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Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

江苏海兰达尔 2023-07-07 13:06 发表于江苏

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

文献链接:https://doi.org/10.1016/j.apr.2023.101830

研究背景

在过去的几年里,中国经历了日益加剧的城市化,特别是经济最发达和城市化程度最高的长三角(YRD)地区。由于该地区城市的发展方向和农业化发展水平不同,不同城市之间的大气甲烷分布差异很大。目前对该地区大气甲烷的研究主要是基于一个城市的一个站点的观测,这可能会限制我们对甲烷浓度分布的理解,因为甲烷浓度在不同区域,甚至一个城市内也存在不同。因此,对该地区大气甲烷的观测仍然是不确定的并且稀少的。

苏州是YRD地区中心的一个重要城市,拥有中国密度最高的产业和最富有的企业。然而,对于该城市大气甲烷的研究却很少。在此,研究人员基于对城市和郊区的三个站点的观测,系统地分析了苏州城市的大气甲烷,目的在于了解苏州不同区域的甲烷浓度分布和差异,并掌握其调节因素。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

研究方法

观测地点
20201月至202112月,在苏州市的三个站点连续测量大气甲烷浓度(如下图)。这三个站点分别为吴江站(WJ),相城站(XC)和张家港站(ZJG),均设置在各区(市)的气象局内,由南向北依次分布。其中WJ站和XC站都与河流接壤,靠近城市边界,这使得它们可以成为郊区站点的代表。而ZJG站靠近市中心,因此被归类为城市站点。此外,在三个站点周围均有大型的公园广场,太湖则位于相城区的西南部。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

地理位置和相应的采样点

测量系统

三个站点的大气甲烷均使用Picarro G2301高精度温室气体分析仪进行连续测量,时间分辨率为1Hz。许多相关的研究表明,Picarro系统对于二氧化碳和甲烷摩尔分数的测量敏感而准确。空气样品通过真空泵从专用的10mm采样管进入到-50℃甲醇浴中,干燥至约-35℃露点后输送至Picarro测量系统。整个过程中,样气从入口到分析仪的停留时间小于30s。同时,记录气象参数(包括气温、压力等)。在这项研究中,研究人员使用了三瓶与WMO/GAW(甲烷:±2ppb)尺度相关的标准气体来校正测量和检查系统的性能,这一方法已在许多中国其它WMO/GAW站点有过使用。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

研究结果

空间和时间模式

位于苏州北部的ZJG站的年平均甲烷浓度是这三个站中最高的,这可能归因于城市内部功能的空间差异。张家港市重工业较密集,且靠近中国重要的稻米生产地区常熟市。尽管存在差异,但从三个站点监测到的高度相关的甲烷水平(如下图)来看,它们全年都有一个共同的来源。因此,可以用这三个站点的甲烷平均值来表示苏州市的特征。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
苏州三个站点大气甲烷浓度的关系

基于年度观测数据,苏州市的年甲烷平均浓度为2125.33ppb,高于周边的临安站以及中国西南部的海螺沟站。同时,通过简单地减去2020年的年平均值,可以得到苏州大气甲烷的年平均增长率为8.02ppb yr-1,高于近十年全球的平均增长率以及瓦里关本底站1994~2017年间的平均增长率,但低于同样位于YRD地区的临安站的年平均增长率。

根据自下而上的模型,来自自然来源的甲烷全球排放已经超过了人为来源,这其中来自湿地以及河流、湖泊等陆地淡水系统的排放量更是天然甲烷排放的主要来源。苏州作为经济发达的城市,可能有很强的人为甲烷排放,但我们仍然不能说甲烷主要来自于人为排放。因为苏州紧邻太湖,而太湖是中国最大的淡水湖之一,平均深度仅1.9米,是大气甲烷的强大来源。此外,黄海作为一个大型的自然湿地,距离苏州市仅有100公里,这可能是另一个大型的自然来源。

从季节变化来看,苏州市大气甲烷水平春季和冬季较低,夏秋两季较高,这种模式也与以往的研究结果一致。同时,有一个有趣的现象,甲烷摩尔分数的谷值出现在每年的7月和8月,但一旦有降雨,甲烷会立即上升。这一现象可能是因为,强烈的光解反应在干燥期(持续高温干旱)积累了大量的OH自由基,这加剧了甲烷的消耗(甲烷被OH自由基氧化),导致浓度下降。而一旦开始下雨,湿沉降对于OH自由基有显著的去除作用,甲烷的浓度可以得到恢复。

城市甲烷浓度的驱动因素
双极图显示,在WNWWWSW方向的低风速(<3m s-1)下,甲烷存在高浓度情况,这表明观测站点存在来自西南方向的局部来源。在长江三角洲地区,水稻种植和湿地是大气甲烷的主要来源。因此,位于西南部的太湖湿地可能是重要的贡献者。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

双极图显示了不同季节的风速与甲烷浓度之间的相关性

此外,对24小时后向轨迹的聚类分析显示,站点还分别受到东北方向的黄海和东南方向的东海的传输影响,这两者是苏州大气甲烷的重要来源,来自这些方向的气团路径占了总数的一半以上。当这些气团经过上海时,它们可能会携带来自能源和化工企业等各种来源的受污染的甲烷。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

2020年和2021年苏州三个站点的24小时后向轨迹聚类分析

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

结论

这项研究记录了长三角地区经济发达城市苏州的三个站点连续两年的甲烷测量,这三个站点甲烷的平均浓度能作为苏州城市的代表值。苏州甲烷的年平均浓度呈上升趋势,不同季节甲烷浓度存在显著差异,其中夏秋季较高,冬春季较低。位于苏州市西南部的太湖以及黄海和东海的传输是苏州大气甲烷的重要区域来源。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
编辑人:陆文涛
审核人:史恒霖
感谢本文作者浙江工业大学 方双喜教授团队对本推文的指导与支持!
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素



来源于:江苏海兰达尔环境科技有限公司

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Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

江苏海兰达尔 2023-07-07 13:06 发表于江苏

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

文献链接:https://doi.org/10.1016/j.apr.2023.101830

研究背景

在过去的几年里,中国经历了日益加剧的城市化,特别是经济最发达和城市化程度最高的长三角(YRD)地区。由于该地区城市的发展方向和农业化发展水平不同,不同城市之间的大气甲烷分布差异很大。目前对该地区大气甲烷的研究主要是基于一个城市的一个站点的观测,这可能会限制我们对甲烷浓度分布的理解,因为甲烷浓度在不同区域,甚至一个城市内也存在不同。因此,对该地区大气甲烷的观测仍然是不确定的并且稀少的。

苏州是YRD地区中心的一个重要城市,拥有中国密度最高的产业和最富有的企业。然而,对于该城市大气甲烷的研究却很少。在此,研究人员基于对城市和郊区的三个站点的观测,系统地分析了苏州城市的大气甲烷,目的在于了解苏州不同区域的甲烷浓度分布和差异,并掌握其调节因素。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

研究方法

观测地点
20201月至202112月,在苏州市的三个站点连续测量大气甲烷浓度(如下图)。这三个站点分别为吴江站(WJ),相城站(XC)和张家港站(ZJG),均设置在各区(市)的气象局内,由南向北依次分布。其中WJ站和XC站都与河流接壤,靠近城市边界,这使得它们可以成为郊区站点的代表。而ZJG站靠近市中心,因此被归类为城市站点。此外,在三个站点周围均有大型的公园广场,太湖则位于相城区的西南部。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

地理位置和相应的采样点

测量系统

三个站点的大气甲烷均使用Picarro G2301高精度温室气体分析仪进行连续测量,时间分辨率为1Hz。许多相关的研究表明,Picarro系统对于二氧化碳和甲烷摩尔分数的测量敏感而准确。空气样品通过真空泵从专用的10mm采样管进入到-50℃甲醇浴中,干燥至约-35℃露点后输送至Picarro测量系统。整个过程中,样气从入口到分析仪的停留时间小于30s。同时,记录气象参数(包括气温、压力等)。在这项研究中,研究人员使用了三瓶与WMO/GAW(甲烷:±2ppb)尺度相关的标准气体来校正测量和检查系统的性能,这一方法已在许多中国其它WMO/GAW站点有过使用。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

研究结果

空间和时间模式

位于苏州北部的ZJG站的年平均甲烷浓度是这三个站中最高的,这可能归因于城市内部功能的空间差异。张家港市重工业较密集,且靠近中国重要的稻米生产地区常熟市。尽管存在差异,但从三个站点监测到的高度相关的甲烷水平(如下图)来看,它们全年都有一个共同的来源。因此,可以用这三个站点的甲烷平均值来表示苏州市的特征。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
苏州三个站点大气甲烷浓度的关系

基于年度观测数据,苏州市的年甲烷平均浓度为2125.33ppb,高于周边的临安站以及中国西南部的海螺沟站。同时,通过简单地减去2020年的年平均值,可以得到苏州大气甲烷的年平均增长率为8.02ppb yr-1,高于近十年全球的平均增长率以及瓦里关本底站1994~2017年间的平均增长率,但低于同样位于YRD地区的临安站的年平均增长率。

根据自下而上的模型,来自自然来源的甲烷全球排放已经超过了人为来源,这其中来自湿地以及河流、湖泊等陆地淡水系统的排放量更是天然甲烷排放的主要来源。苏州作为经济发达的城市,可能有很强的人为甲烷排放,但我们仍然不能说甲烷主要来自于人为排放。因为苏州紧邻太湖,而太湖是中国最大的淡水湖之一,平均深度仅1.9米,是大气甲烷的强大来源。此外,黄海作为一个大型的自然湿地,距离苏州市仅有100公里,这可能是另一个大型的自然来源。

从季节变化来看,苏州市大气甲烷水平春季和冬季较低,夏秋两季较高,这种模式也与以往的研究结果一致。同时,有一个有趣的现象,甲烷摩尔分数的谷值出现在每年的7月和8月,但一旦有降雨,甲烷会立即上升。这一现象可能是因为,强烈的光解反应在干燥期(持续高温干旱)积累了大量的OH自由基,这加剧了甲烷的消耗(甲烷被OH自由基氧化),导致浓度下降。而一旦开始下雨,湿沉降对于OH自由基有显著的去除作用,甲烷的浓度可以得到恢复。

城市甲烷浓度的驱动因素
双极图显示,在WNWWWSW方向的低风速(<3m s-1)下,甲烷存在高浓度情况,这表明观测站点存在来自西南方向的局部来源。在长江三角洲地区,水稻种植和湿地是大气甲烷的主要来源。因此,位于西南部的太湖湿地可能是重要的贡献者。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

双极图显示了不同季节的风速与甲烷浓度之间的相关性

此外,对24小时后向轨迹的聚类分析显示,站点还分别受到东北方向的黄海和东南方向的东海的传输影响,这两者是苏州大气甲烷的重要来源,来自这些方向的气团路径占了总数的一半以上。当这些气团经过上海时,它们可能会携带来自能源和化工企业等各种来源的受污染的甲烷。
Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

2020年和2021年苏州三个站点的24小时后向轨迹聚类分析

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素

结论

这项研究记录了长三角地区经济发达城市苏州的三个站点连续两年的甲烷测量,这三个站点甲烷的平均浓度能作为苏州城市的代表值。苏州甲烷的年平均浓度呈上升趋势,不同季节甲烷浓度存在显著差异,其中夏秋季较高,冬春季较低。位于苏州市西南部的太湖以及黄海和东海的传输是苏州大气甲烷的重要区域来源。

Picarro G2301——苏州大气甲烷的时间模式和决定因素
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编辑人:陆文涛
审核人:史恒霖
感谢本文作者浙江工业大学 方双喜教授团队对本推文的指导与支持!
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