Picarro氨气分析仪——研究本地交通源和背景源对大气氨贡献的移动测量方法

江苏海兰达尔环境科技有限公司

2024/05/10 16:14

Picarro氨气分析仪——研究本地交通源和背景源对大气氨贡献的移动测量方法

江苏海兰达尔 2024-05-10 15:34 江苏

文章信息

标题：Mobile measurement background quantification methods for determining local traffic emissions and background source contributions to ammonia

期刊：Atmospheric Environment

影响因子：5.2

发表时间：2024年

作者：Weiwei Pu, Yingruo Li, Di He, Fan Dong, Jin Wu, Xiangxue Liu, Yulu Qiu, Shuangshuang Ge, Zhiqiang Ma

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120523

前言

氨气在大气化学过程中起着关键作用，在大气中能和硫酸和硝酸快速反应，从而提高环境中细颗粒物（PM_2.5）的水平。由于其对人类和环境的重大影响，氨已经引起了广泛的关注。

氨气的排放因地区不同变化很大，并且在局部尺度上也能表现出较高的空间变异性。尽管农业在全球范围内的人为氨排放总量中占主导地位，但越来越多的研究表明，道路氨排放在城市地区具有重要作用。然而，在不同的空间尺度上，交通源对氨气排放的确切贡献仍不清晰，尤其是在人口密集的地区。由于氨的粘性，移动测量的信号不会随着排放相对于其他污染物（如CO和CO₂）的波动而迅速变化，这使得对车辆氨贡献的估计更具有挑战性。不适当的背景定量方法可能会导致在测量过程中对氨气浓度的低估或高估，并影响对车辆氨排放的估计。因此，迫切需要一种高空间、时间分辨率的测量和合适的背景提取方法来估计车辆排放对氨的贡献，并据此制定有效的氨气法规。

这项研究的主要目的是比较各种数据处理方法，并选择最合适的方法来表征局部和背景浓度信号的可变性。然后利用该方法，通过白天和夜晚的移动测量，研究了交通和非交通相关的氨气源对不同信号值的影响。

研究方法

研究中设计了移动夜间和日间的监测用以获得2021年3月25日和26日北京地区氨气浓度的空间分布。如下图所示，采样路线包括二、三、四环路以及东北和西南部至郊区（平谷区，PG）和河北省的路线。移动实验室是一辆经过改装的厢式货车，配备了一套仪器，包括Picarro G2103 NH₃分析仪和G2401 CO₂/CO/CH₄分析仪。

采样入口对于道路移动监测的数据质量具有重要意义。气态污染物的采样口位于货车中间的顶部，离地面大约2米，以减少对货车尾气的采集。同时，入口向后倾斜，以减少逆风和来自平台前方车辆排气的影响。

研究中还使用了北京地区的一个城市站和背景站的监测数据用以对比。其中城市站位于北京市区西北部的北京市气象服务中心（BMS）的楼顶。背景站即上甸子区域大气本底站（SDZ），位于华北平原和燕山山脉的过渡区域，是中国区域本底站之一，也是一个区域性的全球大气观察站。SDZ站的大气污染水平可以来表示华北经济发达地区大气污染物的背景浓度。

BMS、SDZ站点和平谷区的位置以及基于2016年中国多分辨率排放清单（MEIC）的氨气排放分布情况

研究结果

污染期氨气的时空特征

为了加强对北京氨气水平的理解，于2021年3月在城市和背景站同时收集了氨气测量数据。城市和背景地区的月平均氨气浓度分别为30.1±17.1 ppb和13.3±5.7 ppb。北京经历了4次氨污染事件，并表现出明显的周期性变化，污染周期为5-10天。

在3月25日和26日进行了夜间和日间的移动测量，选择了宽阔的主干道进行采样，以减少微尺度湍流和气象干扰对狭窄道路的复杂影响。在3月25日的移动采样过程中，NH₃、CO₂、CO和CH₄的平均浓度分别为34.1±8.0 ppb，477.5±26.8 ppm，0.7±0.4 ppm和2.4±0.2 ppm。在南风的影响下，北京的污染逐渐发展。3月26日上午，城市地区和背景地区的每小时氨气浓度分别迅速增加到88.0 ppb和26.1 ppb。此外，于3月26日9:30至13:20从北京东北部到河北进行了空间带采样，这天的NH₃、CO₂、CO和CH₄的平均浓度分别为83.4±19.3 ppb，518.2±55.1 ppm，1.3±0.5 ppm和2.6±0.2 ppm。总体而言，夜间和白天的测量期间，城区（五环路内）的道路氨浓度高于BMS站点，这表明车辆排放在夜间-白天均为氨气的一大重要来源。

在环线和带状观测过程中，氨气背景浓度从21.8 ppb增加到73.9 ppb，3月25日和26日的平均浓度分别为28.1和66.6 ppb。北京位于华北平原的北部，那里的农业是氨气排放的最大贡献者，3月26日较高的本底浓度可能与华北平原的南风将农业排放向北输送有关。

移动测量中各气态污染物的时间序列

移动测量的气态污染物的空间分布如下图所示，日间测量结果显示，沿线有明显的氨气浓度梯度，在四环路区域内有显著增强（增加约36.9%）。梯度表明，车辆氨排放显著集中在人口密集地区。但夜间分布不同，四环路地区和公路氨增强较高，增加约26.7%。从市区到平谷区的路线上，总体氨浓度高于城区（五环区域内）。从2:50到7:02，北京夜间温度低于10℃，这不利于来自农业源的氨气排放扩散。然而值得注意的是，当交通源CO₂和CO水平增加时，氨气浓度要高得多，而农业源CH₄浓度仍然较低。因此，从城市到郊区的氨气水平较高可能归因于交通建设。在这两条测量路线上，氨气和交通相关的气态污染物具有较高的相关性。氨气和车辆示踪剂之间的关系表明，交通源对氨气的增加占主导地位。

3月25日和26日的NH₃、CO₂、CO和CH₄的空间分布

背景和本地排放的贡献

根据排放清单，农业（如牲畜和化肥）主导全国人为氨的总浓度（83.4%），而车辆氨排放的贡献是不显著的（0.9%）。然而，道路车辆的氨排放可能被低估了，特别是在特大城市。即使是在施肥期间，车辆排放也可能是北京城市中氨气的主要来源。

除了车辆和农业排放以外，北京还受到废弃物、燃煤和发电厂造成的氨气污染。而尽管当地交通排放显著影响氨气水平，但在城市规模中，背景浓度仍然是氨气浓度的最大贡献者，在这项研究中平均为72.6%。在高度城市化的地区，道路氨和NO_X共同排放，可能遵循比农业氨排放更有效的途径来形成颗粒物。作为城市地区NO_X和氨气排放的主要贡献者，控制车辆NO_X和氨气排放的有效战略可能有助于减轻人口密集地区的PM_2.5污染。

总结

在该研究中，通过对2021年3月的一次污染事件进行的夜间和日间的移动测量，探索了背景浓度估计的常用数据处理策略，并计算了北京城市中车辆的贡献。氨气夜间和日间的空间分布有所不同，但车辆排放对于全天都是一个重要的来源。在污染累积过程中，车辆的贡献增加到27.4%，尽管当地交通排放显著影响了氨气水平，但背景浓度，仍然是城市规模内氨气的最大贡献者。这项研究对旨在减少人口密集城市地区污染的地方和区域氨气控制策略具有启示意义。

编辑人：陆文涛

审核人：史恒霖

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