物理机制

p 　　太赫兹波通常指频率处于0.1THz到10THz的电磁波。由于波段独特，太赫兹波在多各领域具有应用潜力，但如何产生可调谐的强太赫兹辐射源是一个长期存在的难题。近三十年的研究表明，等离子体可以把强激光转化成强太赫兹辐射源。其中，2000年提出的“双色场方案”，由于转换效率高和技术简单等优点，得到最为广泛的关注。在双色场方案中，一束常规的800nm激光穿过一块倍频晶体产生的400nm激光，后者与剩余的800nm激光混合，在大气中就能产生MV/cm的强太赫兹波。该方案自提出以来，其物理机制一直存在着争议，存在等离子体电流模型和非线性光学的多波混频两种不同的理论模型。同时，在所有的实验中，两束模型的激光波长比始终固定在2:1，是否能够将其推广至其它波长比尚不清晰。 /p p 　　中国科学院物理研究所、北京凝聚态物理国家研究中心光物理重点实验室L05组王伟民、李玉同和上海交通大学盛政明等人针对以上问题进行了理论和实验研究。2013年，他们首次从理论上预测了双色场方案可以推广到4:1、6:1等波长比。2017年，他们后续的理论工作进一步预测双色场方案可以推广到波长比为2n:1、(n+0.5):1系列(n为正整数)。基于上述理论工作，王伟民与首都师范大学张亮亮、张岩实验团队合作，首次在实验上证实了理论预测，演示了双色场方案在波长比为4:1和3:2时，也能够有效地产生太赫兹波。实验上还观察到，太赫兹波的偏振可以通过旋转较长波长激光的偏振进行调节，但是旋转较短波长激光的偏振时，该偏振调节方法失效 取不同的激光波长比时，太赫兹波能量满足相似的定标率。这些现象与多波混频理论模型给出的关于介电张量对称性、不同波长比条件下太赫兹波能量具有不同的定标率等预测相矛盾。相反地，以上两个实验结果与王伟民等人的等离子体电流模型结果一致：太赫兹波椭圆偏振率正比于(λ长/λ短)4 在不同波长比条件下，太赫兹波能量满足相似的定标率，并在激光强度比较低的情况下满足线性定标率。该系列工作进一步证实了其物理机制应主要归结为等离子体电流模型，对基于“双色场方案”的太赫兹辐射产生和调控具有重要指导意义。 /p p 　　相关研究成果发表在Phys. Rev. Lett.和Phys. Rev. A/E上。该研究得到了国家自然科学基金委、国家重点基础研究计划、中科院战略性先导科技专项、教育部激光聚变科学与应用协同创新中心等的资助。 /p p style=" text-align: center " img title=" 001.png" src=" http://img1.17img.cn/17img/images/201712/insimg/769c27db-eb3a-41e2-974f-bd8aa56c267c.jpg" / /p p 　　图1.左图中第一束激光波长为800nm，第二束激光波长在1200nm到1600nm间变化，发现太赫兹波能量峰值出现在1200nm和1600nm附近(波长比为3:2和2:1) 右图中第一束激光波长为400nm，当第二束激光波长为1600nm时，出现太赫兹波能量峰值，对应的波长比为4:1。在两幅图中“x”点为实验结果，实线为KLAPS粒子模拟(PIC)结果 /p p style=" text-align: center " img title=" 002.png" src=" http://img1.17img.cn/17img/images/201712/insimg/c63f7f30-2cd0-46f5-8861-7798530d377e.jpg" / /p p 　　图2.双色场方案中采用400nm和1600nm激光组合，两束激光初始偏振均在水平方向上，然后分别旋转1600nm激光的偏振(左图)和400nm激光的偏振(右图)，让其具有竖直方向的分量。在左图中随着1600nm激光的旋转角从0增加到90度，太赫兹波水平分量逐渐减小，竖直分量先增加再较小 在右图中随着400nm激光的旋转角从0增加到90度，太赫兹波竖直分量始终处于很低的水平。此实验结果与根据等离子体电流模型预测的太赫兹波椭圆偏振率正比于(λ长/λ短)4相符。在两幅图中“o”点为实验结果，实线为KLAPS粒子模拟(PIC)结果 /p p style=" text-align: center " img title=" 003.png" src=" http://img1.17img.cn/17img/images/201712/insimg/cb95bdae-1c43-4290-b1c4-6f88e6171142.jpg" / /p p 　　图3.太赫兹波能量?THz随激光峰值功率的变化，左图中激光波长比为4:1，右图中波长比为3:2。根据多波混频理论的预测，左图中?THz应该正比于(P1600nm)4，右图中?THz应该正比于(P800nm)2，实验结果不符合这些定标率。当激光功率比较低时(曲线的开始阶段)，在不同波长比情形均满足线性定标率，这与根据等离子体电流模型预测一致。在两幅图中“x”点为实验结果，实线为KLAPS粒子模拟(PIC)结果 /p

【科学背景】随着量子技术和纳米技术的迅猛发展，材料科学和凝聚态物理学中的许多新兴现象和应用逐渐引起了人们的关注。斯塔克效应（Stark effect），即外部电场引起的光谱线能量位移或分裂，是现代物理学中一个重要的概念。该效应最早由Johannes Stark在1913年发现，并因其对量子理论的显著贡献于1919年获得诺贝尔物理学奖。在凝聚态物理学中，斯塔克效应已经在各种固态量子系统中的激子（即电子和空穴的束缚对）中得到了广泛研究和应用。这些系统包括量子点、量子阱和范德华异质结构等。然而，尽管在激子斯塔克效应方面取得了显著进展，其他固态集体激发（如声子，即晶格振动的量子化激发）的斯塔克效应仍然未被揭示。声子在材料科学和凝聚态物理中扮演着至关重要的角色。它们不仅是热传导的主要载体，还在超导性、超快载流子动力学、非平衡现象以及磁性的超快控制等方面具有重要作用。尽管已有研究表明可以通过静电掺杂效应调控二维材料（如单层和多层石墨烯、单层过渡金属二硫属化物和黑磷）中的声子能量，但这些调控通常是非线性的且调制范围有限。因此，探索如何通过外部电场来有效调控声子能量，进而实现对材料性能的精确控制，是当前材料科学研究中的一个重要课题。为此，中科院物理所张广宇研究员，杜罗军研究员和Wang Yaxian（共同通讯作者）等一些科学家开始致力于研究声子的斯塔克效应。近年来，作者的研究团队在这方面取得了重要进展。相关研究在“Nature Communications”期刊上发表了题为“Observation of phonon Stark effect”的最新论文，引起了不小的关注！作者在二维量子固体双层2H-MoS2中首次观察到了声子的斯塔克效应。具体而言，当层间激子（IX）能量调节至其发射线附近时，双层2H-MoS2中的纵向声学（LA）声子模式在外部电场作用下发生线性红移，证明了声子的一级（也称为线性）斯塔克效应。显著的是，作者观察到的声子斯塔克效应非常巨大，频率变化可达约1&thinsp THz。这一发现不仅揭示了声子与层间激子之间的强耦合机制，还展示了通过电场调控声子态的有效方法。通过多体第一性原理计算，作者明确了声子斯塔克效应的微观起源，即声子与高度可调节的IX之间的强耦合。此外，作者还发现了由IX介导的电声子调制的发射强度，对于红外活性声子模式A2u，调制幅度高达约1200%。作者的研究不仅揭示了新兴的巨大声子斯塔克效应，还展示了通过IX介导机制实现声子态的有效电控制方法。这些发现为未来在电场可调谐声子激光器、热传输的动态控制和太赫兹声学-电子/光学器件等方面的应用奠定了基础。【科学亮点】1. 实验首次观察声子斯塔克效应：本研究首次在双层2H-MoS2中观察到由高效可调节栅极的层间激子（IXs）介导的线性声子斯塔克效应。具体来说，当IXs被调节至与其发射线共振时，LA(M)声子的能量开始随着施加的电场线性红移，证实了声子的一级斯塔克效应。2. 频率变化显著：实验发现，在实验可达的电场范围内，声子斯塔克效应的频率变化可以达到约1&thinsp THz，这表明了一个极其显著的效应。这种巨大频率变化的观察为进一步研究声子调控提供了新的方向。3. 多体第一性原理计算验证：通过多体第一性原理计算，研究团队揭示了LA(M)声子和IXs之间的强耦合是导致巨大声子斯塔克效应的根本原因。这种理论验证不仅支持了实验结果，还深入解释了声子斯塔克效应的微观机制。4. 发射强度重整化：实验还发现，对于红外活性A2u(Γ)声子模式，通过IXs介导的声子发射强度重整化可达到约1200%。这一结果表明，IXs不仅影响声子的能量，还显著调制了其发射强度，展示了IXs在声子工程中的潜力。5. 广泛应用前景：本研究展示了由IXs介导的新兴声子斯塔克效应和声子工程机制，并提出这种机制可以应用于广泛的固态量子系统，如TMD本征和异质结构。这一发现为未来许多体物理学现象和新颖应用（如声子激光器和太赫兹声学-电子器件）奠定了基础。【科学图文】图1：双层2H-MoS2中IXs的量子限制Stark效应。图2. 声子Stark效应的观察。图3. 声子和IXs之间的强耦合。图 4：声子强度的电调制与Davydov分裂。【研究结论】本研究揭示了声子斯塔克效应的新机制，并展示了由层间激子（IXs）介导的声子斯塔克效应对声子态的有效控制。首先，作者的实验首次在双层2H-MoS2中观察到了声子斯塔克效应，这一发现拓展了作者对固态集体激发的理解。通过实验发现，当IXs与声子的发射线共振时，外部电场导致声子能量的线性红移，从而实现了对声子态的有效调控。其次，作者的多体第一性原理计算进一步揭示了这一现象的微观机制，即LA(M)声子与IXs之间存在强耦合，导致了巨大的声子斯塔克效应。最后，作者还观察到了对红外活性声子模式的强度调制效应，进一步丰富了对声子态的控制手段。这些发现不仅拓展了声子斯塔克效应的研究领域，也为声子调控和声子工程提供了新的思路和方法。基于这一机制，作者可以进一步探索在其他固态量子系统中的应用，如TMD本征和异质结构，从而推动了声子激光器、太赫兹声学-电子器件等新型技术的发展。原文详情：Huang, Z., Bai, Y., Zhao, Y. et al. Observation of phonon Stark effect. Nat Commun 15, 4586 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-48992-w

近日，《美国化学会志》期刊在线发表了中国科学院生物物理研究所王江云课题组与上海科技大学刘志杰和华甜课题组的研究论文。该研究首次通过基因密码子扩展方法，在昆虫细胞表达系统中实现含氟非天然氨基酸（3-三氟甲基-L-苯丙氨酸，mtfF）的插入，并成功用于大麻素受体CB1别构调节机制的研究。　　氟原子由于具有对蛋白质环境变化高度敏感、100%天然丰度及没有背景信号等特点，被广泛用于蛋白质动态构象的研究。目前利用19F-NMR检测蛋白质动态构象主要通过蛋白质的半胱氨酸标记含氟原子的基团，进而实现信号检测。但是这需要在目标蛋白表面感兴趣的标记位点存在可接近的半胱氨酸残基，同时要将其他所有暴露在表面的半胱氨酸残基突变掉，这将会影响蛋白质的结构稳定性。半胱氨酸介导的位点特异性标记对于含有少量半胱氨酸残基的蛋白质来说是方便且通用的。然而，近2/3的人类GPCR含有超过10个半胱氨酸残基，并且所有暴露于表面的半胱氨酸残基的突变可能会对目标蛋白造成显著的结构扰动。此外，隐藏在蛋白质疏水核心内的残基不能通过这种方法进行标记。基于半胱氨酸标记方法局限性，发展简单便捷的真核系统蛋白质氟探针标记方法对研究真核生物蛋白质构象十分重要。　　大麻素受体CB1是人大脑里表达量最高的GPCR之一，调控多种重要的生理活动，是治疗神经和精神类疾病、肥胖等的重要靶点。刘志杰/华甜课题组一直聚焦于大麻素受体结构与功能的系统性研究，在过去几年中成功解析了大麻素受体CB1和CB2在拮抗状态、类激活和激活状态下的三维结构，揭示了正构调节配体对大麻素受体的作用机制。为了进一步探究别构调节剂对CB1的调控机理以及不同配体如何对GPCR的动态构象进行调控等科学问题，王江云课题组与刘志杰/华甜课题组以及iHuman研究所核磁共振实验室副研究员刘东升合作，利用基因密码子扩展方法，首次获得真核细胞内识别含氟非天然氨基酸的mtfF-氨酰-tRNA合成酶，在昆虫细胞中实现CB1构象变化敏感位点的标记。借助上海科技大学iHuman研究所核磁共振平台，探究了不同正构配体以及别构调节剂Org27569对CB1的动态构象变化的调控，首次发现了Org27569和激动剂如何在CB1激活过程中协同稳定以前未被识别的前激活状态。　　通过团队的密切合作和不懈努力，使用19F-NMR破译了受体的动态过程和多态性，同时结合X-射线晶体学方法，揭示了别构调节剂Org27569对CB1的独特调控机理，提出了CB1的激活和别构调节模型，尤其是Org27569和胆固醇分子在CB1激活过程中扮演的角色。基因编码的非天然氨基酸mtfF方法的建立可广泛用于GPCR动态构象变化研究的标记系统，也可以用于其它真核蛋白质动态构象的研究。　　该研究得到国家自然科学基金委和国家高技术研究发展计划资助项目的支持。　　论文链接