太赫兹近场显微镜

太赫兹有着光明的应用前景，还是一片未开垦的处女地。电子科技大学太赫兹中心自成立以来，为太赫兹科学研究搭建了更高的合作发展平台，也标志着我国以“国际前沿、”为目标的太赫兹科学研究迈入了崭新阶段。2018年6月，应电子科技大学太赫兹中心对真空环境下进行太赫兹近场光学研究的需求，QD中国工程师配合德国neaspec公司立即展开积响应并为客户量身定制了套真空太赫兹波段近场光学显微系统（HV-THz-neaSNOM），并已成功安装。 图1：电子科技大学太赫兹中心安装调试现场 图2：真空太赫兹波段近场光学显微系统（HV-THz-neaSNOM） 电子科技大学太赫兹中心原有一套大气环境太赫兹波段近场光学显微系统（THz-neaSNOM），空间分辨率~50nm、宽太赫兹时域近场响应波段0.5-2.2THz。由于更进一步的科研需要，客户需在更加严格的真空条件下进行太赫兹实验。为了满足客户的实验需求，德国neaspec公司在原有大气环境THz-neaSNOM的基础上，结合新的低温散射式近场光学显微镜（Cryo-neaSNOM）技术，设计了新的真空腔体系统，改进了原子力显微镜布局，并重新设计了光路，终成功研发出了套真空太赫兹波段近场光学显微系统（HV-THz-neaSNOM）。该套系统成功地继承了德国neaspec公司THz-neaSNOM的设计优势，采用保护的双光路设计，完全可以实现真空环境下太赫兹波段应用的样品测量。HV-THz-neaSNOM在实现30nm高空间分辨率的同时，由于采用0.1-3THz波段的时域太赫兹光源（THZ-TDS），也可以实现近场太赫兹成像和图谱的同时测量。这大地满足真空环境中太赫兹近场光学研究的需求，可以减少大气中水对太赫兹波段的吸收影响，能更好地保持样品的洁净，为用户进一步集成真空设备提供了基础。 图3：系统理论培训 图4：现场实时操作培训 太赫兹波有强的穿透性，对不透明物体能完成透视成像，用来做半导体材料、生物样品等的检测是其应用趋势之一。该套真空太赫兹波段近场光学显微系统（HV-THz-neaSNOM）的集成，将在生物应用、半导体元器件和相变材料载流子等研究及领域都有着广阔的应用前景，有望为广大太赫兹科研工作者提供更多实际研究工作中的便利和支持。

▲图 | 太赫兹扫描隧道显微镜系统（来源：资料图）太赫兹，是介于远红外和微波之间的电磁波，具有光子能量低、穿透性好等特点，在高速无线通信、光谱学、无损伤成像检测和学科交叉等领域具备广泛应用前景，被誉为“改变未来世界的十大技术”之一。简单来看，太赫兹扫描隧道显微镜系统就是一个超快摄影机，只不过它要观察和拍摄的对象是分子和原子世界，并且拍摄的帧率在亚皮秒量级。对于非线性太赫兹科学来说，控制太赫兹脉冲的“载波包络相位”，即激光脉冲的载波与包络之间的关系至关重要，特别是用于超快太赫兹扫描隧道显微镜时。太赫兹载波包络相位移相器的设计和实现，在利用太赫兹脉冲控制分子定向、高次谐波生成、阈上电离、太赫兹波前整形等领域，均具备潜在应用价值。（来源：Advanced Optical Materials）1. 为调控太赫兹的载波包络相位提供新方案据介绍，王天武在中科院空天信息研究院（广州园区）-广东大湾区空天信息研究院担任主任和研究员等职务，研究方向为太赫兹技术。目前，其主要负责大湾区研究院的太赫兹科研队伍建设。该研究要解决的问题在于，常规探测手段只能得到静态的原子形貌图像，无法观察物质受到激发，例如经过激光辐照后的动态弛豫过程图像，即无法观察到激子的形成、俄歇复合、载流子谷间散射等过程，而这些机理的研究，对于凝聚态物理学包括产业化应用都非常重要。原因在于，这些动力学过程发生的时间尺度，往往都在皮秒量级，即万亿分之一秒的时间，任何普通调控手段均无法达到这一时间量级。利用飞秒脉冲激光技术，能显著提高扫描隧道显微镜（Scanning Tunneling Microscope，STM）这一扫描探针显微术工具的时间分辨率。但是，目前仍受到多种因素的限制，比如样品和针尖制备困难、针尖的电容耦合效应、脉冲光引起的热膨胀效应等。太赫兹的脉冲宽度位于亚皮秒尺度，其电场分量可被看作一个在很宽范围内、连续可调的交流电流源。因此，将太赫兹电场脉冲与 STM 结合，利用其瞬态电场，即可作用于扫描针尖和样品之间的空隙，从而产生隧穿电流进行扫描成像，能同时实现原子级空间分辨率和亚皮秒时间分辨率。如前所述，太赫兹扫描隧道显微镜系统好比一个超快摄影机。但是，太赫兹电场脉冲和 STM 的实际结合过程，却并非那么简单，中间要攻克诸多难题。其中一个最基础的重要难题，在于太赫兹源的相位调控技术。太赫兹扫描隧道显微镜系统是利用太赫兹激发针尖尖端和样品之间的空隙，来产生隧穿电流并进行采样。不同相位太赫兹源的电场方向不一样，这样一来所激发的隧穿电流的方向亦不相同。根据不同样品施加不同相位的太赫兹源，可以更好地匹配样品，进而发挥系统性能优势，借此得到高质量光谱。因此，通过简单高效的途径，就能控制太赫兹脉冲的载波包络相位，借此实现对于隧道结中近场太赫兹时间波形的主动控制，同时这也是发展超快原子级分辨技术的必备阶段。通常，超短脉冲的载波包络相位，必须通过反馈技术来稳定。除少数例子外，比如用双色场激光等离子体产生的太赫兹辐射源，大多数商业化设备产生的太赫兹脉冲的载波包络相位都是锁定的，例如人们常用的光整流技术生成的太赫兹脉冲。多个太赫兹偏振元件组成的复杂装置，可用于控制太赫兹脉冲的载波包络相位。然而，鉴于菲涅耳反射带来的损耗，致使其插入损耗很大，故无法被广泛应用。另外，在太赫兹波段，大部分天然材料的色散响应较弱、双折射系数较小，很难被设计成相应的载波包络相位控制器件，因此无法用于具有宽频率成分的太赫兹脉冲。与天然材料相比，超材料是一种由亚波长结构衍生而来的、具有特殊光学特性的人工材料，其对电磁波的色散响应和双折射系数，均可进行人为定制。虽然超材料技术发展迅猛。但是，由于近单周期太赫兹脉冲的宽带特性，利用超材料对太赫兹脉冲的载波包络相位进行控制，仍是一件难事。为解决这一难题，王天武用超材料制备出一款芯片——即柔性太赫兹载波包络移相器，专门用于控制太赫兹脉冲的载波包络相位。该芯片由不同结构的超材料阵列组成，可在亚波长厚度和不改变太赫兹电场极化的情况下，实现对太赫兹载波包络相位的消色差可控相移，其对太赫兹脉冲的载波包络相位的相移调制深度高达 2π。相比传统的太赫兹载波包络相位移相器，该移相器具有超薄、柔性、低插损、易于安装和操作等优点，有望成为太赫兹扫描隧道显微镜系统的核心部件。近日，相关论文以《基于超材料的柔性太赫兹载波环移相器》（Flexible THz Carrier-Envelope Phase Shifter Based on Metamaterials）为题发表在 Advanced Optical Materials 上，李彤和全保刚分别担任第一和第二作者，王天武和空天信息创新研究院方广有研究员担任共同通讯作者。▲图 | 相关论文（来源：Advanced Optical Materials）审稿人认为：“此研究非常有趣、简明扼要，研究团队完成了一套完备的工作体系。该芯片的设计和实现，为调控太赫兹的载波包络相位提供了新的解决方案。”2. 建立国际领先的太赫兹科学实验平台据介绍，王天武所在的研究院，围绕制约人类利用太赫兹频谱资源的主要科学问题和技术瓶颈，致力于形成一批引领国际的原创性理论方法和太赫兹核心器件技术，以建立国际领先的太赫兹科学实验平台。他说：“太赫兹扫描隧道显微镜是我们院的一大特色，该设备摒弃了此前施加电压的方式，以太赫兹为激发源，去激发探针尖端和样品之间的间隙，从而产生隧穿电流并进行成像。相关技术在国内属于首创，在国际上也处于领先水平。”在诸多要克服的困难中，太赫兹载波包络相位的调制便是其中之一。入射太赫兹的相位大小对激发的隧穿电流的幅值、相位等信息影响甚大，是提高设备时间和空间分辨率必须要解决的重要问题之一。由于设备腔体比较长，并且腔体内部为高真空环境，与外界空气是隔绝的。传统的太赫兹相位改变方式比较难以实现，因此需要研发新型的相位调制器件。而该课题立项的初衷，正是希望找到一种结构简单、但是对太赫兹载波包络相位调制效率高的方法和装置，以便更好地服务于太赫兹扫描隧道显微镜系统。在文献调研的初始阶段，该团队商定使用超材料来制作太赫兹相位调制器。具体来说，其利用特定的金属分裂环谐振器的几何相位、以及共振相位，来控制太赫兹脉冲的载波包络相位值。之所以选择金属分裂环谐振器作为基本相控单元，是因为在一定条件下，它对太赫兹具有宽谱响应。当任意方向的线偏振波与谐振器耦合时，入射电场分量可映射到平行于谐振器对称轴和垂直于谐振器对称轴，借此可以激发谐振器的对称本征模和反对称本征模。此时，通过改变金属分裂环谐振器的几何相位和共振相位，散射场的某一偏振分量的电场相位会相应延迟，大小可以轻松覆盖 0-2π。但是，由于存在电偶极子的双向辐射，导致金属分裂环谐振器存在明显的反射和偏振损耗。为此，课题组引入了一对正交的定向光栅，利用多光束干涉的方式解决了谐振器插入损耗大的问题。随之而来的另一难题是，由于正交光栅的存在，导致入射波和透射波之间的电场偏振始终是垂直的，在太赫兹扫描隧道显微镜系统的工作中，这是不被允许的。好在样品均是由互易材料制成的，于是这一问题很快迎刃而解。随后，该团队采用常规紫外光刻、电子束沉积以及聚酰亚胺薄膜上的剥离技术，制备出相关样品，并利用太赫兹时域光谱系统，对所制备的样品性能进行表征。当入射的太赫兹脉冲，依次被样品中不同的微结构阵列调制时，研究人员通过太赫兹时域光谱测量，清晰观察到了太赫兹脉冲的时间波形的变化，且与仿真结果十分吻合。此外，课题组还在广角入射和大样品形变时，验证了该样品的鲁棒性。总而言之，该成果为宽带太赫兹载波包络相位的控制，提供了一种新型解决方案，并在不改变太赫兹电场极化的情况下，利用“超材料”在亚波长厚度的尺度上，实现了针对宽带太赫兹载波包络相位的消色差可控相移。关于这一部分成果的相关论文，也已发表在《先进光学材料》期刊。（来源：Advanced Optical Materials）据介绍，此次芯片能把太赫兹的相位最高移动至 2π 大小，并且具有大的光入射角度和良好的柔韧性等优点，在太赫兹扫描隧道显微镜系统，以及其他相关领域有较高的应用价值。但是，该芯片目前仍存在一个缺点，即无法做到太赫兹载波包络相位的连续调制。这是由于，采用的金属分裂环谐振器是单次加工制成的，所能调制的几何相位和共振相位已经确定，无法再被人为改变。因此，使用过程中只能通过加工特定结构的芯片，来实现所需相位的调制。未来，该团队打算将当下比较热门的二维材料、相变材料、液晶材料等材料集成到芯片中，这些材料的优势在于光学性能可被人为改变。同时，其还将综合电、光、热等手段，实现金属分裂环谐振器几何和共振相位的主动控制，从而实现对太赫兹脉冲的连续载波包络相位调制。此外，课题组也会继续优化微加工工艺和原料制备流程，进一步提升芯片的综合性能指标，比如器件的低插入损耗、高工作带宽等，同时也将降低制造成本，以便后续的产业化推广。

近日，美国布朗大学物理系的Angela Pizzuto等人完成了第一个使用蓝光的扫描近场显微镜的实验演示。通过410纳米的飞秒脉冲，研究人员直接从体硅中产生太赫兹脉冲，以纳米级的分辨率进行空间分辨，这些信号提供了使用近红外激发无法获得的光谱信息。他们开发了一个新的理论框架来解释这种非线性相互作用，使得材料参数的精确提取成为可能。这项工作为使用扫描近场显微镜方法研究技术上相关的宽带隙材料建立了一个可能的新领域。上世纪90年代中期，散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）的出现，改变了亚波长光学领域。这种技术涉及到将电磁辐射耦合到一个尖锐的亚波长金属尖端，并随后在远场测量从该尖端-样品交界处散射的辐射。在过去的十年里，这种近场测量的方法在光谱的红外和太赫兹区域产生了显著的影响。基于孔径的亚波长光谱学方法是具有挑战性的，随着波长的增加，入射波与金属尖端的耦合变得更容易，而空间分辨率仍然受到尖端尺寸的限制。关于短波长辐射与纳米级尖端的耦合是一项艰巨的任务，阻碍了对重要的宽带隙材料的纳米级研究，如硅和氮化镓等。这些材料已经用低于带隙的激发方式在近场进行了线性光学研究。将纳米级的非线性光学方法应用于其他材料已比较成熟，但由于将该方法应用于这些高度相关的材料系统一般需要更高的能量光激发，至今还没有实现。布朗大学的Angela Pizzuto等人描述了一个入射光子能量超过3eV的扫描近场光学显微镜测量。使用410纳米的飞秒脉冲，研究人员照亮了一个锋利的金属原子力显微镜（AFM）尖端，并通过二阶非线性光学过程诱导来自几种不同材料的太赫兹发射，以实现具有纳米级空间分辨率的激光太赫兹发射显微镜（LTEM）。由于宽直接带隙以上的双光子激发，泵浦光子的高能量使大块晶体硅的强太赫兹发射成为可能。激光太赫兹发射显微镜的特性导致了对光学对准的要求大大放宽；传统的线性扫描近场光学显微镜使用纳米尖来限制入射波，这种聚焦短波长辐射在纳米尖下的精确对准实际上是有挑战性的。在实验中，通过对一小部分的宏观光生太赫兹偶极子的外耦合，可以获得纳米级的分辨率，研究人员首次实现了在扫描近场光学显微镜中使用紧密聚焦的蓝光。他们得到了第一个硅的近场激光太赫兹发射显微镜图像，并将结果与太赫兹扫描近场光学显微镜通过尖端的太赫兹脉冲的弹性散射获得的结果相比较。图1是激光路径和扫描近场光学显微镜实验装置示意图。近红外、蓝光和太赫兹光束分别产生，其中太赫兹脉冲使用传统的光电导天线产生，所有的三束光重叠并耦合到原子力显微镜中。散射或发射的太赫兹脉冲在另一侧通过自由空间电光采样进行相干检测。图1 实验装置示意图为了说明在宽带隙材料中使用激光太赫兹发射显微镜的价值，研究人员使用硅片作为样品，它在近红外激发下不会发出明显的太赫兹辐射。该硅片有一个小的区域，受到了离子注入，随后的退火激活了这个区域注入的掺杂物。这样硅片包含两个掺杂密度非常不同的区域，它们之间有一个清晰的边界。研究人员对这个边界区域进行了线性和非线性测量，并对结果进行比较。图2 硅样品的太赫兹辐射。（a）太赫兹脉冲 （b）太赫兹脉冲峰峰值与泵浦光束的平均功率之间的关系首先，当用超快蓝光泵浦时，未注入的基底和注入的区域都会发出太赫兹脉冲。图2a显示了由蓝光激发的THz脉冲，在探针敲击频率的二次谐波处解调得到的结果。可以观察到，轻度掺杂的基底比重度掺杂的植入区域产生明显更多的太赫兹发射。为了更好地理解太赫兹的产生机制，研究人员测量了发射的太赫兹峰峰值与蓝色泵浦光束的平均功率之间的关系，如图2b所示。当功率在大约2 mW以上，太赫兹发射强度受蓝光功率增加的影响较小；事实上，一旦泵浦通量足够高，很大一部分可用的电荷载流子将被光激发，任何多余的泵浦光子将被高的局部导电性屏蔽。由图2b中的插图可以看出，发射的太赫兹场的振幅和泵浦光功率之间有一个明显的二次方关系。这表明THz产生的主要机制是双光子吸收；价带中的载流子吸收了超过6 eV的泵浦能量，并被激发到远高于块状Si的宽4.2 eV的直接带隙之上。该实验结果为扫描近场光学显微镜方法在宽带隙材料上的应用提供了新的可能性。