新型电解质调控电池稳定性！

【研究背景】

阴极-电解质界面（CEI）是电化学电池中关键的界面层，因其直接影响电池的可用容量和循环稳定性，应用于锂离子电池等储能系统中。与传统的固态电解质界面（SEI）相比，CEI在阴极材料的高电位下形成，对电池的整体性能有着更为复杂的影响。CEI在稳定性、离子传导性和厚度等方面有着独特优势，例如能减少过渡金属的溶解并促进快速离子扩散。然而，CEI在实际应用中也存在难以控制的形成过程、组成不稳定等问题，给电池性能的进一步提升带来了挑战。

有鉴于此，美国太平洋西北国家实验室肖婕教授团队在阴极-电解质界面研究中取得了新进展。该团队设计并制备了一种优化的阴极材料，并在电池结构中应用新的电解质配方，成功调控了CEI的形成过程。通过模型阴极材料的实验验证和纽扣电池测试，他们在提升CEI稳定性的同时，显著提高了电池的可逆性和能量密度。利用先进的表征手段，团队深入研究了CEI在高电压下的形成机理，发现了影响其性能的关键因素。这一研究成功解决了长期困扰高能量电池发展的CEI不稳定问题，为进一步优化电池性能提供了新的解决方案。

【表征亮点】

1. 本综述强调了阴极-电解质界面（CEI）在电化学电池中的关键作用，尤其是在高电压下，CEI的稳定性对电池性能和阴极结构的稳定性至关重要。然而，现有的研究中，CEI相比固态电解质界面（SEI）并未获得足够的关注，主要原因是多数电池在低于4.2V的截止电压下，碳酸盐电解质在阴极上较为稳定。随着高能量电池技术需求的增长，CEI的研究变得更加紧迫。

2. 综述探讨了使用模型阴极材料和纽扣电池协议来建立CEI研究的基准方法，得到了更具一致性的结果。通过分析影响CEI形成的因素，如阴极表面化学、电极形貌和电极电位，本文揭示了不同电池系统对CEI层需求的多样性，并总结了现有研究中的不一致性来源。

3. CEI的形成和性质与电解质成分密切相关，不同的电解质添加剂和配方在不同的应用场景下导致不同的CEI层结构。通过提升电池工作电压，可以提高电池的能量密度，但也增加了CEI的稳定性要求。本综述提出了适用于不同电池系统的CEI层优化方向，并总结了表征与模拟CEI的技术挑战和未来研究的机遇。  

【图文解读】

图1：具有不同形貌的单晶富镍NMCLiNixMnyCozO2 (NMC811: x = 0.8, y = 0.1, z = 0.1）模型材料。

图2：在石墨负极的全纽扣电池中，测试NMC811多晶的电化学性能。

图3：在充电过程中，在正极（电池中的阴极）和负极侧（电池中的阳极）上形成的双电层。

图4: 在实验和理论相结合的基础上，解决复杂电化学界面的化学和结构特征方法。

【结论展望】

本文提供了对电化学界面（CEI）模拟中的挑战与机遇的深入探讨，强调了多种先进技术的结合在推动研究进展中的重要性。通过结合经典分子动力学模拟与机器学习（ML），研究者能够在较低的计算成本下获得量子级别的精确性，进而有效探索CEI的结构与反应路径。这种方法的关键在于准确的原子模型选择，以确保模拟结果与实际电化学设备的相关性。此外，整合实验数据与模拟结果的反馈机制，有助于不断优化模型，提高预测的可靠性。

在探索CEI的过程中，需特别关注电池中CEI的实际表现，而不仅仅是理论模拟。通过采用标准化的硬币电池协议，研究者可以更真实地评估CEI的性能，确保研究成果能够有效转化为实际应用。未来，跨学科的方法、非破坏性表征工具以及对电解质与阳极材料的深度研究，将为改进CEI的结构与性能提供新的思路。

文献信息：Xiao, J., Adelstein, N., Bi, Y. et al. Assessing cathode–electrolyte interphases in batteries. Nat Energy (2024). https://doi.org/10.1038/s41560-024-01639-y