原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00859
引言
研究方法
研究团队使用了PicarroG2201-i光腔衰荡光谱(CRDS)分析仪进行测量。仪器被安装在一辆装备有GPS设备的车辆上,以实现对甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)和水蒸气(H2O)的实时测量。G2201-i分析仪特别用于测量CO2、δ13CO2、CH4、δ13CH4和H2O,具备高精度和高频率的测量能力。
测量活动在2018年9月7日至2019年3月7日间进行,涵盖了巴黎及其西部和南部郊区。车辆携带的测量仪器通过车顶的空气入口进行采样。为了获得更详细的源信息,研究团队还进行了步行测量来定位观测到的甲烷浓度增强的确切位置。
所有测量数据都经过了时间校正,以补偿从进气口到分析仪的传输延迟。研究期间,G2201-i分析仪完成了三次浓度和同位素组成的校准,使用了不同稀释比例的纯CH4和CO2与环境空气混合的校准气体,并与一级标准进行了对比。此外,为了检验CH4和δ13CH4测量的稳定性及开关机对测量结果的影响,研究团队在11次随机选择的调查前后,分别对已知气体进行了20分钟的测量。
研究中定义了甲烷浓度相对于背景值的增强阈值,用以确定泄漏指示。如果观测到的最大增强值在不超过150米的距离内,则假定这些泄漏指示来自同一源。此外,研究还考虑了泄漏指示的空间尺度,排除了长度超过160米的CH4增强作为泄漏的候选。
为了获得高精度的δ13CH4现场测量,研究团队使用了AirCore采样器。该采样器包括一个50米的存储管、一个干燥剂(高氯酸镁)和阀门。在调查过程中,空气被连续测量并同时存储在管中(监测模式)。当检测到泄漏指示且读数恢复到背景CH4水平后,存储管中的空气被重新测量(回放模式)。
移动测量设置方案
结果与讨论
在该研究中,研究者们共记录了90个甲烷浓度增强事件,这些事件被定义为泄漏指示。这些泄漏指示的分布呈现出明显的空间异质性,其中一部分集中在特定的区域,即所谓的集群区域A和B。这些区域的识别对于理解城市尺度上的CH4排放模式至关重要。
在A区集群,δ13CH4的同位素值范围在−50.8 ± 6.0‰和−36.4 ± 2.6‰之间,这与热源有关,经常与天然气泄漏源相关。步行测量进一步确认了这一点,研究者们直接观察到CH4增强来自污水地沟盖和天然气网络的地沟盖,以及建筑物锅炉房的通风格栅。在A区集群,研究者们发现了6个泄漏指示,其中3个与建筑物的锅炉房有关。这些锅炉房的甲烷排放是一个以前在城市甲烷研究中未被充分关注的源。通过对这些锅炉房的进一步调查,研究者们发现这些泄漏指示的排放量相对较高,平均达到3.5 L/min。这一发现表明,建筑物的加热系统可能是城市CH4排放的一个重要贡献者。
通过对90个泄漏指示的综合分析,研究者们得出了巴黎CH4排放的一个全面视图。这些泄漏指示的来源被归类为天然气网络、污水管网和锅炉房。其中,天然气网络的泄漏指示占到了56%,污水管网占34%,而锅炉房占10%。这些数据不仅揭示了巴黎CH4排放的主要来源,还为未来的减排策略提供了重要的信息。
在巴黎地区检测到的甲烷泄漏指示类别
结论与总结
将本研究的结果与先前的研究和清单进行比较,可以发现一些有趣的差异。例如,与AIRPARIF清单相比,本研究的排放率估算较低,这可能与清单的人口缩放方法、天然气管网的实际状况以及污水排放的未考虑有关。此外,与其他城市如伦敦和洛杉矶的移动测量结果相比,巴黎的甲烷排放情况显示出不同的特征和挑战。
编辑人:陆文涛
审核人:史恒霖
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研究团队使用了PicarroG2201-i光腔衰荡光谱(CRDS)分析仪进行测量。仪器被安装在一辆装备有GPS设备的车辆上,以实现对甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)和水蒸气(H2O)的实时测量。G2201-i分析仪特别用于测量CO2、δ13CO2、CH4、δ13CH4和H2O,具备高精度和高频率的测量能力。
测量活动在2018年9月7日至2019年3月7日间进行,涵盖了巴黎及其西部和南部郊区。车辆携带的测量仪器通过车顶的空气入口进行采样。为了获得更详细的源信息,研究团队还进行了步行测量来定位观测到的甲烷浓度增强的确切位置。
所有测量数据都经过了时间校正,以补偿从进气口到分析仪的传输延迟。研究期间,G2201-i分析仪完成了三次浓度和同位素组成的校准,使用了不同稀释比例的纯CH4和CO2与环境空气混合的校准气体,并与一级标准进行了对比。此外,为了检验CH4和δ13CH4测量的稳定性及开关机对测量结果的影响,研究团队在11次随机选择的调查前后,分别对已知气体进行了20分钟的测量。
研究中定义了甲烷浓度相对于背景值的增强阈值,用以确定泄漏指示。如果观测到的最大增强值在不超过150米的距离内,则假定这些泄漏指示来自同一源。此外,研究还考虑了泄漏指示的空间尺度,排除了长度超过160米的CH4增强作为泄漏的候选。
为了获得高精度的δ13CH4现场测量,研究团队使用了AirCore采样器。该采样器包括一个50米的存储管、一个干燥剂(高氯酸镁)和阀门。在调查过程中,空气被连续测量并同时存储在管中(监测模式)。当检测到泄漏指示且读数恢复到背景CH4水平后,存储管中的空气被重新测量(回放模式)。
移动测量设置方案
结果与讨论
在该研究中,研究者们共记录了90个甲烷浓度增强事件,这些事件被定义为泄漏指示。这些泄漏指示的分布呈现出明显的空间异质性,其中一部分集中在特定的区域,即所谓的集群区域A和B。这些区域的识别对于理解城市尺度上的CH4排放模式至关重要。
在A区集群,δ13CH4的同位素值范围在−50.8 ± 6.0‰和−36.4 ± 2.6‰之间,这与热源有关,经常与天然气泄漏源相关。步行测量进一步确认了这一点,研究者们直接观察到CH4增强来自污水地沟盖和天然气网络的地沟盖,以及建筑物锅炉房的通风格栅。在A区集群,研究者们发现了6个泄漏指示,其中3个与建筑物的锅炉房有关。这些锅炉房的甲烷排放是一个以前在城市甲烷研究中未被充分关注的源。通过对这些锅炉房的进一步调查,研究者们发现这些泄漏指示的排放量相对较高,平均达到3.5 L/min。这一发现表明,建筑物的加热系统可能是城市CH4排放的一个重要贡献者。
通过对90个泄漏指示的综合分析,研究者们得出了巴黎CH4排放的一个全面视图。这些泄漏指示的来源被归类为天然气网络、污水管网和锅炉房。其中,天然气网络的泄漏指示占到了56%,污水管网占34%,而锅炉房占10%。这些数据不仅揭示了巴黎CH4排放的主要来源,还为未来的减排策略提供了重要的信息。
在巴黎地区检测到的甲烷泄漏指示类别
结论与总结
将本研究的结果与先前的研究和清单进行比较,可以发现一些有趣的差异。例如,与AIRPARIF清单相比,本研究的排放率估算较低,这可能与清单的人口缩放方法、天然气管网的实际状况以及污水排放的未考虑有关。此外,与其他城市如伦敦和洛杉矶的移动测量结果相比,巴黎的甲烷排放情况显示出不同的特征和挑战。
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