超导量子干涉仪SQUID磁性测量的基本功练习

超导量子干涉仪SQUID磁性测量的基本功练习

原创：王利晨 博士，美国Quantum Design公司

推荐：陆俊 工程师，中科院物理所磁学室

2017年7月27日

一、引言

当今直流磁矩测量最精确的技术是SQUID(superconductor quantum interference devices, 超导量子干涉仪)，尤其是DC-SQUID(直流超导量子干涉仪)最低可探测 1e-10 Oe数量级的磁场，即地磁场的百亿分之一，与胎儿的大脑产生的磁场相当。DC-SQUID的工作原理由两个完全一样的超导体-绝缘体-超导体组成的约瑟夫逊结(SIS Josephson junction,简称约结，如Nb-Al2O3-Nb,)并联而成，在没有外场的情形下，超导电流在两个约结中无差别的隧穿(tunneling of Cooper pairs)，似乎绝缘体的阻挡并不存在。而当垂直SQUID环面方向存在外加磁通量时，假设SQUID自身电感不计，这两个约结因为在感应电流环路中分处磁通两侧而对外加磁通的响应电流刚好相反，于是引起超导电流在两个约结中的相位产生差异，该相位差随外加磁通量的变化线性变化。SQUID的总超导电流根据基尔霍夫定律(Kirchhoff's law)等于两个约结超导电流之和: I = I1+I2，在特定外磁通大小比如等于磁通量子(flux quantum, Φ0=h/2e=2.07×10-15 Wb)半奇数倍的情况下I1 和I2相位相差π/2，总超导电流I将恒为零，除非SQUID脱离超导态而变成普通导体，也就是说此时不存在贯穿SQUID的超导电流；而在外磁通为量子磁通的整数倍时I1 和I2相位一致，此时可贯穿SQUID的最大超导电流和单个约结能够传导的超导电流一致；这样，在外磁通变化时可贯穿SQUID的最大超导电流(SQUID两端电压保持为 0)与外磁通的依赖关系相当于形成干涉(Fraunhofer diffraction)，这种相干干涉的结果是SQUID的有效最大超导电流随外场微小变化而剧烈震荡，如图01所示，因而可以实现超灵敏磁探测。前面简单介绍了DC-SQUID的工作原理，实际上还有一类射频超导量子干涉仪RF-SQUID，它与DC-SQUID的不同在于它只有一个约结，在单约结环路中不可能象DC-SQUID那样可通过贯穿电流来应用，而只能通过电磁感应引入交变电流加以应用。RF-SQUID在使用过程中同样通过磁通变换器和磁通锁相技术提高测量灵敏度，但由于其自身不存在象DC-SQUID的本征差分结构，其灵敏度相比没有DC-SQUID高(相差约一个数量级)，不过由于RF-SQUID制作简单且成本较低，它在商用设备中常被应用。对于纳米磁性材料与反铁磁材料等磁矩较弱的样品，SQUID通常是不可替代的磁性测量仪器。目前国际上商用SQUID磁性测量仪器主要由美国的Quantum Design公司与英国的Cryogenic公司，在国内市场份额100%由前者占领，中国有几家单位做SQUID器件，但可惜尚未见整套SQUID磁性测量仪器产品推向市场。

因为SQUID属于高冷的小众化产品，其制样、测量过程鲜见有人公开，本文考虑到制样过程涉及到磁性测量注意事项不仅仅用于SQUID，而且适合其他类似磁测量仪器比如振动样品磁强计VSM，进行详细的讨论和分享。

图01 SQUID器件高灵敏磁测量原理图

二、开关机

开关机是任何设备操作的必要过程，需要注意次序合乎规范，分别简介如下。

1. 开机：开总电源开关（主机背面左侧）→开系统控制开关（主机正面右侧）→开计算机控制开关（主机正面左侧）→ 登陆计算机（初始密码为空）双击桌面上的MultiVu 图标进入测量操作系统系统→初始化过程大约1～2分钟→关闭自检结果提示消息框，准备测量。

2. 电网停电前，进行关机操作：关闭MultiVu测试系统关闭过程，1～2分钟自动完成关计算机→关系统控制电源（主机正面右侧）→ 关总电源（主机背面左侧）。

3.怀疑是信号端口等软件问题时，执行重启操作：退出MultiVu操作系统→关计算机→关系统控制电源→开系统控制电源→开计算机→进入MultiVu操作系统，此过程不需要关闭总电源。

三、样品制备

制备过程分为以下几步。

1、取样称量，需要mg级精度，铁磁性样品最好少于1mg（否则较高磁场下SQUID探测器容易饱和失真），形状接近球形或正方形。

2、做实验前准备好各种工具，如图02所示，需要注意：自己洗手，防止油性物质；擦洗剪刀等工具上的脏东西；尽量使用塑料镊子。

图02 制样工具图片

3、样品固定架尺寸很重要，为避免样品在测量过程中移动或晃动，需要有较稳固的固定措施，最方便的是借助胶管自身做固定支架，如图03所示，胶管内径6毫米，所以中间插的横向胶管尺寸7毫米最合适，太小容易卡不紧，太大做交流磁化率测量的时候放不进腔体。

图03 样品固定支架示意

4、张飞也得会穿针，使用胶带将样品与固定支架绑劳，将胶带一头折叠，这样避免了胶带到处粘东西的问题，在穿过空管的时候也不会粘到空管，如图04所示。

图04 胶带穿过固定支架

5、固定样品，排除胶带与样品之间的空气，如图05所示。

图05 将样品封进胶带

6、使用另一片胶带固定样品，保证样品在测试过程中不会乱动，平行垂直皆可实现，如图06所示。

图06 将样品通过固定支架安装进测量柱

图07 薄膜样品垂直膜面样品安装示意图

7、样品也要透透气，样品卡入胶管中，为了快速实现热平衡，在胶管上下各开几个小洞，如图07所示。此处需要非常注意，小洞尽量开在胶管两段，这样在震动或者提拉测试的过程中小洞不会出现在鞍区。测试过程中要保证测试区域内背景一致，这样才可以减小误差。

图08 在样品柱上扎热、气交换孔

8、腰杆要摆直。要保证胶管和所连接的测试杆两截成一条直线，否则在测试过程中非常容易碰壁。如图08所示。

图09 确认样品柱与测量杆准直

注意：使用SQUID磁性测量杆时，无论安装样品托还是卸载样品托，均应将样品杆放置好，一只手固定住蓝色的接头部分，另一只手拧石英或铜样品托的塑料接头部分。不合理用力容易导致其折损，此杆属于特制无磁纤维材料制成，质脆，一旦造成损坏，修复起来有难度，买根新的需要人民币约7000元。

四、样品安装

保证测量数据的正确性，样品的安装调试尤为重要。即待测样品正确安装固定在样品托（sample holder）上后，主要要做到以下几点：

1、样品在杆上：要同心

样品托（sample holder）固定到样品杆（sample rod）上后，要保证两者在一条直线上。

2、样品在腔内：别偏心

样品放入样品室后，进行水平方向360度旋转测量，找一最小值，对应的位置就是样品在水平方向最靠近样品室中心的位置。

3、样品测量前：调中心

样品杆在300K～5K时，杆的长度变化大约有1.4mm，故请在起始测量的温度点上再调一把中心。

4、注意测量杆的关节：别松动

所谓关节就是可以拆卸连接的地方。测量杆上一共有4处：①样品杆顶端与柔性接头的连接、②柔性接头与磁性碰锁的连接、③样品杆底端与蓝色接头的连接、④蓝色接头与样品托的连接。

测量杆放入样品室前一定要检查这4处连接的地方是否固定牢靠，不能松动。

5、注意样品的磁矩：别太大

样品的磁矩最好在10emu以下，太大容易产生跳点。

6、总结：为了便于记忆，以上几点归纳为四个字“三心二意”。五个关键词，十个字：“同心、偏心、中心、松动、大小”。

五、开始测量

测量控制过程的序列文件编写注意事项

1、测M-H曲线，低温高场下磁矩跳动特别厉害的情况，可以在测试过程中进行改善。具体如下

i) VSM振幅不宜调的过大，因为振幅过大虽然有利于测试小信号，会机械的引入误差。对于样品信号较小的情况，一般也建议调到4就可以。

ii) 建议修改大家之前用的普遍的程序，MH测量扫场的过程中，每一个磁场点停顿（3-5）秒钟，具体根据自己的样品测试决定。

iii) 加长平均测量时间，系统默认是2s，可以改为4s，这个时间也是根据自己的样品来决定。这样的话测量时间就会变长，所以应根据自己的样品和需要选择等待和采点的时间，尽量用较短的时间测量出可靠的数据。

附上一张工程师的调试图，左图为大家普遍用的程序做出来的。左图上方是MH曲线，下方是测量中的Standard error。右图是在每个磁场点等待5s，平均时间为4s，振幅为4时的数据，可以看到有明显的改善。

图10 测量平均时间效果对比图

2、高级设置：调整完中心以后记得在advanced选项里设置auto tracking选项。设备调中心的时候是在300K，但实际测试的时候会根据自己的样品特性来选择合适的温度。材料都有热胀冷缩，测试杆也不例外，但Quantum Design公司的测试杆出厂之前都对杆子的热胀冷缩系数进行了标定，在测试过程中会根据温度的不同来自动修正中心位置，如图11所示。

图11 调中心设置

3、选择合适的量程：杀鸡焉用牛刀。根据自己样品的特性来选择振幅的大小，如果超过量程太多会造成误差，量程设置界面如图12。

图12 测量振幅设置

4、统一度量衡：秦始皇统一了度量衡，而Quantum Design的程序中为了满足大家对不同单位的使用，提供了emu和Am2的单位选择，设置入口如图13所示。

图13 单位制切换

5、量体裁衣：测试过程中需要根据自己样品磁性的强弱和特殊温区或者磁场区间来进行程序的编写。如果磁性较弱，建议采取Stable模式，反之可采用sweep模式，如图14所示。

图14 温度磁场设定

6、漂亮收尾: 因为SQUID用的是超导磁体，会存在剩磁，而减少剩磁的方法就是在程序结束后将磁场振荡到0场。注意：需要从2T以上磁场开始振荡降磁场，不然几乎没有效果。测试过程中大家可以根据测试的需要使用Linear或者No Overshoot模式，如图15所示。

图15 程序结束关场设置

六、致谢

感谢磁学实验室胡明高级工程师在实验过程中提供的帮助和讨论。

七、参考文献

【1】 Tinkham M. Introduction to superconductivity (2nd edition) . 2ed. New York: McGraw-Hill Inc, 1996.

【2】Fossheim K, Sudbo A. Superconductivity: physics and applications . Hoboken, New Jersey: John Wiley, 2004.

【3】Quantum Design. San Diego: MPMS XL User's Manual, 2000．