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第20届磁学大会所见所想-兼现代磁学仪器应用盘点

物性测试综合讨论



  • 上个月去西班牙巴塞罗那参加第20届国际磁学会议(05-10 Jul., ICM2015, Barcelona, Spain),在会上我主要关注目前磁学最受关注的拓扑磁学问题及相应的研究手段,回来几周经过断断续续的汇总和调研,现将内容公布于此,与感兴趣的朋友分享。本文分为以下几个部分:
    一、拓扑磁学基础知识;
    二、拓扑磁学研究方法及仪器;
    三、一些花絮



    一、拓扑磁学基础知识
    1.1 引子

    磁的概念众所皆知,不就是吸铁吗?没错,但磁学是什么,磁学要解决什么问题恐怕只有很少人知道其答案。我本人浅显的解答是:找到并利用吸铁的根源,让教科书更充实,让世界更美好。迄今磁学界对吸铁根源的理解是微观有序排列的量子陀螺呈现的宏观性质。很多人都玩过陀螺,如图01所示,通常我们的可以看得见摸得着的陀螺给我们的印象是抽/扭一下才转一会,因为空气阻力的存在,没有抽动或扭动则很快就停下,假如没有阻力,角动量惯性会(相对)永远维持旋转,比如我们生活的地球的自转带来不曾间断过的日出日落。量子陀螺吸引人的地方正是它们永不停歇的旋转,好像不受任何阻力,想象如图02所示。在陀螺前面冠以量子的前缀并非是赶时髦,而的确是因为微观粒子的运动被反复证明是量子化的,微观粒子运动具有迁移动量(不停在飞的量子子弹)旋转角动量(一直在转的量子陀螺)两个自由度,都好像不受任何阻碍在做永不停歇的运动(量子的世界,就是千真万确的永动),只是很遗憾,自然界让微观粒子的迁移与旋转运动在多数时候“随机无序”的进行因而其能量无法被人类取用,而如何将量子子弹与量子陀螺的永动按照人类的意愿为人类效力分别构成了物理学中两个重要的宏观量子效应相关的学科:超导和磁学。超导是集体有序的量子迁移运动产生的无阻力的定向电流移动现象,这里不再做讨论,因为我们这里将继续关心他的孪生兄弟:磁学,集体有序的量子旋转运动产生的磁现象。



    图01 陀螺照片(来源于网上)

    图02 理想的不停旋转的陀螺(来源于网上)


    1.2 拓扑磁学的背景

    在讨论拓扑磁学的概念之前,让我们先看看ICM2015大会特邀嘉宾John Hopkins大学的钱嘉陵教授分享的当今磁学发展的大背景,如图03所示,从钱教授列举的近几十年磁学发展的前沿关键词(如巨磁电阻效应GMR、磁性隧道结MTJ、自旋阀spin valves、自旋转矩STT、自旋轨道耦合SOC、自旋霍尔效应SHE、斯格明子Skyrmions、拓扑绝缘体TI 等等),我们能看到其背后多有一个共同的特征,即这些新的磁学前沿问题多围绕或起源于非共线拓扑磁结构/相互作用



    图03 几十年来磁学发展前沿关键词选列(来源于钱嘉陵教授报告)


    磁性和拓扑是如何联系起来的呢?会上的特邀嘉宾德国Juelich研发中心的Bluegel教授给出了比较清晰的公式解释,如图04所示,尽管表达形式上微磁学与第一性原理给出的磁效应能量略有差异,但都同时具有(经典磁)交换作用、Dzyaloshinskii-Monya相互作用、磁各向异性与外场效应四项,其中每一项能量都会涉及到积分路径问题,而那一种路径可以满足解决问题的条件呢?于是拓扑学登场了,拓扑保护原理保证了具有固定拓扑荷的拓扑形态具有最低能量,与解决问题的答案最接近。



    图04 拓扑磁结构-性质模型(来源于Bluegel教授报告)


    等等,这里Dzyaloshinskii-Monya相互作用(DMI)是个什么玩意儿?可能有人初次接触到它会很迷糊,没关系,用物理图像来理解就简单多了,如图05所示,与经典的只关注近邻平行与反平行磁相互作用对照,DMI就是近邻微观磁矩相互垂直的时候(无中生有地)产生的相互作用。垂直相互作用有什么稀奇的呢?现在看来是不稀奇,但在DMI被发现之前,磁学界并不认为两个垂直的磁矩之间能因为内稟的相互作用而呈展出(emerge)新的物质,注意这里的呈展是(1+1)>2比2多的那部分,绝不是通常想象的磁矩磁矩之间的因为受对方的磁场产生作用力或力矩那样简单(simple & naive),而是涉及到目前尚未被弄清楚的更深层次物质结构原因,DMI发现之前人们只认为平行或反平行的近邻微观磁矩之间能层展出新的磁效应,垂直时不产生交换作用,而DMI打破了这一认识局限,将磁交换作用从一维线性拓展到三维非线性,即拓扑结构决定内稟交换作用,这就是DMI在拓扑磁学中的地位不可或缺的本质原因。那么,自然而然的,垂直与平行两个极端条件之间的中间状态是有一定夹角的近邻非共线磁矩之间产生,就会产生一般的普遍近邻磁矩交换作用,如图05中间图像所示。从图04可以看出平行交换作用能量与垂直交换作用能量项直接相加,这样合理吗?我个人认为不能直接相加,能量不一定必须是实标量,这两个能量是在拓扑上是两个维度的,好比电学里的有功功率和无功功率需要使用虚数符号隔开一样,是否也应当用虚数符号隔开?



    图05 普遍的磁交换作用图像




    1.3 典型拓扑磁结构形态

    介绍典型拓扑磁结构之前,我们需要了解一点畴壁的图像,如图06所示,一个180度反向畴壁,磁矩突然从往上转变到往下不是一个稳定的畴壁状态,那么磁矩如何从往上的方向渐变转换到往下呢?有两种经典的图像:一种是磁矩取向先逐渐躺倒在畴壁面内再反向翻过去(布洛赫型Bloch wall);另一种是先逐渐躺倒垂直穿过畴壁面再反向翻过去(尼尔型Neel wall)。当然,更一般的情形介于这两个极端之间,即中间状态并不完全在畴壁面内或垂直畴壁。





    图06 畴壁结构图像(来源于Klaeui教授报告)




    接下来我们要讨论的主角:磁拓扑斯格明子Skyrmions(skm),实质上是一种极端形态的畴壁,与上面提到的开放畴壁对照,磁skx是在拓扑上极端受限的圆周封闭的畴壁。磁skm在拓扑上的结构形式有好多种,Univ. Mainz的Klaeui教授在会上给出了简单的图像,如图07所示,skm的最重要的性质当属拓扑数,拓扑数的计算公式已在图04中定义,但多数人对公式没有概念,形象地说,拓扑数就是磁矩由到外转动的圈数Nr与绕圆心转360所转动的圈数Nc乘积的两倍2*Nr*Nc。磁结构跟前述畴壁的Bloch与Neel两种极端形态对应,根据磁skm在中间层的磁矩取向分布与畴界的角度关系不同,磁skx包含磁泡型skm(具有手性)与刺猬型skm(没有手性)两种典型结构组态。

    图07 不同类型Skyrmions:二维拓扑受限畴壁结构图像(来源于Klaeui教授报告)


    为了突出本质图像,前面讨论的磁skm只限制在二维空间内,但真实世界是三维的,那么三维磁skm组态结构如何呢?答案尚不清楚,因为材料和方法上的局限,科学家对三维skm结构的了解并不完善,尽管有文章已经报道二维磁skm在面内周期排布,而在法向上堆垛成磁skm柱,如图08所示。



    图08 磁skm的三维形态之一举例


    结构决定性质,根据TU Munich的Pfleiderer教授在会上的邀请报告,拓扑结构呈展出的奇异性质有两个,如图09所示:一是有效磁场,体现出带电粒子在拓扑结构中运动路径上受力累积效应与外加磁场引起的效果相当;二是拓扑荷,在一定条件下直接对应磁荷。值得注意的是,这两点性质并不特指狭义的拓扑磁结构,因为非磁性材料的拓扑结构中只需拓扑结构即可呈展出有效磁场与磁荷性质(参考物理所今年在非磁性TaAs中证实存在因手性破缺带来的一种无质量的准粒子--Weyl费米子)。



    图09 拓扑结构呈展的两点性质(来源于Pfleiderer教授报告)




    为避免引起混淆,这里有必要澄清不同学科内的拓扑结构尽管名称类似,但内含可能完全不一样,这里重点辨析超导与磁学中的拓扑结构内涵差异,拓扑结构以最常见的涡旋(拓扑数为1/2)与skm(拓扑数为1)为例,如图10所示,与超导涡旋(vortex)相比,尽管超导电流涡旋产生的磁场空间分布也呈现中间最强周边渐弱的性质,但磁涡旋不仅组成单元变成磁性原子或粒子(而非超导中的超导电流),其尺寸小约两个数量级(超导涡旋尺寸为微米级),内部作用能量更强。目前凝聚态物理中skm一般只指磁skm,因为超导skm尚未见报道,但避免混淆最好还是具体指明磁skm,因为说不定超导skx很快就会被发现而且被证明很有意思。


    图10 超导与磁学中典型拓扑结构内涵差异图示


    在总结拓扑磁结构的表征方法之前,我认为先交代一下迄今为止已知的磁拓扑材料主要有哪几种,因为材料与表征是凝聚态实验物理研究的左右手,缺一不可。总的来说,已有的材料体系分为三类:

    1)B20晶体

    2)微加工的铁磁/重金属薄膜(FM/HM双层膜)

    3)磁交换作用调节多层膜



    先简单评述一下这几类材料的特征异同,如图11所示:第一类材料使用单晶生长方法制备,具有固定的晶体结构,在一定外场与温度窗口内自发形成三维磁skm晶格结构(skl: skm lattice; 或skx: skm crystals);第二类材料本质上是用微纳加工手段制备纳米盘nanodisk束缚铁磁畴界,并用一定的正反外磁场加载序列诱导出单个磁skm(ski: skm individuals),相对第一种材料没有明显的温度窗口限制;第三类材料的思想是使用中间过渡层调节底部钉扎层对表面软磁层的作用,当中间过渡层厚度在一定范围内时可自发产生晶格型skl或单个ski,与前两种材料相比,自发产生skm的条件不仅不受温度窗口限制,外磁场也并非必须。



    图11 三种磁拓扑材料特征对照


    接下来具体介绍这三类材料。第一类材料B20晶体的名称可能有读者感觉怪怪的,图12有助于解答B20命名的疑问:实际上这来自于早期晶体学上一种统计分类命名方法,由字母和数字两部分构成,字母部分代表晶体结构中元素占位数目及比例类别,数字部分是在字母类别下按照自然界已经发现物质结构出现化合物的频次降序排列次序,如A是单质结构类,A1是fcc,A2是bcc……;B是1:1原子比二元(占位)化合物类,B1是化合物出现频次最高的NaCl型、B2是CsCl型……B20是第20种以FeSi为代表的1:1原子比二元化合物晶体结构;C是1:2原子比二元化合物类,C1是CaF2型晶体结构、C2是FeS2-pyrite型晶体结构……;D是其他复杂原子比的二元化合物类;E是三元及以上化合物类。B20结构如图13所示,对应第198号空间群P213,因为反演对称破缺而具有手性,没有四次对称轴,是立方晶系中对称性较低的结构。几种典型的化合物相图罗列如图14,从相图可见目前第一类磁skm材料的共性一是拓扑磁skx/skl结构只在较窄的温度与外磁场窗口内出现;二是在顺磁-反铁磁转变温度以下,skx的低场母相是螺旋形helical反铁磁或亚铁磁结构,而skx向高场铁磁稳态转变过程中还经历一个锥磁conical中间态。细心的读者可能留意到有的相图将skx/skl相标注为A-phase相,补充提一下,A相起源于早期B20材料研究发现该相具有较强的超声衰减特性(ultrasonic attenuation)。



    图12 B20名称解析


    图13 B20结构解释



    图14 几种B20材料体系相图


    第二类材料先制备铁磁(FM)/重金属(HM)双层膜,其中FM作为铁磁本体而HM为强自旋轨道耦合提供条件,双层膜制备后使用微纳加工手段制备纳米盘nanodisk束缚铁磁畴界,经过二维空间、磁及轨道三重束缚的第二类磁skm材料在一定的正反外磁场加载序列后可诱导出单个磁skm(ski: skm individuals),而且值得一提的是,相对第一种材料没有明显的温度窗口限制。




    图15 第二类磁skm材料


    第三类材料思想是使用中间过渡层耦合IEC(interlayer exchange coupling)调节底部钉扎层对表面软磁层的作用,当中间过渡层厚度在一定范围内时可自发产生晶格型skl或单个ski。与前两种材料相比,自发产生skm的条件不仅不受温度窗口限制,外磁场也并非必须。设想非常巧妙,但最大的挑战是中间层材料厚度的精确控制需要达到单个原子层的水平,这种材料在2015年才见初步的实验报道,如图16所示,中间层Cu的厚度为5.1原子层时顶部的软磁Fe层完全被底部的铁磁钉扎Ni层磁化,形成均匀的铁磁(类比图14中的FM相);在中间层的厚度为14.6原子层时顶部软磁Fe层则自发形成条带畴(类比图14中的基态相);而中间层的厚度在中间某范围内时(这里8.6原子层),可自发形成斑点图案,不过斑点图案是否对应磁skm结构呢?很难说,因为这里的斑点图案并没有明显的周期性,有可能来源于复杂多层膜生长过程中其他的不均匀机制。




    图16 第三类磁skm材料


    二、拓扑磁学研究方法及仪器

    接下来以会议中见到的主要拓扑磁结构研究结果盘点九种现代科学仪器在研究拓扑磁结构上的应用(或曰独孤九剑?^_^ )。


    第一种是磁电阻测量:多为加载磁场条件下测量材料的纵向或横向电阻率,纵向电阻是电流加载与电压测量方向一致的普通电阻,横向电阻是电流加载与电压测量方向均与外场垂直的霍尔电阻;一般的四线万用表加上强度可变磁场源就可以进行测量;用在拓扑磁材料上基于图09所示的有效场可产生反常Hall效应的原理,通过霍尔电阻的反常程度判断磁拓扑有效场的大小进而鉴别skm相,如图17所示。



    图17 磁电阻测量磁拓扑材料




    第二种是宏观磁性测量:主要分加载恒定磁场条件下测量磁矩的直流磁测量仪器与加载交流磁场(可同时加直流磁场)测量交流磁感应强度的交流磁测量仪器两种,分别测量磁滞回线与交流磁化率;主流直流磁测量仪器是振动样品磁强计VSM与超导量子干涉仪SQUID两种,交流磁化率测量相对复杂些,有准静态类似直流测量法、低频的次级线圈感应、中间频率的阻抗测量法与高频的反射或透射测量与谐振腔法多种;因为非共线微磁结构在低场下具有强非线性,所以用在拓扑磁材料上交流测量结果相比直流测量更明显,如图18所示,通过磁化率峰鉴别skm相。

    图18 磁性测量在拓扑磁材料中的应用举例


    第三种是磁光测量:根据反射型的磁光克尔效应或透射型的磁光法拉第效应原理通过光信号的偏振角度变化表征磁性,既可以进行谱学测量,也可以做显微成像;磁光仪器一般使用偏振测量或成像光路与磁场联用组成;用在拓扑磁材料上基于不均匀磁分布原理,通过磁光偏振角度转动衬度实现拓扑磁性“粒子”的显微成像,如图19所示,本月正式在Science上发表的在适当的极化电流密度和磁场的窗口内可实现单个skm运动的操纵(显微尺度,单个磁泡直径约1微米),详情请阅读Jiang et al., Science349,283(2015)。




    图19 磁光表征在拓扑磁材料中的应用举例(详见Science原文)


    第四种是光电子能谱测量:根据光电子尤其是费米能级附近的光电子的能量测量材料的能带结构,加上角度分辨的ARPES可以测量能带在动量空间的分布图(费米弧或费米面),典型图如图20所示,再加上自旋分辨(sr-ARPES)还能继续分辨能带的自旋自由度,光电子能谱既可以进行谱学测量,也可以做动量空间成像;光电子能谱仪器对材料表面结构非常敏感,通常在超高真空环境原位解离单晶样品获得超净原子面,使用能量分析器测量光电子能量分布;用在拓扑磁材料上可能更适用于周期性拓扑磁结构(如MnSi、FeGe),而非单个拓扑磁结构,目前尚未见文献报道,值得期待。



    图20 角分辨光电能谱表征在拓扑磁材料中的应用举例


    第五种是中子散射仪器:中子具有磁性但不带电荷的特点天然可被用来表征磁性粒子尤其是有周期拓扑磁结构的粒子的组态结构,即可进行谱学也可以做动量空间成像,故而中子散射的实验结果曾经是拓扑磁结构发现的最确凿的证据,如图21所示的skx点阵的中子散射图谱;中子散射仪器最让人谈之色变的地方就是中子源,一般通过加速器产生高速离子轰击靶原子发生原子核反应获得,目前国际上只能在少数几个国家级高能大科学装置上可以进行,也许在不久的将来随着安全型微型中子源的发明应用,中子散射仪会和X射线衍射仪XRD一样普及,磁学小伙伴们不要太着急。

    图21 中子散射表征在拓扑磁材料中的应用举例



    第六种是洛伦兹电镜:电子显微镜尤其是透射电子显微镜TEM是目前可实现材料内部亚原子分辨的几乎唯一手段,但传统的电镜并非为磁性材料设计,因而不仅磁性材料的观测效果较差(电子成像过程受磁场影响偏转引起),而且磁性材料碎片有可能吸附到电镜的极靴上从而对电镜 带来损害,基于这两方面考虑,科学工程师通过客服一系列技术难点开发出洛仑兹电镜(过欠焦补偿、退磁补偿、数字合成等解决方案),可实现对被观测样品的原位磁场加载,而且清晰的看到磁畴结构,甚至实现三维全息分辨,典型图如图22所示,实际上磁拓扑skm结构最初引起广泛关注就源于洛仑兹电镜的实验观测结果

    图22 洛伦兹电镜在拓扑磁材料中的应用举例

    第七种是光电电镜:光电电镜PEEM通常由光电子能谱和扫描电镜组合而成,即使用激发光在样品表面通过光电效应产生的电子作为后续成像电子光路的光源,原则上可以更多的自由度完成两种仪器的功能,由于成像电子源受样品影响剧烈因而总体的空间分辨率难达到普通电镜水平(分辨率牺牲约1个数量级),但PEEM的应用不在于将两种仪器的长处发挥到更高的水平,而在于弥补光电子能谱仪难做实空间成像与电镜的电子源的自旋极化自由度不可调的不足,因而用来观测拓扑磁结构,如图23所示的原位加载磁场操纵磁skm结构的过程。



    图23 光电子电镜在拓扑磁材料中的应用举例

    第八种是磁二色仪器:二色的概念源于对光子的偏振或极化状态的描述,任何状态的光子可分解为相互垂直的两种线偏振或极化分量(线二色)与左右两种手性的圆偏振或极化分量,并非波长不同导致的“色”,而是以偏振态过滤产生的黑白对比(二色),该二色对比程度可以被样品局部的磁结构影响(尤其是X射线波段的特征共振跃迁时信号能明显增强),因而成像结果被用来显示样品的微观磁结构分布(XMCD)。当然,电子的自旋特性向上与向下也属于二色而且其比率可被样品的磁结构改变因而可与能量损失谱EELS结合起来形成电子磁圆二色谱仪(EMCD。图24所示的电子磁二色与X射线磁二色对拓扑微磁结构的观测结果

    图24 二色显微谱学在拓扑磁材料中的应用举例

    第九种是扫描磁探针显微镜:扫描探针显微镜是实现表面原子分辨的利器,用来看微磁结构自然而然的原理是将探针换成磁传感器,如自旋极化扫描隧道探针、纳米超导量子干涉nano-SQUID传感器、金刚石氮空位色心NVC探针与传统的磁力探针。除传统的磁力显微镜探针外,其他的几种新型磁探针各有明显的优缺点:自旋极化扫描隧道探针可实现最高的空间分辨,但通常只对金属样品;nano-SQUID传感器磁场灵敏度高,但尺寸较大空间分辨率较差;NVC的功能可以做到分辨核素,但实现条件非常复杂。图25所示两种磁探针对拓扑微磁结构的观测结果

    图25 扫描探针显微技术在拓扑磁材料中的应用举例

    列举完表征磁拓扑材料及其对应的九大仪器后,作为现代磁学仪器应用盘点的小结,我们将仪器分为宏观性能表征(包括磁电阻、磁性、磁光与光电能谱)与微观结构表征(包括中子散射、Lorentz电镜、光电电镜、磁二色与探针显微)两组,如图26所示。由于个人见识有限,错漏之处欢迎直接指出。



    图26 九大科学仪器在在拓扑磁材料中的应用对照


    三、一些花絮


    3.1 参观ICMAB

    感谢老朋友陈笃行先生的引荐,在会议间隙得以到西班牙巴塞罗那材料所ICMAB进行参观交流,照片如图27,这个四层小楼内的实验环境感觉很熟悉,因为这里的物理及材料实验设备PPMS/SQUID/MOKE/MFM/TEM/SEM/XRD/DSC/Mossbauer在物理所磁学室都有,甚至我们在设备研制上的水平已走在他们前面;而化学及生物类的设备如色谱/低温离心/光谱/颗粒仪/电化学工作站/基因芯片/DNA工具箱虽然我所在实验室没有,但在物理所软物质实验室也不难找到。不禁感慨:设备相比而言并无差异的情况下,那么研究水平和成果的差异只会在于产生前瞻性idea



    图27 ICMAB访问照片


    3.2 为什么要参加国际会议?


    具体的文字表述可见图28.

    图28 参加国际会议的好处


    3.3 两个新APP

    相比三年前的上一届ICM,这次会议上有两个app在会上帮助很大,如图29所示:一个实专门的会议ppt,它将会议programme集成在软件中不仅可以方便浏览、查找,而且还可以双向推送会议相关信息和资料;另一个是中国人都知道的微信,它将同行沟通从以前不大靠谱的exchange到可实时互联的connection。

    图29 今年的ICM会议上用的的两种新app

    3.4 音乐分享


    会议间歇会场播放的音乐感觉很relax,使用shazam将音频逆向检索其名称是Time Lapse,下载后感觉百听不厌,值得推荐。



    图30 会场间歇背景音乐逆搜索结果


    3.5 To be cotinued...


    天下无不散之宴席,分分聚聚是常态,这次ICM会议落幕了,下次ICM会议将于2018年在旧金山举行。对照前两届ICM(【原创】漫谈2012年第19届国际磁学会议中的新技术见闻),本届大会规模有了明显提升,参会人数超过2千,尽管来自世界各地的华人加起来数量约百人,不过由于种种原因来自中国单位的参会者明显减少。不过值得一提的是在会务组复旦大学金晓峰教授的努力下,在这次会议中争取到了2021年在上海进行第22届ICM的举办权,这将是首次在中国举办三年一度的ICM,预计将会有中国磁学同行参会人数的大爆发,感谢金教授。



    图31 后续两届ICM国际磁学会议





    最后,作为对本次磁学大会留给自己的纪念,上一张我本人与带到会上的两张大字报的合影,如图32。大字报的清晰电子版可见 http://note.youdao.com/share/?id=e82e81a6ad4c9e8d8042d312610e118a&type=note

    图32 本人在会上与两幅Poster合影

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  • 仙后婧婧(谭思婧)

    第1楼2015/08/17

    大陆老师真是站在云端的人啊~~~~

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  • vm88

    第2楼2015/08/17

    只有大陆明白这些东西,望尘莫及呀。

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  • 荆棘鸟fiona

    第3楼2015/08/18

    大陆,请收下我的膝盖!感觉自己当年学的那点知识,真的是读不懂啊。。。

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  • dooby

    第4楼2015/08/25

    这个真的太详细啦

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  • 上海依阳实业

    第5楼2015/11/14

    大作,顶!
    另外啰嗦两句:在性能测试仪器及商品化方面,大陆老师还有多关注关注,否则,在不远的将来,国内也只能出施一公这样的研究人员了,只能用老外的仪器做些工作。

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