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【资料】（比表面及孔隙度分析）柔性多孔配位聚合物的动态门孔开放过程

elliot_cai

2010/09/28

表界面物性测试

柔性多孔配位聚合物的动态门孔开放过程

作者：Daisuke Tanaka, Keiji Nakagawa, Masakazu Higuchi, Satoshi Horike, Yoshiki Kubota, Tatsuo C. Kobayashi, Masaki Takata, and Susumu Kitagawa

最近，越来越多的人关注吸附时结构和性质可进行反向变化的柔性多孔配位聚合物（PCPs）的性质 [1]。自柔性PCPs被首次报道并预测其重要性后[2]，近十年已经制备出这类聚合物。高选择性[3]、适应性[4]和分子水平灵敏度[5]的关键已经被确定为所谓的结构动态性。柔性PCPs最有趣的一点是外源性框架变更导致的阶梯型吸附[3,4,6]。此外，吸附过程中，框架结构在特定压力下，能从闭合状态变为开放状态，从而出现栅效应。这个效应将产生一条S形吸附曲线。闭合结构状态要变为开放，这个启动压力取决于栅开放压（P_go）和主体框架的结构转变[7]。有趣的是，P_go的值显示出外源依赖性[8]。这种被吸附物导致的差异显示出柔性PCPs具有广泛的应用前景。这些应用包括：分离、传感器和交换物质。此外，诸如O₂、Ar和N₂等小分子气态被吸附物已成为研究热点。原因有两点：第一，这些相似气体分子间吸附行为的不同有广泛的商业前景；第二，他们的简单结构和物理性质的微小差别也是科学研究的热点[9]。

然而，尚有不要问题亟待解决——为什么吸附不能在P_go之下发生？P_go由哪些因素决定？因为被吸附物不同，P_go的差异是如何放大的？通常理解下，一条有轻微滞后效应的的S形曲线是协同作用的结果[10]。几种柔性PCPs在实际应用中相对高压下等温曲线出现了不连续性和比较大的滞后效应，动力学是该现象的主要原因[11, 12]。撇开重要性不论，为了确定栅效应的动力学，已经有人做过一些尝试[11, 13]。本文中，我们介绍了一种柔性PCPs{[Cd(bpndc)(bpy)]}_n (1; bpndc=benzophenone-4,4’-dicarboxylate, bpy=4,4’-bipyridyl)的合成、晶体结构和气体吸附性质。这种物质在吸附O₂、Ar和N₂时显示出巨大的差异（图1）。要理解这些相似气体差异背后的机制，我们在一种新的模型下研究这个现象，这个模型要求吸附过程在某种介质中发生。动力学分析揭示，介质的构成能通过栅开放过程、P_go以及气体差异的增加来描述。

我们使用日本拜耳公司的Belsorp-18来测定氧气、氩气、氮气在77K、90K和100K下的等温吸附线，来研究结构转变性能。

We measured the adsorption isotherms of O2, Ar, and N2 by volumetric adsorption Belsorp-18, BEL Japan) at various temperatures (77, 90, and 100 K) to study the effect of structural transformation.

附件：

Kinetic Gate-Opening Process in a Flexible Porous Coordination Polymer.pdf

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