SEM、XPS等表征技术解析高性能活性炭电极加速CO2捕集速率的新机制！

【研究背景】

超级电容器是电化学CO2捕集领域的一个新兴技术，由于其高能效、长循环寿命和快速充电动力学，受到广泛关注。然而，电极结构和充电协议对CO2捕集性能的影响仍未完全明确，这成为了该技术发展的主要挑战。具体而言，电极的表面积、孔径分布和氧官能化等因素，以及充电模式和速率，如何影响CO2的捕集能力和效率，尚待深入研究。

针对这一问题，剑桥大学Alexander C. Forse团队开发了结构-性质-性能关联模型，并系统地优化了电极材料和充电条件。本研究通过对比不同电极的性能，发现具有大表面积和低氧官能化的电极通常表现最佳，而微孔与介孔的结合对于实现快速的CO2捕集速率至关重要。YP80F活性炭电极在这些优化条件下展现了优异的CO2捕集性能，具备高捕集速率、低电能消耗和长寿命，同时在混合气体条件下表现出稳定的电化学可逆性。这一发现为超级电容器在电化学CO2捕集中的应用提供了新的思路和技术路线。

【表征亮点】

1. 实验首次探索了超级电容器电极结构与电化学CO2捕集性能的关系，并发现了不同充电条件下的结构-性质-性能关联。研究表明，具有大表面积和低氧官能化的电极通常表现最佳，同时微孔和介孔的组合对于实现快速CO2捕集速率至关重要。

2. 实验通过优化电极结构和充电协议，得到了以下结果：YP80F活性炭电极在CO2捕集方面表现最优，捕集速率达到350 mmolCO2 kg–1 h–1，电能消耗低至18 kJ molCO2–1，且在300 mA g–1下的CO2吸附容量为170 mmol CO2 per kg。

3. 电极在12000次循环中无明显降解，并对N2和O2具有优秀的CO2选择性。此外，通过在“正向充电模式”下操作，系统在约15% O2的混合气体中表现出库仑效率超过99.8%以及稳定的循环性能。这些发现为优化超级电容器电极及其充电协议提供了重要的参考。

【图文速递】

图1：超电容器用于电化学二氧化碳捕集的示意图。

图2：电极充电协议对电化学二氧化碳捕集的影响。

图3：电极结构对电化学二氧化碳捕集的影响。

图4: 展示电化学二氧化碳捕集在实际应用中的潜力。

【科学启迪】

本电极结构对捕集性能的影响显著，电极的大表面积和低氧官能化有助于提高CO2捕集效率，而微孔和介孔的结合是实现快速捕集速率的关键。这表明，优化电极的孔结构和表面化学特性可以显著提升超级电容器的性能。

其次，本研究强调了充电协议对捕集效果的调控作用。在“正向充电模式”下操作可以有效抑制氧还原反应，从而增强设备的电化学可逆性和稳定性。这一发现为未来电化学CO2捕集设备的设计提供了新的方向，即通过合理调控充电模式来优化系统性能。

最后，YP80F活性炭电极在实验中展现出的优异性能，表明生物废料来源的材料具有高效的CO2捕集潜力。这不仅降低了成本，也有助于促进可持续材料的应用。

参考文献：Xu, Z., Mapstone, G., Coady, Z. et al. Enhancing electrochemical carbon dioxide capture with supercapacitors. Nat Commun 15, 7851 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52219-3