仪器情报，科学家突破钙钛矿X射线探测器性能瓶颈！

【科学背景】

随着科学技术的进步，X射线检测技术在医学成像、无损检测和天体物理等领域得到了广泛应用。X射线的不同光子能量具有不同的穿透能力，这使得在不同应用中对X射线探测器的要求也各不相同。例如，软X射线（25–50 keV）主要用于乳腺摄影和胸部X光检查，而硬X射线（80–150 keV）则用于现代计算机断层扫描和工业检测。然而，现有的商业化半导体探测器，如α-Se、Si和CdZnTe（CZT），存在吸收系数低、载流子输运性能差和高制造成本等问题，亟需开发新型的高性能X射线探测材料。

近年来，金属卤化物钙钛矿因其高衰减系数、大的迁移-寿命（μτ）积以及低制备成本，成为新一代X射线探测材料的研究热点。钙钛矿材料在直接X射线检测、光子计数X射线成像和能量分辨γ射线检测等方面展示了巨大的潜力。然而，钙钛矿材料中的离子迁移会导致大噪声和基线漂移，严重影响探测器的性能。特别是，对于高能量硬X射线检测（>100 keV），现有钙钛矿探测器的灵敏度和检测限仍然难以满足高性能的要求。

为了应对这些挑战，山东大学陶绪堂教授、张国栋教授团队合作开发了新型气氛导模法来开展了钙钛矿单晶的优化研究。通过在Ar和HBr混合气氛中生长CsPbBr3单晶，成功地改善了材料的电阻率、离子迁移活化能以及迁移-寿命（μτ）积。

与传统的垂直布里奇曼法生长的CsPbBr3单晶相比，EFG-CsPbBr3单晶具有显著更低的陷阱密度、更高的电阻率（1.61 × 1010 Ω cm）和更大的离子迁移活化能（0.378 eV），从而有效地降低了漏电流和基线漂移。基于EFG-CsPbBr3单晶的X射线探测器展示了优秀的平衡性能，包括极低的暗电流漂移（1.68 × 10-9 μA cm-1 s-1 V-1）、极低的检测限（10.81 nGyair s-1）以及在5,000 V cm-1高电场下的高灵敏度（46,180 μC Gyair-1 cm-2）。此外，该探测器在30天内保持了稳定的响应。

【科学亮点】

1. 实验首次采用气氛导模法，在Ar和HBr混合气氛中成功生长了高质量的形状控制CsPbBr3单晶（SCs），并获得了较低的陷阱密度、高电阻率（1.61 × 1010 Ω cm）以及较大的离子迁移活化能（0.378 eV）。

2. 实验通过与采用垂直布里奇曼法生长的CsPbBr3单晶对比，验证了EFG-CsPbBr3单晶在电阻率、离子迁移活化能和漏电流控制方面的显著改进。EFG-CsPbBr3单晶显示出更低的漏电流和基线漂移，从而提高了X射线探测器的性能。

3. 基于EFG-CsPbBr3单晶的X射线探测器，在5,000 V cm-1的高电场下展现出出色的性能，包括极低的暗电流漂移（1.68 × 10-9 μA cm-1 s-1 V-1）、极低的检测限（10.81 nGyair s-1）以及灵敏度高达46,180 μC Gyair-1 cm-2。此外，该探测器在30天内保持了稳定的响应，证明了其长期稳定性和高性能。

4. 研究提出了一种有效的策略，通过优化铅卤化物钙钛矿单晶的生长工艺，提高了其在X射线检测和成像中的性能，为未来的高性能X射线探测系统提供了新的思路。

【科学图文】

图1：导模法edge-defined film-fed growth，EFG生长的CsPbBr3单晶single crystals，SCs。

图2：导模法EFG-CsPbBr3和垂直Bridgman法VB-CsPbBr3的光电性能比较。

图3：导模法EFG-CsPbBr3和垂直Bridgman法VB-CsPbBr3的离子迁移特性。

图4: X射线检测响应和灵敏度。

图5:X射线检测极限和成像。

【科学结论】

本文提出了一种高效的新型气氛可控导模法生长（EFG）技术，以解决钙钛矿材料在X射线检测中的关键问题。传统的钙钛矿探测器面临的主要挑战是离子迁移导致的噪声和基线漂移，这严重影响了探测性能和成像质量。通过优化生长环境，EFG技术显著降低了CsPbBr3单晶的陷阱密度，提高了电阻率和离子迁移活化能，从而减少了漏电流和暗电流漂移。这种改进不仅增强了探测器的灵敏度（46,180 μC Gyair-1 cm-2），还降低了检测限（10.81 nGyair s-1），并且设备在高电场（5,000 V cm-1）下保持了稳定的性能，能够在无封装条件下持续工作30天。此研究为提升钙钛矿材料在X射线检测和成像中的应用性能提供了一种切实可行的解决方案，展现了在高性能辐射探测器领域的广阔前景。

原文详情：YWang, Y., Sarkar, S., Yan, H. et al. Critical challenges in the development of electronics based on two-dimensional transition metal dichalcogenides. Nat Electron (2024). https://doi.org/10.1038/s41928-024-01210-3