分子光谱新纪元：自由形式DCS的灵敏度飞跃!

【研究背景】

光频梳是一种新兴的光源技术，因其在分子光谱学、时间测量和测距等领域的应用而备受关注。与传统的光谱测量方法相比，光频梳具有极高的时间分辨率和宽广的光谱带宽等优点。然而，这种技术在采样模式和信噪比等方面面临一定的挑战，限制了其在实际应用中的灵活性和效率。

近日，来自美国国家标准与技术研究院Fabrizio R. Giorgetta，Esther Baumann等研究人员在双梳光谱（DCS）研究中取得了新进展。该团队设计了一种时间可编程的频率梳，能够实现对双梳脉冲列的精确控制，突破了传统DCS在固定重复频率偏移下的限制。利用这一创新技术，他们成功实现了压缩采样，显著提高了数据获取的效率，压缩因子高达155，采集时间减少了60倍，同时保持了与传统DCS相同的光谱点间距和信噪比。此外，研究团队还探索了分子重复采样，针对甲烷的检测灵敏度提高了22倍，展示了优越的物种选择性成像能力。

【仪器解读】

本文通过时间可编程频率梳的原理，具体来说，利用对双梳脉冲列时间偏移的全控制，进而首次研发了自由形式双梳光谱仪。这一新型仪器能够灵活调整采样模式，从而在分子光谱学中表征和发现了压缩采样的高效性，最终揭示了在测量灵敏度和采集时间方面的显著提升。

本文针对传统双梳光谱（DCS）中存在的限制现象，通过自由形式DCS的分析，得到了高达155的压缩因子，并实现了采集时间的最多60倍减少。这一突破挖掘了时间可编程频率梳在多种应用中的潜力，尤其是在对小分子（如甲烷）检测时的灵敏度提升，达到传统DCS的22倍。这一发现使得在分子光谱学中，能够以更短的时间内获取更高的信号质量。

在此基础上，通过压缩采样和分子重复采样等表征手段，本文着重研究了新仪器在快速物种选择性成像中的应用。与传统DCS相比，自由形式DCS由于其窄带射频信号的特性，使其更适合与相机的有限读出速率兼容，从而实现了在128×64像素阵列中以250 Hz的速率成像甲烷气团。这一创新为高光谱成像技术提供了新的方向，可能在快速开放路径光谱学和非线性光谱学中发挥重要作用。

自由形式双光梳光谱概述

参考文献：Giorgetta, F.R., Potvin, S., Deschênes, JD. et al. Free-form dual-comb spectroscopy for compressive sensing and imaging. Nat. Photon. (2024). https://doi.org/10.1038/s41566-024-01530-y