新型PeLEDs突破10%量子效率大关!

【研究背景】

范德瓦尔斯发光二极管（vdWLEDs）是由层状材料构成的，因其卓越的可调性和在下一代片上光电应用中的整合能力而受到广泛关注。与传统的半导体材料相比，vdWLEDs具有较高的灵活性、可调发射波长和优异的光电特性。然而，vdWLEDs的低发光效率仍然是一个突出问题，尤其是在室温下外部量子效率（EQE）仅达到1%以下，这给实际应用带来了巨大的挑战。

近期，来自东南大学倪振华教授（优青）、复旦大学微电子学院副院长周鹏（国家杰出青年科学基金获得者）以及东南大学吕俊鹏、南京师范大学刘宏微携手设计并制备了基于层状鲁德尔斯登-波普尔钙钛矿（RPPs）的发光二极管（PeLEDs），实现了超过15%的高EQE，这在vdWLEDs中是前所未有的。通过将机械剥离的单晶RPP纳米片作为活性层，并夹在两片少层石墨烯（FLG）之间，形成了新的器件结构。这种设计不仅保留了RPPs的优异光电特性，还有效提高了电荷注入效率。

利用量子阱（QW）结构的优势，该团队显著提高了层状RPPs在高生成率下的光致发光量子产率（PLQY），从而实现了强电致发光（EL）发射和低开启电流密度。通过福勒-诺德海姆（F-N）隧穿效应，成功实现了高效的电荷注入。这些结果为vdWLEDs的性能提升开辟了新的道路，为未来在片上光电集成电路和其他光电应用中推广使用提供了良好的基础。

【表征解读】

本文通过一系列先进的表征手段，深入探讨了基于单晶层状反相PbX2（RPPs）微型钙钛矿发光二极管（PeLEDs）的性能及其潜在应用。首先，作者利用X射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（STEM）对所合成的RPPs进行了结构表征，这些手段不仅揭示了RPPs的晶体结构和生长特征，还确认了其单晶特性，这为后续器件性能的提升提供了基础。作者观察到，RPPs的单晶结构能够有效提高器件的光电性能，减少缺陷密度，从而为实现高效发光奠定了重要基础。

针对PeLEDs中光发射效率不高的现象，作者通过光致发光（PL）和电致发光（EL）表征，分析了器件的光发射机制。结果表明，PeLEDs的多量子阱（MQW）结构和高注入率下的光致发光量子产率（PLQY）显著提高了光发射效率，EQE超过10%。作者进一步通过表面分析，探讨了FLG（氟石墨烯）与钙钛矿界面的能量障碍，发现约0.10 eV的低能量障碍促进了载流子的注入，从而增强了器件的性能。

在此基础上，作者通过利用集成球的绝对光致发光量子产率（PLQY）测量，进一步验证了RPPs在微型PeLEDs中的应用潜力。这一测量不仅为作者提供了器件在不同工作条件下的发光性能数据，还为今后优化器件结构和材料选择提供了重要参考。此外，FDTD（时域有限差分法）模拟的结果揭示了器件光辐射效率的潜在提升，结合实验结果，为器件的优化设计提供了理论支持。

总之，经过XRD、PL、EL、STEM等多种表征手段的深入分析，本文揭示了RPPs在PeLEDs中的应用机制和性能优势，进一步制备了新型高效钙钛矿发光器件。这一研究不仅推动了钙钛矿材料在光电子领域的发展，同时也为未来高性能光电子器件的设计与应用提供了重要的理论基础与实践经验。通过对微观机制的深入理解，作者为提升器件效率、开发新型光电材料提供了重要的方向，最终推动了相关领域的技术进步。

【图文速递】

图1：制造过程和器件结构示意图。

图2. n = 4的PeLEDs的电致发光（EL）表征。

图3: PeLEDs的电气行为和可调的电致发光（EL）发射。

【科学启迪】

本文的研究为范德瓦尔斯发光二极管（vdWLEDs）的发展提供了新的视角，尤其是在提高器件性能方面。通过利用层状鲁德尔斯登-波普尔钙钛矿（RPPs）的独特光电特性，研究者们成功实现了在室温下外部量子效率（EQE）超过15%的PeLEDs。这一成果突显了量子阱结构和高光致发光量子产率的协同作用，进一步揭示了载流子长寿命和电荷注入效率的重要性。相比于传统的基于过渡金属二硫化物（TMDCs）的vdWLEDs，采用RPPs作为活性层的策略显著改善了器件的光电性能，为未来的光电器件设计提供了新的思路。此外，该研究的成功也为微米级器件的制造开辟了新的可能性，进一步推动了片上光电应用的发展。随着对层状材料的深入研究，这一领域的技术突破将有助于实现更高性能的光电器件，为下一代电子设备带来更广阔的应用前景。

原文详情：Zhenliang Hu et al.Van der Waals integrated single-junction light-emitting diodes exceeding 10% quantum efficiency at room temperature.Sci. Adv.10,eadp8045(2024).DOI:10.1126/sciadv.adp8045