷浓度自2007年以来以每年5 ppb的速度增长，甲烷浓度的变化及其驱动因素仍存在争议。研究这些变化的原因和潜在源有助于更好地理解其对气候的影响。

大量研究显示，甲烷排放源复杂多样，既有自然源（如湿地、海洋、森林火灾等），也有大量人为源（如农业、化石燃料开采、废弃物处理等）。尽管观测技术的进步，特别是卫星遥感的发展，提高了甲烷监测的准确性，但地面观测仍是重要的补充手段。

本研究关注西南伊比利亚半岛，特别是瓜达尔基维尔河谷的城市和工业区，如韦尔瓦、塞维利亚和加的斯。目标是识别这些区域的甲烷排放源，并分析其浓度变化。通过结合卫星观测、气象模型和地面观测数据，研究提供了一个全面的甲烷排放和浓度变化图景。

研究方法

研究区域

本研究的研究区域位于伊比利亚半岛的西南部，是一个具有自然保护价值的沿海地区。具体而言，甲烷测量是在位于加的斯湾的El Arenosillo观测站进行的（37.1°N, 6.7°W，海拔42米）。该观测站位于大西洋海岸线上的瓜达尔基维尔河及其相关河谷的终点，坐落于Doñana国家公园内，该公园被松树林环绕。

2019到2020年伊比利亚半岛西南部甲烷排放源的平均水平分布

测量甲烷和气象参数的仪器

2019年9月至2023年12月间，使用El Arenosillo大气观测站的Picarro G2401温室气体分析仪对甲烷进行了观测。Picarro每月进行校准，使用三个校准气瓶，均为欧洲综合碳观测系统（ICOS）指定的气体混合物。目前，El Arenosillo站点正在进行标签化处理，并被列为第2类大气站。Picarro仪器放置在温度可控（~20℃）的实验室内，观测数据的时间分辨率为1 s，然后将其平均至1，10和60 min。在这项工作中，使用了每小时的值。在第一阶段，测量是连续的，因为只有10 m 高度被采样，但在第二阶段（仪器位于100 m高塔的底部），由于在每个高度每10 min记录一次测量数据，每小时获得20或30 min的数据值。

使用Vaisala WXT-530仪器记录本地风向风速数据，观测结果来自位于地面10 m以上的高度，每10 min记录一次，并平均至每小时的数据。

排放清单和数据反演方法

为确保数据的准确性，研究还结合了ECMWF的ERA5气象数据和CAMS（哥白尼大气监测服务）的全球排放清单。ERA5提供了高分辨率的气象数据，帮助分析天气和气候模式对甲烷浓度的影响，而CAMS的排放清单则用于估算区域内不同来源的甲烷排放量。

地面观测在研究区域内的多个地点进行，用于验证并补充卫星数据。这些地面观测点提供了详细的本地甲烷浓度数据，帮助识别具体的排放源，并分析甲烷在不同气象条件下的变化规律。

研究结果和总结

甲烷浓度和潜在排放源

使用了2019年和2020年期间的CAMS全球排放清单来识别可能影响伊比利亚半岛西南部的甲烷排放源。人为排放集中在瓜达尔基维尔河谷的特定和明确定义的地区，特别是韦尔瓦、塞维利亚和加的斯的城市和工业区，这些地区排放量超过350 g km² h^-1。整个瓜达尔基维尔河谷（~175-250 g km² h^-1）均匀地显示出排放，很可能与农业和畜牧业活动有关。

甲烷的摩尔分数在冬季和秋季最高，夏季最低。冬季的95百分位数为2064 ppb，平均值为1994 ± 42 ppb。秋季是第二高甲烷季节，95百分位数为2041 ppb，平均值为1984 ppb。夏季的变异性较低，95百分位数达到2000 ppb，平均值为1961 ppb。

使用风向数据，通过风玫瑰图表示了季节变化，显示了不同风向与对应甲烷值的关系。冬季主要受来自内陆的NE-E气流影响，春季和秋季风向主要来自W-NW扇区和第一象限，即海洋和大陆来源。夏季特征是大西洋气团的到来和海陆风的发展，其日循环也来自大西洋。

短期趋势和时间变化

基于日平均值，El Arenosillo观测站记录的甲烷（CH₄）显示出一个短期上升趋势，趋势为12.1±1.2 ppb/年。尽管数据中存在间隙，CH₄的日均值随时间的变化显示出明显的季节性模式和上升趋势。在冬季月份观察到CH₄的峰值，例如2020年1月和2023年12月。

甲烷日均值和7天均值的时间序列和线性趋势

对El Arenosillo的趋势分析与Azores和Lampedusa两个站点的趋势进行了比较。Azores站点的趋势为18.1±3.4 ppb/年，而Lampedusa站点的趋势为13.7±4.1 ppb/年，均表现出显著的上升趋势。分析了甲烷的月度变化，并使用年均值来描述相对变化。El Arenosillo、Azores和Lampedusa三个站点的季节性周期都显示出夏季最小值，而El Arenosillo在1月份达到最大值，Azores和Lampedusa在3月份达到最大值。

讨论了不同站点之间月度变化的差异，这些差异可能主要由排放和大气动力学引起。年际变化可能与影响排放的天气条件有关，尤其是生物源排放。分析了El Arenosillo地区甲烷的日变化模式，CH₄在夜间增加，在日出时开始下降，并在18:00-19:00 UTC达到最低值。这种日变化可能与大气垂直稳定性、夜间逆温层、OH自由基的缺失以及来自其他区域的水平输送有关。

三个站点的甲烷浓度平均月变化（a）、El Arenosillo站点的季节性日变化（b）

大气传输模式对区域甲烷动态的影响

尽管甲烷具有全球分布和较长的寿命，但其行为模式可能受到区域排放和天气输送模式的影响。为了实施区域减排策略，理解区域排放源和根据典型输送模式的甲烷分布至关重要。

基于小时风向数据，识别了三种典型的大气输送模式：海洋气流、来自瓜达尔基维尔河谷的大陆气流，以及纯沿海微风。在大西洋气流影响下，甲烷可以被视为该地区的基准线，几乎不表现出日变化周期。在来自内陆瓜达尔基维尔河谷的大陆气流影响下，甲烷摩尔分数比海洋条件下记录的高出40到80 ppb，显示出明显的日变化周期，可能受到内陆输送的甲烷和大气垂直稳定性的强烈影响。在沿海微风模式下，甲烷表现出受海陆微风制度强烈调节的日变化周期。然而，在这些循环过程中并未观察到甲烷的积累。在某些气象条件下，如在瓜达尔基维尔河谷的大陆气流期间，观测到的沿海地区甲烷浓度升高，这归因于从河谷输送的甲烷，可能包括自然和人为排放源的总和。

2021年12月22日至28日100 m处3小时后向轨迹

研究结果表明，瓜达尔基维尔河谷的内陆地区在特定天气条件下可能对沿海地区的甲烷有贡献。预计未来几年，El Arenosillo将继续进行甲烷测量，这将有助于识别观测趋势中的潜在变化，评估自然和人为排放在甲烷观测中的作用，了解从如西地中海盆地等地区输送的甲烷的贡献，或评估其对地表臭氧的影响，以及其他未来目标。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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